以异喹啉为中性配体的配合物体系中超分子作用研究

以异喹啉为中性配体的配合物体系中超分子作用研究

论文摘要

随着对于分子认识的不断深入,人们发现物质的性质和结构不再仅仅取决于单一分子的性质,还与分子有序且有层次的聚集方式有关,即超分子体系。超分子化学以非共价键的弱相互作用:氢键、π-π堆积作用、疏水作用、阳离子-π作用等为研究对象,探讨分子如何实现空间自组装,形成从零维到一维、二维乃至三维的大分子和超分子体系。这些非共价作用表现出的协同效应,形成有一定方向性和选择性的强作用力,使得分子更为紧密有序排列,并具备特定的生物、医学、材料应用价值。本文以过渡金属CoⅡ、CuⅡ、ZnⅡ等为中心离子,选择异喹啉(isoquinoline)作为中性配体,乙酸(acetic acid)、苯乙酸(Phenylacetic acid)、琥珀酸(Succinicacid)为酸性配体,主要通过回流法和溶液混合法,合成并报道了[Cu2(CH3-COO)4(C9H7N)2](配合物Ⅰ),[CU2(C8H7O2)4(C9H7N)2](配合物Ⅱ),[Co(C4H4O4)(C9H7N)2(H2O)2]n(配合物Ⅲ),[ZnCl2(C9H7N)2](配合物Ⅳ)从0D-3D的四个过渡金属配合物超分子体系。本文通过X—射线单晶衍射方法测定了配合物的晶体结构。并对结构数据进行计算机软件分析,讨论了各个配合物晶体结构中存在的超分子作用形式及其对于分子结构构筑的影响。π-π-芳环堆积的形成、芳环面面距离的远近,与配体的选择、配位方式有很大的关系。酸性配体占据空间越大,产生空间位阻也越大,一定程度可能限制了芳环的堆积作用;而Cull中心畸变的四方锥双核桥联配位方式,相对于CoⅡ的八面体配位方式和Znll的四面体配位方式,在空间上也一定程度限制了π-π堆积。氢键的存在,能使配合物更加稳定和有序。配合物Ⅲ中存在三种不同形式的H键,其与π-π堆积作用一起,对于该配合物聚合链状结构的紧密与稳定发挥着重要作用。通过本文对于以异喹啉为中性配体的超分子体系研究,对于超分子中芳环堆积和氢键作用有了实践性的认识,对于探索超分子作用的本质具有一定的参考价值。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 超分子化学概述
  • 1.1.1 超分子化学的起源
  • 1.1.2 超分子化学的发展
  • 1.2 超分子共价作用
  • 1.2.1 氢键
  • 1.2.2 芳环堆积作用
  • 1.2.3 阳离子-π作用
  • 1.2.4 穿联作用
  • 1.3 超分子化学研究方法
  • 1.3.1 X—射线晶体衍射
  • 1.3.2 红外光谱
  • 1.3.3 元素分析
  • 1.3.4 热重分析
  • 1.3.5 电子显微镜技术
  • 1.4 本课题的研究内容及相关研究进展
  • 参考文献
  • 第二章 配合物的制备和晶体结构解析
  • 2.1 金属配合物的合成及单晶的培养
  • 2(CH3-COO)4(C9H7N)2]的合成及单晶的培养'>2.1.1 [Cu2(CH3-COO)4(C9H7N)2]的合成及单晶的培养
  • 2(C8H7O24(C9H7N)2]的合成及单晶的培养'>2.1.2 [Cu2(C8H7O24(C9H7N)2]的合成及单晶的培养
  • 4H4O4)(C9H7N)2(H2O)2]n的合成及单晶的培养'>2.1.3 [Co(C4H4O4)(C9H7N)2(H2O)2]n的合成及单晶的培养
  • 2(C9H7N)2]的合成及单晶的培养'>2.1.4 [ZnCl2(C9H7N)2]的合成及单晶的培养
  • 2.2 金属配合物的晶体结构解析
  • 2(CH3-COO)4(C9H7N)2]的晶体结构解析'>2.2.1 [Cu2(CH3-COO)4(C9H7N)2]的晶体结构解析
  • 2(C8H7O24(C9H7N)2]晶体结构解析'>2.2.2 [Cu2(C8H7O24(C9H7N)2]晶体结构解析
  • 4H4O4)(C9H7N)2(H2O)2]n的晶体结构解析'>2.2.3 [Co(C4H4O4)(C9H7N)2(H2O)2]n的晶体结构解析
  • 2(C9H7N)2]的晶体结构解析'>2.2.4 [ZnCl2(C9H7N)2]的晶体结构解析
  • 参考文献
  • 第三章 配合物芳环堆积作用和氢键作用的研究
  • 3.1 配合物Ⅰ和Ⅱ晶体结构中芳环堆积作用的研究
  • 3.2 配合物Ⅲ晶体结构中芳环堆积作用的研究
  • 3.3 配合物Ⅳ晶体结构中芳环堆积作用的研究
  • 3.4 配合物氢键作用研究
  • 参考文献
  • 第四章 结论
  • 4.1 配合物的单晶培养
  • 4.2 芳环堆积和氢键作用的影响及多维超分子体系的形成
  • 致谢
  • 攻读硕士期间发表的学术论文
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