Fe3O4/SiO2磁性载体固定化漆酶降解甲基橙

论文摘要

漆酶是一种绿色、无毒的生物催化剂,具有较好的氧化性能,可以氧化降解酚类、芳香胺类、多环芳烃及对应的衍生物等多种难降解的有机污染物,而且在降解过程中生成的二次污染物大大降低。同时,固定化漆酶比游离漆酶在稳定性方面有着更为明显的优势。二氧化硅、活性炭、聚苯乙烯微球、壳聚糖等,在漆酶的固定化方面都得到了很好的应用。近年来,研究人员为了实现漆酶的稳定固载和磁可分性能,以Fe3O4为磁响应成分制备磁性载体担载游离漆酶已经成为研究热点之一SiO2本身是一种惰性材料,它的修饰可以有效提高Fe3O4磁核在高温和酸性环境中的稳定性,而且其表面存在的丰富羟基还有利于漆酶的固载。因此,本论文选择实验室自制的流体形式的Fe3O4纳米粒子为磁核,开展了如下的研究工作：（1）采用溶胶-凝胶法,在流体形式的Fe3O4纳米粒子表面直接进行SiO2修饰,制备磁性Fe3O4/SiO2纳米粒子；（2）采用不同方式制备了不同的Fe3O4/SiO2载体,比较Fe3O4纳米粒子表面状态的不同对SiO2包覆的影响,并以透射电子显微镜（TEM）、红外吸收光谱（FTIR）和紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）等手段进行表征；（3）采用交联法在Fe3O4/SiO2载体的表面进行漆酶的固定化,并考察固定化漆酶对甲基橙染料的降解和循坏使用性能。研究结果表明：以化学稳定性较好的Fe3O4磁流体为磁核,在无稳定剂、偶联剂条件下,直接对表面进行SiO2修饰,制备的磁性Fe3O4/SiO2（?）内米粒子具有分散均匀、尺寸均—及良好的磁分性能。采用该磁性载体进行漆酶固定化后,在外磁场的作用下,固定化漆酶具有很好的磁分性能,并对甲基橙溶液具有高效的降解能力,其理想降解条件：pH为3,温度是20℃，反应时间2h,介体ABTS的投加量为750μl,脱色率为95.6%,连续使用10次后甲基橙的脱色率仍可高于70%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 3O₄/SiO₂载体的制备方法'>1.1 磁性Fe₃O₄/SiO₂载体的制备方法
• 1.1.1 溶胶—凝胶（sol-gel）法
• 1.1.2 微乳液法
• 1.1.3 模板法
• 3O₄磁流体的主要制备方法'>1.2 Fe₃O₄磁流体的主要制备方法
• 1.2.1 粉碎法
• 1.2.2 微乳法
• 1.2.3 化学共沉淀法
• 1.2.4 热分解法
• 3O₄纳米粒子的分散状态对制备Fe₃O₄/SiO₂载体的影响'>1.3 Fe₃O₄纳米粒子的分散状态对制备Fe₃O₄/SiO₂载体的影响
• 3O₄/SiO₂载体用于固定化漆酶的研究进展'>1.4 Fe₃O₄/SiO₂载体用于固定化漆酶的研究进展
• 1.5 漆酶在磁性载体上的固定化方法
• 1.5.1 表面担载法
• 1.5.2 交联法
• 1.5.3 包埋法
• 1.6 漆酶降解偶氮染料的研究进展
• 1.7 本课题的研究目的和意义及研究内容
• 1.7.1 本课题的研究目的和意义
• 1.7.2 本课题的主要研究内容
• 1.7.3 本课题的创新性
• 1.7.4 课题来源
• 第2章 实验部分
• 2.1 实验仪器和主要试剂
• 2.2 样品的制备
• 3O₄磁流体的制备'>2.2.1 Fe₃O₄磁流体的制备
• 3O₄/SiO₂纳米复合粒子的制备'>2.2.2 Fe₃O₄/SiO₂纳米复合粒子的制备
• 2.2.3 漆酶的固定化
• 2.3 漆酶含量的测定
• 2.4 固定化漆酶降解甲基橙的催化性能评价
• 2.4.1 甲基橙标准曲线的确定
• 2.4.2 甲基橙脱色率的确定研究
• 2.5 表征方法和仪器
• 2.5.1 傅立叶光谱分析（FTIR）
• 2.5.2 紫外-可见光谱分析（UV-ViS）
• 2.5.3 X射线衍射分析（XRD）
• 2.5.4 透射电镜分析（TEM）
• 2.5.5 磁性分析（VSM）
• 2.5.6 X射线光电子能谱分析（XPS）
• 2.5.7 Zeta电位分析
• 3O₄/SiO₂载体的制备及表征'>第3章 不同Fe₃O₄/SiO₂载体的制备及表征
• 3.1 实验部分
• 3.2 结果与讨论
• 3O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的XPS分析'>3.2.1 FF-Fe₃O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的XPS分析
• 3O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的FTIR分析'>3.2.2 FF-Fe₃O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的FTIR分析
• 3O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的XRD分析'>3.2.3 FF-Fe₃O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的XRD分析
• 3O₄/SiO₂磁性纳米粒子的TEM分析'>3.2.4 Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的TEM分析
• 3O₄/SiO₂磁性纳米粒子的Zeta电位分析'>3.2.5 Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的Zeta电位分析
• 3O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的磁性分析'>3.2.6 FF-Fe₃O₄和FF-Fe₃O₄/SiO₂磁性纳米粒子的磁性分析
• 3.3 本章小结
• 3O₄/SiO₂纳米粒子上的固定化和甲基橙的催化降解'>第4章 漆酶在Fe₃O₄/SiO₂纳米粒子上的固定化和甲基橙的催化降解
• 3O₄/SiO₂载体上进行漆酶的固定化及磁可分性能表征'>4.1 在FF-Fe₃O₄/SiO₂载体上进行漆酶的固定化及磁可分性能表征
• 4.1.1 漆酶的固定化及固载量的测定
• 4.1.2 固定化漆酶磁响应性能的测定
• 4.2 降解甲基橙反应条件的优化
• 4.2.1 pH值对固定化漆酶降解甲基橙染料的影响
• 4.2.2 温度对固定化漆酶降解甲基橙染料的影响
• 4.2.3 介体ABTS的投加量对固定化漆酶降解甲基橙染料的影响
• 4.2.4 反应时间对降解效果的影响
• 4.3 固定化漆酶的重复使用性
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢