本文主要研究内容
作者陈佳炜（2019）在《金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂合成及其NH3-SCR催化性能研究》一文中研究指出：随着近年来全球经济的飞速发展,空气污染问题日益严峻,生态环境日益恶化,尤其在像我国这样的新兴崛起的发展中国家。随着石化燃料资源的逐渐消耗,环境污染的加重,燃油经济性优良、CO2排放少和动力强的大型柴油车的使用逐渐受到重视。柴油车采用稀薄燃烧技术,其排放尾气中的主要污染物有氮氧化物(NOx)与固体颗粒(PM)。目前,用于柴油车尾气中NOx净化的最有效方法是NH3选择性催化剂还原(NH3-SCR)。在众多催化剂中,Cu基分子筛催化剂,如Cu-SSZ-13分子筛催化剂由于具有优异的低温反应活性、出色的N2选择性以及较宽的反应活性窗口而受到了广泛的关注与研究。国家的机动车排放法规日趋严格,开发低温活性好、宽温度窗口,并具备优异水热稳定性及抗硫中毒性能的NH3-SCR催化剂,这对改善城市空气质量具有极重要的意义。本文主要从以下三方面开展研究:1.首先研究了采用一步法原位合成的不同铜含量的Cu-SSZ-13分子筛催化剂结构及其NH3-SCR催化性能。研究结果表明,铜含量为3.25%的Cu3.25-SSZ-13分子筛催化剂表现出优异的NH3-SCR催化性能,其NOx的转化温度窗口为145～490 ℃,且N2选择性>98%。Cu-SSZ-13分子筛催化剂中存在三种不同的孤立Cu2+物种,Cu1、Cu2与Cu3物种分别占据菱沸石结构中位于八元环窗口附近、超笼内偏离双六元环及六棱柱的中心的位置,而Cu2物种的含量最高。孤立Cu2+物种是NH3-SCR反应的活性中心,位于SSZ-13分子筛笼中不同位置的Cu2+物种具有不同的氧化还原性质和稳定性,因此它们对NH3-SCR反应的催化性能所起的作用也不同。2.在上述研究基础上,通过在Cu-SSZ-13分子筛催化剂合成过程中加入适量的Fe络合物(Ti络合物),也成功地采用一步法原位合成了掺杂不同铁或钛含量的Fe(Ti)/Cu-SSZ-13分子筛催化剂。研究结果表明,含0.63%Fe的Fe0.63/Cu1.50-SSZ-13 分子筛催化剂和含 0.81%Ti 的 Tio.81/Cu2.15-SSZ-13 分子筛催化剂的NH3-SCR反应活性温度窗口均明显比Cu3.25-SSZ-13分子筛(145～490 0C)的宽,它们的活性温度窗口分别为160～580 ℃和140～540℃,适量Fe或Ti的掺杂显著提高了 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的高温NH3-SCR反应活性。此外,适量Fe或Ti的掺杂也在一定程度上改善了 Cu-SSZ-13分子筛催化剂的水热稳定性与抗硫中毒能力,尤其Ti掺杂Ti0.81/Cu2.15-SSZ-13催化剂的抗硫性能明显优于Cu3.25-SSZ-13。Fe掺杂量过高会造成SSZ-13分子筛结构的破坏,导致孤立Cu2+物种流失而使其NH3-SCR反应活性明显下降,Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂中单核Fe3+物种的存在是提高其高温NH3-SCR反应活性的主要原因。而掺杂Ti物种对Cu-SSZ-13分子筛结构的影响较小,单核Ti4+物种的存在有利于高温NH3-SCR活性的提高,而较多的TiOx物种存在会导致该催化剂的高温活性窗口变窄。与Cu-SSZ-13分子筛催化剂类似,高温水热老化处理均会不同程度的破坏SSZ-13分子筛结构,使活性Cu2+、Fe3+和Ti4+物种发生迁移、团聚或形成CuOx、低聚FexOy和TiOx物种,使得催化剂的NH3-SCR反应活性窗口变窄。而S02预处理基本不影响催化剂中分子筛结构,但活性Cu2+物种也存在迁移的现象,使得催化剂的低温NH3-SCR反应活性下降。3.为了与传统的合成方法相比,我们采用离子交换法合成了不同金属(Fe、Ti、Ce和Mn)掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂。研究结果表明,掺杂的金属离子可能与靠近八元环窗口的孤立Cu2+物种(Cu1)发生了交换,该Cu2+物种的消失是造成金属掺杂的Cu-SSZ-13分子筛催化剂的低温活性明显下降的重要原因。除Fe掺杂的Fe0.86/Cu2.14-SSZ-13-IE催化剂(175～530 ℃)的NH3-SCR反应活性窗口比Cu3.25-SSZ-13稍宽外,Ti、Ce和Mn的掺杂均有负影响。与一步法原位合成的Fe掺杂的Fe/Cu-SSZ-13分子筛催化剂相比,其水热稳定性与抗硫中毒能力均明显低于前者。
Abstract
sui zhao jin nian lai quan qiu jing ji de fei su fa zhan ,kong qi wu ran wen ti ri yi yan jun ,sheng tai huan jing ri yi e hua ,you ji zai xiang wo guo zhe yang de xin xing jue qi de fa zhan zhong guo jia 。sui zhao dan hua ran liao zi yuan de zhu jian xiao hao ,huan jing wu ran de jia chong ,ran you jing ji xing you liang 、CO2pai fang shao he dong li jiang de da xing chai you che de shi yong zhu jian shou dao chong shi 。chai you che cai yong xi bao ran shao ji shu ,ji pai fang wei qi zhong de zhu yao wu ran wu you dan yang hua wu (NOx)yu gu ti ke li (PM)。mu qian ,yong yu chai you che wei qi zhong NOxjing hua de zui you xiao fang fa shi NH3shua ze xing cui hua ji hai yuan (NH3-SCR)。zai zhong duo cui hua ji zhong ,Cuji fen zi shai cui hua ji ,ru Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji you yu ju you you yi de di wen fan ying huo xing 、chu se de N2shua ze xing yi ji jiao kuan de fan ying huo xing chuang kou er shou dao le an fan de guan zhu yu yan jiu 。guo jia de ji dong che pai fang fa gui ri qu yan ge ,kai fa di wen huo xing hao 、kuan wen du chuang kou ,bing ju bei you yi shui re wen ding xing ji kang liu zhong du xing neng de NH3-SCRcui hua ji ,zhe dui gai shan cheng shi kong qi zhi liang ju you ji chong yao de yi yi 。ben wen zhu yao cong yi xia san fang mian kai zhan yan jiu :1.shou xian yan jiu le cai yong yi bu fa yuan wei ge cheng de bu tong tong han liang de Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji jie gou ji ji NH3-SCRcui hua xing neng 。yan jiu jie guo biao ming ,tong han liang wei 3.25%de Cu3.25-SSZ-13fen zi shai cui hua ji biao xian chu you yi de NH3-SCRcui hua xing neng ,ji NOxde zhuai hua wen du chuang kou wei 145～490 ℃,ju N2shua ze xing >98%。Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji zhong cun zai san chong bu tong de gu li Cu2+wu chong ,Cu1、Cu2yu Cu3wu chong fen bie zhan ju ling fei dan jie gou zhong wei yu ba yuan huan chuang kou fu jin 、chao long nei pian li shuang liu yuan huan ji liu leng zhu de zhong xin de wei zhi ,er Cu2wu chong de han liang zui gao 。gu li Cu2+wu chong shi NH3-SCRfan ying de huo xing zhong xin ,wei yu SSZ-13fen zi shai long zhong bu tong wei zhi de Cu2+wu chong ju you bu tong de yang hua hai yuan xing zhi he wen ding xing ,yin ci ta men dui NH3-SCRfan ying de cui hua xing neng suo qi de zuo yong ye bu tong 。2.zai shang shu yan jiu ji chu shang ,tong guo zai Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji ge cheng guo cheng zhong jia ru kuo liang de Felao ge wu (Tilao ge wu ),ye cheng gong de cai yong yi bu fa yuan wei ge cheng le can za bu tong tie huo tai han liang de Fe(Ti)/Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji 。yan jiu jie guo biao ming ,han 0.63%Fede Fe0.63/Cu1.50-SSZ-13 fen zi shai cui hua ji he han 0.81%Ti de Tio.81/Cu2.15-SSZ-13 fen zi shai cui hua ji de NH3-SCRfan ying huo xing wen du chuang kou jun ming xian bi Cu3.25-SSZ-13fen zi shai (145～490 0C)de kuan ,ta men de huo xing wen du chuang kou fen bie wei 160～580 ℃he 140～540℃,kuo liang Fehuo Tide can za xian zhe di gao le Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji de gao wen NH3-SCRfan ying huo xing 。ci wai ,kuo liang Fehuo Tide can za ye zai yi ding cheng du shang gai shan le Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji de shui re wen ding xing yu kang liu zhong du neng li ,you ji Tican za Ti0.81/Cu2.15-SSZ-13cui hua ji de kang liu xing neng ming xian you yu Cu3.25-SSZ-13。Fecan za liang guo gao hui zao cheng SSZ-13fen zi shai jie gou de po huai ,dao zhi gu li Cu2+wu chong liu shi er shi ji NH3-SCRfan ying huo xing ming xian xia jiang ,Fe/Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji zhong chan he Fe3+wu chong de cun zai shi di gao ji gao wen NH3-SCRfan ying huo xing de zhu yao yuan yin 。er can za Tiwu chong dui Cu-SSZ-13fen zi shai jie gou de ying xiang jiao xiao ,chan he Ti4+wu chong de cun zai you li yu gao wen NH3-SCRhuo xing de di gao ,er jiao duo de TiOxwu chong cun zai hui dao zhi gai cui hua ji de gao wen huo xing chuang kou bian zhai 。yu Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji lei shi ,gao wen shui re lao hua chu li jun hui bu tong cheng du de po huai SSZ-13fen zi shai jie gou ,shi huo xing Cu2+、Fe3+he Ti4+wu chong fa sheng qian yi 、tuan ju huo xing cheng CuOx、di ju FexOyhe TiOxwu chong ,shi de cui hua ji de NH3-SCRfan ying huo xing chuang kou bian zhai 。er S02yu chu li ji ben bu ying xiang cui hua ji zhong fen zi shai jie gou ,dan huo xing Cu2+wu chong ye cun zai qian yi de xian xiang ,shi de cui hua ji de di wen NH3-SCRfan ying huo xing xia jiang 。3.wei le yu chuan tong de ge cheng fang fa xiang bi ,wo men cai yong li zi jiao huan fa ge cheng le bu tong jin shu (Fe、Ti、Cehe Mn)can za de Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji 。yan jiu jie guo biao ming ,can za de jin shu li zi ke neng yu kao jin ba yuan huan chuang kou de gu li Cu2+wu chong (Cu1)fa sheng le jiao huan ,gai Cu2+wu chong de xiao shi shi zao cheng jin shu can za de Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji de di wen huo xing ming xian xia jiang de chong yao yuan yin 。chu Fecan za de Fe0.86/Cu2.14-SSZ-13-IEcui hua ji (175～530 ℃)de NH3-SCRfan ying huo xing chuang kou bi Cu3.25-SSZ-13shao kuan wai ,Ti、Cehe Mnde can za jun you fu ying xiang 。yu yi bu fa yuan wei ge cheng de Fecan za de Fe/Cu-SSZ-13fen zi shai cui hua ji xiang bi ,ji shui re wen ding xing yu kang liu zhong du neng li jun ming xian di yu qian zhe 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自浙江大学的陈佳炜，发表于刊物浙江大学2019-04-08论文，是一篇关于基分子筛催化剂论文,精修分析论文,选择性还原论文,一步法原位合成论文,浙江大学2019-04-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自浙江大学2019-04-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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