铝基Pd与Ni催化剂生物质气催化燃烧的实验研究

论文摘要

生物质能具有可再生、CO2零排放与储量丰富优点,是替代化石燃料很好的可再生能源。生物质气的组分比较复杂,深入研究不同混合组分之间的催化性能的影响是非常有必要的。生物质中的燃料N气化过程中生成600–4000 ppm的氨,燃烧过程在富氧条件下进行时,NH3易氧化生成NO、NO2、N2O,成燃料型NOX排放。深入研究催化燃烧反应机理,开发具有良好低温起燃活性同时减少污染物的生成的催化剂是催化燃烧的关键问题之一。本文以高比表面积γ-Al2O3作为载体制备了Ni/Al2O3系列催化剂,并以CeO2作为助剂改性γ-Al2O3载体,采用浸渍法制备了Pd/CeO2/Al2O3、Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3系列催化剂,以生物质气体燃料为研究对象,从负载量、表征分析、催化活性、NH3转化性能等方面进行了研究。通过XRD、BET等方法对三种催化剂进行了表征分析。研究发现:不同Ni负载量Ni/Al2O3系列催化剂衍射峰主要以NiO和γAl2O3为主;Pd/CeO2/Al2O3催化剂随着CeO2的负载量的增加CeO2的衍射峰得到增强; Ni/Ce0.5La0.5O2/Al2O3催化剂中主要以γAl2O3、CeO2晶相为主,62°左右出现微弱的NiO晶相的衍射峰。通过对三种催化剂进行活性测试实验,发现:对生物质气体燃料,催化剂明显降低了CO、H2和CH4的起燃和转化温度,表现出了良好的催化活性。单一气体:起燃顺序为H2> CO > CH4。这是由气体的活化能大小决定。多组分燃料气体:起燃顺序均为为CO>H2> H2。多组分燃料气体起燃呈现出和单一组分燃料完全不同的特点,是因为多组分气体燃料与氧气在催化剂表面活性位上的竞争。通过考察催化剂在不同空燃比、不同气体组分对生物气体燃料中NH3的转化性能影响,结果表明:随着空燃比增加,NH3的转化产物NO生成量增加;富氧条件下,催化剂均可将NH3完全转化;贫氧条件下,对比三种催化剂:Pd/CeO2/Al2O3对NH3转化性能最好,并且在CO/ H2/NH3、CO/NH3气氛下基本没有NOX的生成。

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摘要

Abstract

1 绪论

1.1 生物质能源的特点以及利用

1.2 生物质气化燃料催化燃烧利用的研究

1.3 本文研究内容

2 催化剂的制备与表征

2.1 催化剂的制备

2.2 催化剂的表征

2.3 催化剂的表征结果与分析

2.4 本章小结

3 催化剂催化活性的研究

3.1 实验内容与步骤

3.2 实验结果与分析

3.3 本章小结

3转化机理的实验研究'>4 催化燃烧过程中NH₃转化机理的实验研究

4.1 实验内容与实验方法

4.2 实验结果与分析

4.3 本章小结

5 全文总结和展望

5.1 全文总结

5.2 工作展望

致谢

参考文献

附录

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