论文摘要
单室固体氧化物燃料电池（SC-SOFC）所具有的结构简单、无需密封等优点使其在便携式发电装置领域呈现出很好的应用前景，但是此前关于该领域的研究主要集中在对单电池的材料、结构和运行条件等方面，对于电池堆的研究比较少，且输出功率不高。本文通过理论模拟和实验验证相结合的方法，针对气体流场分布、供气方式以及气体组分等因素对SC-SOFC微堆性能的影响机制进行研究，创造性的提出了一种双路多点供气的电池微堆结构设计方案，显著提高了SC-SOFC微堆的输出电压和输出功率。由于SC-SOFC的阴极和阳极处于燃料和氧气的混合气氛下进行工作，气室内部的混合气体在电极附近的分布情况是影响电池输出性能的一个重要因素。本文对混合气体平行流经单电池的两个电极和分别垂直流经电池的阴极和阳极进行了研究，首先通过数值模拟分析了影响机制，继而进行了实验验证。理论模拟和实验验证的结果都表明，气流垂直流过阳极时存在阳极对阴极氧气的争夺，导致阴极的氧分压降低，尽管此时电池的实际温度较高，但电池的开路电压和输出性能却比其他两种结构更差。在此基础上，运用阳极与阴极的气体争夺机制，研究了由两个电池组成的阳极与阴极相对的微堆，数值模拟的结果证明电池间距是影响此种结构微堆输出性能的重要因素。电池间距越小，位于微堆中间位置的阴极表面氧分压越低；当电池间距较大、更靠近气室壁时，影响的是位于电池微堆外侧阴极的氧分压，间距越大，外侧阴极的氧分压越低。针对阳极部分氧化放热反应提高电池实际温度的现象，对具有阳极与阳极相对的微堆结构进行数值模拟，发现此时电池自发放热产生的高温区主要分布于两个电池之间的区域，并且整个区域内的温度均匀，有利于实现微堆的热自维持。对多个电池组成的微堆进行温度场和气体组分分布的数值模拟，发现传统的单一通气管供气方式很难保证微堆中每个单电池获得的反应气体组分均匀。为了使气流前端和后端的电池获得相同的气体比例和组分，减小气流前端电池对下游电池的影响，本文发明了一种采用分散通气口为SC-SOFC微堆中的每个单电池提供反应气体的多点供气新方法，通过与传统SC-SOFC流场沿管状气室流动的供气方式进行了对比，发现这种多点供气方式可以使电池微堆中的每个单电池达到较为一致的输出性能，从而使微堆的输出功率也高于采用传统SC-SOFC供气方式时的性能。考虑到电池阳极和阴极之间气体争夺的问题，提出了使用两个通气管同时给单电池的阴极和阳极提供相同比例的反应气体的方法，结果表明单电池的输出性能比传统的SC-SOFC提高了67%。继而在单路多点提供混合反应气的基础上，发明了双路多点供气的SC-SOFC微堆，并对几组不同构型的微堆进行研究。结果表明，平面嵌入式电池微堆的输出性能最佳，由两个有效面积为1.2cm2的单电池组成的微堆输出功率可以达到1W，6个有效面积约为3.9cm2单电池组成的SC-SOFC微堆模块最大功率达到8.18W，这种电池将来有望成为便携式的备用电源的核心部件。针对SC-SOFC采用碳氢化合物燃料时阳极可能存在的碳沉积问题以及金属Ni在燃料和氧气的混合气氛中的氧化还原现象，研究了CH4和O2的混合气体组分对SC-SOFC阳极的影响机制。用气体质谱分析仪研究了Ni/YSZ阳极对甲烷和氧气混合气体的催化性能，发现甲烷和氧气的比例（燃氧比R）为1时发生的反应以甲烷的完全氧化反应为主导，而燃氧比大于1时则以甲烷的部分氧化反应为主。在700°C进行5h短期测试，发现燃氧比为2.5时既没有明显积碳，也没有金属镍被氧化的现象，对于SC-SOFC的Ni/YSZ阳极是比较合理的气体比例。
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摘要Abstract目录第1章 绪论1.1 课题背景介绍1.2 固体氧化物燃料电池（SOFC）1.2.1 SOFC的工作原理1.2.2 SOFC的核心部件及材料1.2.3 SOFC内部的极化1.3 单室固体氧化物燃料电池（SC-SOFC）1.3.1 SC-SOFC单电池的研究进展1.3.2 SC-SOFC微堆的研究进展1.3.3 SC-SOFC的影响因素1.4 SC-SOFC的稳定性1.4.1 SC-SOFC阳极碳沉积产生的机制和消除的方式1.4.2 SC-SOFC阳极的氧化-还原现象1.5 SC-SOFC目前存在的问题1.6 本论文的主要研究内容第2章 流场分布对SC-SOFC影响机制的数值模拟2.1 引言2.2 流场分布对单电池的影响机制研究2.2.1 SC-SOFC不同流场分布的模型建立2.2.2 不同流场的温度分布及其物理机制2.2.3 不同流场的气体组分分布及其机制分析2.2.4 流场分布数值模拟的实验验证2.3 反应气体争夺机制对微堆性能影响的数值模拟2.3.1 反应气体争夺机制的微堆模型2.3.2 反应气室内部的氧气分布及其机制分析2.3.3 反应气室内部的温度场分布研究2.4 热效应对SC-SOFC微堆性能影响的数值模拟2.4.1 同种电极相对的SC-SOFC微堆模型2.4.2 计算域内部的温度与组分分布2.5 本章小结第3章 单路多点供气的SC-SOFC微堆性能研究3.1 引言3.2 SC-SOFC微堆的流场分析3.2.1 SC-SOFC微堆的物理模型3.2.2 SC-SOFC微堆的温度和气体组分分析3.3 多点供气对SC-SOFC微堆性能的影响机制研究3.3.1 多点供气的SC-SOFC微堆实验装置3.3.2 多点供气的SC-SOFC单电池以及微堆性能研究3.3.3 多点供气方式的气体流场分布模拟3.4 基于多点供气的气流吹扫角度研究3.4.1 不同气流吹扫角度的微堆实验装置3.4.2 气流吹扫角度对微堆性能的影响3.4.3 气流吹扫角度对单电池性能的影响3.4.4 气流吹扫角度对微堆性能的影响机制3.5 本章小结第4章 双路多点供气的SC-SOFC微堆性能研究4.1 引言4.2 双路供气对单电池性能的影响4.2.1 双路供气的SC-SOFC实验装置4.2.2 双路供气对SC-SOFC性能的影响4.3 双路多点供气的SC-SOFC微堆性能研究4.3.1 双路多点供气SC-SOFC微堆的设计4.3.2 双路多点供气微堆的影响机制分析4.4 同种电极相对的双路多点供气SC-SOFC微堆4.4.1 同种电极相对的SC-SOFC微堆设计4.4.2 同种电极相对的SC-SOFC微堆性能研究4.5 嵌入式双路多点供气SC-SOFC微堆性能研究4.5.1 平面嵌入式SC-SOFC微堆设计4.5.2 平面嵌入式SC-SOFC微堆的影响机制研究4.6 嵌入式SC-SOFC微堆的放大及其模块的串并联研究4.7 本章小结第5章 气体组分对Ni/YSZ阳极性能的影响机制研究5.1 引言4气体的高温热解与Ni/YSZ阳极积碳效应研究'>5.2 CH4气体的高温热解与Ni/YSZ阳极积碳效应研究5.2.1 Ni/YSZ阳极的制备与性能表征4气体的催化热解与碳沉积的TPO分析'>5.2.2 CH4气体的催化热解与碳沉积的TPO分析4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极性能的影响'>5.3 CH4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极性能的影响5.3.1 测试方法与表征4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极性能的影响机制研究'>5.3.2 CH4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极性能的影响机制研究4/O2混合气体对单电池性能的影响'>5.4 CH4/O2混合气体对单电池性能的影响5.4.1 阳极支撑性电池的制备及测试4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极支撑型单电池性能的影响'>5.4.2 CH4/O2混合气体对Ni/YSZ阳极支撑型单电池性能的影响5.4.3 Ni/YSZ阳极表面修饰对单电池性能的影响5.5 本章小结结论参考文献攻读学位期间发表的学术论文致谢个人简历
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