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利用生物质基合成气制备清洁生物燃料的研究

2020-12-11阅读(658)

利用生物质基合成气制备清洁生物燃料的研究

论文摘要

生物质是一种资源丰富、环境友好的可再生能源；通过热化学的方法将生物质转化为高品位的液体燃料或者高附加值的化学品是生物质研究领域中重要的课题之一。本论文研究了利用生物质基合成气制备清洁液体燃料：费托燃料和低碳混合醇,主要创新结果如下：1.生物质基低碳混合醇和费托燃料合成催化剂的研究（1）.研发了适合富CO和富CO2的生物质基合成气制生物质基低碳醇的CuCoFeZnMoK催化剂,获得了在250-350℃和40-70atm条件下最大醇产率为640g/（kgcat h）、醇选择性大于40wt%和醇产物中C2+高醇的选择性大于89wt%结果；（2）.研发了适合富CO的生物质基合成气制备生物质基混合液体燃料的FeCuZnAlK催化剂,获得生物质合成气中碳转化率为94%、生物质基混合液体燃料总产率为1.59kg/（kgcat h）、醇产率为0.57kg/（kgcat h）、烃产率为1.02kg/（kgcat h）、热值为40-42 MJ/kg的高品位生物质基混合液体燃料。2.用生物质基合成气制低碳混合醇的研究利用研发的CuCoFeZnMoK催化剂,研究了由富CO的生物质气化合成气和富CO2的生物油重整合成气制低碳混合醇的合成过程,考察了合成温度、压力、空速等反应条件对低碳混合醇的合成效果的影响,结果表明,当使用生物质气化合成气时,反应温度为320℃、压力7MPa和空速20000 h-1,获得的最大混合醇产率为640g/（kgcat h）,其中C2+醇占85.7wt%；当使用生物油重整合成气时,反应温度为335℃、压力7MPa和空速20000 h-1,获得碳转化率为28.9%、醇产率为260g/（kgcat h）、醇类中C2+醇为89.3wt%。3.用生物质基合成气制费托燃料的研究利用研发的FeCuZnAlK催化剂,研究了由富CO的生物质气化合成气和富CO2的生物油重整合成气制混合费托燃料的合成过程,考察了合成温度、压力、空速等反应条件对合成效果的影响,结果表明,在反应温度260-330℃和压力4-7 MPa的反应条件下,可以将富CO的生物质气化合成气高效转化为生物质基混合液体燃料,获得最大碳转化率为94.3%,混合费托液体燃料最大产率为1.59kg fuels/（kgcat h）,其中醇产率为0.57 kg alcohols/（kgcat h）以及液体烃产率为1.02kgLHC/（kgcat h）,产物中C2+醇占总醇分布为70 wt%-90 wt%,液态烃占总烃产物分布为60 wt%-75 wt%,燃料热值为40-42 MJ/kg,本文获得的高品位生物质基混合液体燃料产率已经接近甲醇商业生产的水平。此外,当使用生物油重整合成气时,合适的反应温度为300-370℃、压力5-7MPa和空速10000-20000h-1,获得最大碳转化率为28.6%,混合费托液体燃料最大产率为0.63kgfuels/（kgcat h）,其中醇产率为0.40 kg alcohols/（kgcat h）以及液体烃产率为0.23kgLHC/（kgcat h）,产物中C2+醇占总醇分布为80wt%-90wt%,液态烃占总烃产物分布为20-50wt%,燃料热值为35-38 MJ/kg。4.生物燃料合成中主要基元过程的研究和技术评估研究了生物质基低碳混合醇燃料和费托燃料合成过程中主要的基元步骤,包括水煤气变换反应、逆水煤气变换反应、醇的分解、碳氢化合物分解和甲烷化反应等,结合各种催化剂表征手段（XRD、ICP-AES、TPR、BET）,研究了合成催化剂的构-效关系,分析了生物质基低碳混合醇合成和费托燃料合成过程机理。并且对生物质基低碳混合醇燃料和费托燃料合成的经济性进行了评估。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 研究背景和文献综述
  • 1.1 当前我国及世界的能源形势
  • 1.2 生物质与生物质能应用介绍
  • 1.3 生物质基合成气制备研究进展
  • 1.3.1 生物质气化合成气制备研究进展
  • 1.3.2 生物油水蒸汽重整合成气制备研究进展
  • 1.4 生物燃料研究概况
  • 1.4.1 生物油研究概况
  • 1.4.2 生物甲醇、二甲醚和乙醇研究概况
  • 1.4.3 生物柴油研究概况
  • 1.5 费托合成和低碳混合醇合成简介
  • 1.5.1 费托合成及研究简介
  • 1.5.2 低碳混合醇合成及研究简介
  • 1.5.3 生物质基费托燃料合成及简介
  • 1.6 本文的新进展
  • 参考文献
  • 第二章 生物费托液体燃料制备实验部分
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试验仪器及主要化学试剂
  • 2.2.2 催化剂制备
  • 2.2.3 反应装置
  • 2.2.4 催化剂的还原和测试
  • 2.3 分析方法
  • 2.3.1 气相产物的分析
  • 2.3.2 液相产物的分析
  • 2.3.3 水相产物的分析
  • 2.4 数据处理
  • 参考文献
  • 第三章 利用生物质基合成气合成低碳混合醇的研究
  • 3.1 前言
  • 3.2 生物质基合成气来源和基本性质
  • 3.2.1 生物质气化合成气来源和基本性质
  • 3.2.2 生物油水蒸汽重整合成气来源和基本性质
  • 3.3 催化剂的筛选和合成效果
  • 3.4 实验条件对生物质基合成气合成低碳混合醇的影响
  • 3.4.1 温度对合成效果的影响
  • 3.4.2 压力、空速对合成效果的影响
  • 3.4.3 不同合成气对合成效果的影响
  • 3.5 利用钼基催化剂合成生物质基低碳混合醇的效果
  • 3.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 利用生物质基合成气合成生物混合燃料的研究
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验条件对生物质基合成气合成生物混合燃料效果的影响
  • 4.2.1 温度对合成效果的影响
  • 4.2.2 压力、空速对合成效果的影响
  • 4.3 实验条件对生物油水蒸汽重整合成气合成生物混合燃料效果的影响
  • 4.3.1 温度对合成效果的影响
  • 4.3.2 压力、空速对合成效果的影响
  • 4.4 生产成本估算
  • 4.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 生物燃料成合中基元反应和催化剂的表征
  • 5.1 前言
  • 5.2 反应过程中基元步骤
  • 5.2.1 水煤气变换反应
  • 5.2.2 逆水煤气反应
  • 5.2.3 甲醇、乙醇分解反应
  • 5.2.4 正庚烷分解反应
  • 5.2.5 甲烷化反应
  • 5.3 实验部分:催化剂的各种表征
  • 5.3.1 X射线衍射（XRD）表征
  • 2一PTR（氢气程序升温还原）测试'>5.3.2 H2一PTR（氢气程序升温还原）测试
  • 5.3.3 BET一surafcearea（比表面）结果和金属还原度及感应祸合等离子体原子 发射光谱（ICP/AES）测试
  • 5.3.4 产物烃和醇的SF分布
  • 5.4 生物燃料合成机理初步探讨
  • 5.5 本章小结
  • 参考文献
  • 总结与展望
  • 攻读博士学位期间发表文章和专利目录
  • 致谢

    • 相关论文文献

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