无模板剂合成MFI分子筛膜及其透醇性能研究

无模板剂合成MFI分子筛膜及其透醇性能研究

论文摘要

MFI分子筛膜中的silicalite-1分子筛膜具有高硅铝比、高疏水性的特点,在渗透蒸发分离乙醇/水混合液领域有很大的前景。传统的合成方法是有模板剂的方法,但该方法不可避免的高温煅烧过程易使原本致密的分子筛膜产生缺陷,易使硅铝比降低;另外有机模板剂的价格昂贵,成本较高。本文的目的是采用无模板剂二次生长法在α-Al2O3载体上合成出致密的silicalite-1分子筛膜,并应用于低浓度乙醇/水溶液的渗透蒸发实验,并讨论膜的形貌对于渗透蒸发性能的影响。制备三种不同大小的晶种,采用H-HPC溶液分散、旋涂的方法制备三种担载层。用四种无模板的方法分别在三种担载层上二次生长合成出silicalite-1分子筛膜,通过SEM、XRD、乙醇/水渗透蒸发、CO2/N2双组分气体分离等手段对膜的性能进行检测。实验结果表明,800 nm晶种担载体无论在高碱度-高硅浓度,还是高碱度-低硅浓度下二次生长都不能得到连续无缺陷的分子筛膜,晶种较大和碱度较高均对膜的形貌有影响;200 nm小晶种在低碱度-低硅浓度的合成液中经8 h和16h一次晶化的分子筛膜存在明显的缺陷,经8 h两次晶化可得到较为连续的分子筛膜,渗透蒸发有分离效果;200 nm小晶种在低碱度-高硅浓度的生长液中短时间生长的膜不致密,生长24 h后可得到致密的silicalite-1分子筛膜,渗透蒸发有分离效果;400 nm晶种担载层在有模板剂的溶液中短时间合成后取向随机,再在低碱度-低硅浓度无模板合成液中合成,只表面一层发生交联生长,膜层仍存有大量缺陷,无模板合成前后渗透蒸发通量、气体渗透率、气体分离系数变化不大,但膜层疏水性降低。

论文目录

  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 分子筛膜
  • 1.1.1 分子筛膜概述
  • 1.1.1.1 MFI 型分子筛膜
  • 1.1.1.2 其他类型分子筛膜
  • 1.1.2 分子筛膜合成方法
  • 1.1.2.1 原位水热合成法
  • 1.1.2.2 二次生长法
  • 1.1.2.3 微波辐射合成法
  • 1.1.2.4 其他合成法
  • 1.2 MFI 分子筛膜的无模板剂合成
  • 1.2.1 MFI 分子筛膜的无模板剂合成方法概述
  • 1.2.2 MFI 分子筛膜的无模板剂合成机理
  • 1.2.2.1 硅源的溶解
  • 1.2.2.2 MFI 分子筛膜的无模板剂生长机理
  • 1.2.3 MFI 分子筛膜无模板剂二次合成的国内外研究进展
  • 1.3 膜分离
  • 1.3.1 膜分离概述
  • 1.3.2 MFI 分子筛膜的气体膜分离
  • 1.3.3 MFI 分子筛膜的孔道结构
  • 1.3.4 渗透蒸发装置及特点
  • 1.3.5 MFI 型分子筛膜渗透蒸发分离乙醇/水的国内外研究进展
  • 1.4 本课题的研究内容及意义
  • 第二章 MFI 型分子筛膜的表征与应用概述
  • 2.1 环境扫描电子显微镜(SEM)
  • 2.2 X 射线衍射仪(XRD)
  • 2.3 双组分气体分离渗透实验
  • 2.3.1 实验设备及操作
  • 2.3.2 实验数据处理
  • 2.4 乙醇/水渗透蒸发实验
  • 2.4.1 实验设备及操作
  • 2.4.2 实验数据处理
  • 2.5 本章小结
  • 第三章 MFI 型分子筛担载层的制备与表征
  • 3.1 实验试剂与仪器
  • 3.1.1 实验试剂
  • 3.1.2 实验仪器
  • 3.2 实验结果的表征
  • 2O3 载体的制备及预处理'>3.3 α-Al2O3载体的制备及预处理
  • 3.4 晶种的制备与表征
  • 3.4.1 晶种的合成
  • 3.4.2 晶种的表征
  • 3.5 担载层的制备和焙烧
  • 3.5.1 涂膜液的制备和选择
  • 3.5.2 晶种的担载和焙烧
  • 3.5.3 涂布法的选择和担载层的表征
  • 3.6 本章小结
  • 第四章 MFI 分子筛膜的无模板剂二次生长及表征
  • 4.1 实验试剂及设备
  • 4.2 实验过程
  • 4.2.1 不同配方晶化后的釜内物质及方法的选取
  • 4.2.2 MFI 分子筛膜的无模板剂二次合成
  • 4.3 实验结果的表征
  • 4.3.1 SEM 分析
  • 4.3.2 X 射线衍射分析
  • 4.3.3 渗透蒸发实验
  • 4.3.4 气体渗透实验
  • 4.4 结果与讨论
  • 4.4.1 方法一所得MFI 分子筛膜的结果与讨论
  • 4.4.1.1 SEM 表征
  • 4.4.1.2 渗透结果与讨论
  • 4.4.2 方法二所得MFI 分子筛膜的结果与讨论
  • 4.4.2.1 SEM 表征
  • 4.4.2.2 渗透结果与讨论
  • 4.4.3 方法三所得MFI 分子筛膜的结果与讨论
  • 4.4.3.1 SEM 表征
  • 4.4.3.2 渗透结果与讨论
  • 4.4.4 方法四所得MFI 分子筛膜结果与讨论
  • 4.4.4.1 SEM 表征
  • 4.4.4.2 渗透结果与讨论
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 发表论文和科研情况说明
  • 致谢
  • 相关论文文献

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