基于光热协同作用的TiO2高效催化降解苯的研究

论文摘要

近年来,室内外的挥发性有机物已经造成了严重的环境污染。对挥发性有机物的治理已经成为研究的热点,它们不仅对人体健康有极大的危害,而且也造成了严重的环境污染。在各种有机污染物中,苯由于其致癌性与难降解的特性成为人们研究的重点,而且苯也是在我们大气污染中存在最多的有机污染物之一。在过去的几十年中,TiO2催化剂因其较高的活性、稳定性、价廉和无毒等被认为是最具应用前景的光催化材料。然而,当TiO2光催化剂用于挥发性有机污染物（如:苯）的光催化降解时,因在催化反应过程中产生的中问产物沉积在光催化剂表面,从而导致TiO2光催化剂的快速失活。本论文中研究了热效应对TiO2光催化降解苯的影响,发现光热协同作用极大地提高了TiO2催化降解苯的催化活性和催化稳定性,采用红外光谱、光电流测试、XRD、XPS以及原位拉曼等手段对光热协同催化、光催化及热催化反应进行了表征,研究了TiO2光热协同催化的本质,其主要内容及结论如下:1)研究发现TiO2光热协同催化降解苯的活性远高于单一的TiO2光催化和热催化活性,且TiO2的催化稳定性得到显著改善。TiO2光热催化反应机理研究发现,TiO2对苯的光热氧化降解符合Mars-van Krevelen的氧化还原机理。在该TiO2光热催化反应中,TiO2催化剂中的品格氧参与苯的催化氧化,而产生的TiOX（x＜2）被氧气重新氧化成TiO2。光热催化反应不是光催化与热催化过程的简单结合,而是存在一种光热协同作用,这种光热协同作用大大降低了TiO2的晶格氧氧化苯所需要的活化能,从而使得光热氧化苯的效率远高于光催化与热催化。2)为了进一步提高催化剂的光热氧化活性,本文研究了光辅助水热处理对TiO2光热协同催化降解苯性能的影响,发现经过光辅助水热处理后的TiO2催化剂在光热氧化效率上进一步得到提高。XRD和Raman表征结果表明光辅助水热处理降低了TiO2（P25）催化剂中金红石的含量,光辅助水热处理后的TiO2催化剂的光热氧化效率的提高可能与TiO2（P25）催化剂中金红石含量的降低存在一定关肤。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景
• 2光催化基本概念及原理'>1.2 TiO₂光催化基本概念及原理
• 1.3 光催化处理各类有机废气的研究现状
• 1.3.1 芳香族有机物
• 1.3.2 含氯有机物
• 1.3.3 含氮有机物
• 1.3.4 链烃有机物
• 1.3.5 醛、酮、醇类有机物
• 1.4 气相光催化活性的影响因素
• 1.4.1 催化剂的影响因素
• 1.4.2 各种催化反应条件的影响
• 1.5 催化剂的处理和反应器设计
• 1.5.1 催化剂的处理
• 1.5.2 反应器的设计
• 1.6 课题研究的目的和意义
• 2催化剂高效降解苯的影响'>第2章 光热协同作用对TiO₂催化剂高效降解苯的影响
• 2.1 引言
• 2.2 仪器与试剂
• 2.2.1 仪器名称
• 2.2.2 试剂名称
• 2催化剂的制备及负载'>2.3 TiO₂催化剂的制备及负载
• 2.4 样品的表征
• 2.5 实验方案设计
• 2.5.1 光电流实验设计
• 2.5.2 光催化活性评价设计
• 2.5.3 原位拉曼实验设计
• 2.6 结果与讨论
• 2的光热催化氧化性能'>2.6.1 TiO₂的光热催化氧化性能
• 2.6.1.1 苯的气相光热催化降解活性
• 2.6.1.2 苯气相光热催化稳定性
• 2.6.1.3 光热协同催化氧化高稳定性的根源
• 2.6.2 光热反应机理与光热协同作用的本质
• 2电极的光电流影响'>2.6.2.1 温度对TiO₂电极的光电流影响
• 2.6.2.2 晶格氧在光热催化的中的作用
• 2.6.2.3 光热协同作用的本质
• 2.7 小结
• 2催化活性的影响'>第3章 光辅助水热反应对TiO₂催化活性的影响
• 3.1 仪器与试剂
• 3.1.1 实验仪器
• 3.1.2 实验试剂
• 3.2 催化剂制备
• 2光热催化剂的制备'>3.2.1 TiO₂光热催化剂的制备
• 2光热催化剂的光辅助水热处理'>3.2.2 TiO₂光热催化剂的光辅助水热处理
• 3.3 样品的表征
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 催化剂的表征
• 3.4.1.1 XRD测试
• 3.4.1.2 Raman测试
• 3.4.2 苯的气相光催化氧化性能
• 3.5 小结
• 第4章 结论
• 参考文献
• 发表论文目录
• 致谢