烟杆基活性炭制备及对低浓度磷化氢吸附净化研究

论文摘要

活性炭作为一种优良的吸附材料被广泛应用。目前,对活性炭的研究热点之一就是以廉价的废弃农作物为原料制备孔径可控的活性炭。烟杆是烟草的附加产物,在摘收烟叶以后将产生大量的烟杆废弃物。本研究以废弃烟杆为原料,采用常规加热化学活化法制备活性炭作为吸附剂,系统考察了炭化温度、活化参数等对烟杆基活性炭制备及磷化氢吸附性能的影响,并采用N2吸附等温线、FTIR、XRD、SEM等表征手段,对烟杆基活性炭的表面织构特征、表面化学性质、微晶结构、表面微观形貌等进行了研究,研究了各因素对活性炭得率的影响,得到常规加热法制备烟杆基活性炭的最佳条件,将制备所得的烟杆基活性炭进行改性后用于磷化氢吸附,同时对改性烟杆基活性炭的再生和磷化氢在活性炭上的吸附热力学进行研究。结果表明,采用常规加热化学活化法制备活性炭最佳制备条件为：炭化温度700℃,活化温度850℃,KOH/C的质量比为2,在此条件下制备活性炭的比表面积、微孔体积和微孔含量最大分别为2215m2/g、0.8968cm3/g和72.87%,总得率为18.4%；适度的炭化温度有利于活性炭微孔结构的形成,高炭化温度使后续的活化程度加强,碳边缘烧失,导致活性炭内部发生微孔孔壁的烧失塌陷而成为中孔；过高的活化温度使活性炭得率降低,且孔结构由微孔发展为中孔和大孔,随着活化温度的提高,KOH不仅与活性较高的碳原子反应加剧,与活性较低的碳原子发生反应的几率也同时增加,从而导致活性炭的孔隙结构更加发达；以KOH为活化剂制备的活性炭具有乱层类的石墨结构,构成活性炭的微晶层数较少,更易于形成较发达的微孔,活性炭的微观表面形貌呈现发达的孔隙结构,并呈蜂窝状分布,同时表面蜂窝结构向活性炭内部延伸,在孔道壁上还含有丰富的微孔；活化剂用量太少或过多,不利于活化剂与活性碳原子的反应,不利于生成活性炭的空隙结构,尤其是微孔结构的产生,而微孔是影响活性炭吸附磷化氢性能的主要因素。改性后的烟杆基活性炭对磷化氢的吸附效果较好,最大吸附容量可达302mg/g；采用热再生法对烟杆基活性炭的再生具有一定的实际应用前景；磷化氢在改性烟杆基活性炭上的饱和吸附等温线和等量吸附热的计算表明,磷化氢在活性炭上的吸附是物理吸附和化学吸附同时存在；根据吸附等温线用Clausius-Clapeyron方程计算等量吸附热,其等量吸附热随着吸附量的增加而减小,是由活性炭表面的不均匀性造成。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 研究背景及意义
• 1.2 研究内容
• 第二章 文献综述
• 2.1 磷化氢的性质、来源及危害
• 2.1.1 磷化氢的性质及危害
• 2.1.2 磷化氢的来源
• 2.2 磷化氢的处理方法及现状
• 2.2.1 湿法处理现状
• 2.2.2 干法处理现状
• 2.3 活性炭的制备及应用
• 2.3.1 制备活性炭的原料
• 2.3.2 物理活化法
• 2.3.3 化学活化法
• 2.3.4 活性炭的应用及改性
• 2.4 吸附的基本理论
• 2.4.1 吸附等温方程
• 2.4.2 吸附热基本理论
• 2.5 活性炭再生
• 2.5.1 热再生法
• 2.5.2 化学药品再生法
• 2.5.3 生物再生法
• 第三章 实验方法及装置
• 3.1 实验原料、试剂及仪器
• 3.2 烟杆基活性炭的制备
• 3.3 材料表征分析
• 3.3.1 孔结构分析
• 3.3.2 表面化学性质分析
• 3.3.3 微晶结构分析
• 3.3.4 表面形貌分析
• 3.3.5 得率计算
• 3吸附实验'>3.4 烟杆基活性炭的改性及PH₃吸附实验
• 3.4.1 改性烟杆基活性炭的制备
• 3实验'>3.4.2 烟杆基活性炭吸附PH₃实验
• 3.4.3 烟杆基活性炭的吸附等温线的测定
• 3.5 活性炭再生实验
• 3.5.1 再生实验仪器及装置
• 3.5.2 再生方法
• 第四章 炭化温度对活性炭制备及磷化氢吸附性能的影响
• 4.1 炭化温度对孔结构的影响
• 2吸附等温线分析'>4.1.1 N₂吸附等温线分析
• 4.1.2 孔结构分析
• 4.1.3 孔径分布分析
• 4.2 炭化温度对微晶结构的影响
• 4.3 炭化温度对表面形貌的影响
• 4.4 炭化温度对炭化得率的影响
• 3吸附性能的影响'>4.5 炭化温度对PH₃吸附性能的影响
• 4.6 本章小结
• 第五章 活化参数对活化过程及磷化氢吸附性能的影响
• 3吸附性能的影响'>5.1 活化剂种类对活性炭孔结构及PH₃吸附性能的影响
• 5.1.1 活化剂种类对孔结构的影响
• 5.1.2 活化剂种类对表面化学性质的影响
• 5.1.3 活化剂种类对微晶结构的影响
• 5.1.4 活化剂种类对表面形貌的影响
• 5.1.5 活化剂种类对活化得率的影响
• 3吸附性能的影响'>5.1.6 活化剂种类对PH₃吸附性能的影响
• 3吸附性能的影响'>5.2 活化温度对活性炭孔结构及PH₃吸附性能的影响
• 5.2.1 活化温度对孔结构的影响
• 5.2.2 活化温度对表面化学性质的影响
• 5.2.3 活化温度对微晶结构的影响
• 5.2.4 活化温度对表面形貌的影响
• 5.2.5 活化温度对活性炭得率的影响
• 3吸附性能的影响'>5.2.6 活化温度对PH₃吸附性能的影响
• 3吸附性能的影响'>5.3 活化剂用量对活性炭孔结构及PH₃吸附性能的影响
• 5.3.1 碱炭比对孔结构的影响
• 5.3.2 碱炭比对表面化学性质的影响
• 5.3.3 碱炭比对表面形貌的影响
• 5.3.4 碱炭比对活化得率的影响
• 3吸附性能的影响'>5.3.5 碱炭比对PH₃吸附性能的影响
• 5.4 活化机理探讨
• 5.5 本章小结
• 第六章 烟杆基活性炭的再生及磷化氢吸附热力学研究
• 6.1 活性炭再生
• 6.1.1 再生气氛筛选
• 6.1.2 再生温度筛选
• 6.1.3 再生时间筛选
• 6.1.4 再生次数影响
• 6.2 吸附等温线的测定
• 6.3 吸附热的计算
• 6.3.1 吸附等温线的拟合
• 6.3.2 等量吸附热的计算
• 6.4 本章小结
• 第七章 总结与建议
• 7.1 总结
• 3吸附性能的影响'>7.1.1 炭化温度对烟杆基活性炭制备及PH₃吸附性能的影响
• 3吸附性能的影响'>7.1.2. 活化参数对活化过程及PH₃吸附性能的影响
• 7.1.3. 活性炭再生及吸附热力学研究
• 7.2 建议
• 致谢
• 参考文献
• 附录A 研究成果及发表的学术论文
• 附录B 硕士期间参加的项目