水合氧化铁及其转化产物可见光催化隆解酸性媒介黑T

水合氧化铁及其转化产物可见光催化隆解酸性媒介黑T

论文摘要

水环境污染已成为全球普遍关注的问题。光催化技术作为一种高级氧化技术,近年来在染料废水处理中得到了广泛关注。该技术在处理有毒有机污染物方面呈现了比其他处理方式优越的特点而具有广阔的应用前景。本文采用自然界中广泛存在的水合氧化铁及其相转化产物为催化剂,以偶氮染料酸性媒介黑T(EBT)为模拟污染物,系统研究了在可见光照射下,水合氧化铁/H202体系对EBT的降解过程。本研究对建立利用可见光或太阳光及采用丰富的铁氧化物为光催化剂有效处理废水中有毒有机污染物体系提供了理论依据,也为客观评估水合氧化铁在自然环境中在有机微污染物降解方面发挥的重要作用提供依据和参考。本论文的主要研究内容及研究成果包括:(1)在可见光(λ>420nm)照射下,研究了水合氧化铁对偶氮染料污染物EBT的光催化降解特性。根据降解条件的筛选,建立了光催化降解有机污染物的方法。酸性环境有利于降解反应;水合氧化铁的投加量、EBT的初始浓度和H202浓度对降解效果的影响具有双面性,都有一个最佳使用量;在低温范围内升高温度可加速染料的降解。(2)采用三种方法制备了水合氧化铁Fh-1、Fh-2、Fh-3,比较了在可见光照射下,EBT在三种水合氧化铁/H2O2体系的催化降解过程,利用总有机碳(TOC)、光度分析方法及红外光谱法,考察了光催化反应降解EBT的程度,探讨了可见光、水合氧化铁、H202协同作用下EBT的降解机理。结果表明,三种水合氧化铁对EBT的降解反应符合一级反应动力学。三种水合氧化铁体系反应的活化能Ea、活化焓ΔH≠矿和活化熵ΔS≠的顺序为Fh-3>Fh-1>Fh-2。(3)在相同的实验条件下,研究了水合氧化铁的转化产物Fe3O4、α-Fe2O3、α-FeOOH和y-FeOOH的光催化活性。结果表明,铁氧化物表面的三Fe-OH是吸附EBT的活性位,不同的铁氧化物在相同条件下显示出不同的光催化活性,其中γ-FeOOH略好于其他的铁氧化物。水合氧化铁和四种晶体铁氧化物五种样品构成的光催化降解体系中,无定形的水合氧化铁可见光催化分解有机污染物有较高的降解率,显示出明显优势。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 1 绪论
  • 1.1 综述
  • 1.1.1 印染废水状况
  • 1.1.2 染料废水处理方法
  • 1.2 铁氧化物催化技术的研究进展
  • 1.3 研究目的和意义
  • 2 实验部分
  • 2.1 材料与试剂
  • 2.1.1 催化剂的选择与制备
  • 2.1.2 污染物的选择
  • 2.1.3 试剂
  • 2.2 实验仪器
  • 2.3 实验装置
  • 2.4 实验方法
  • 2.4.1 吸附实验
  • 2.4.2 光降解实验
  • 2O2催化分解实验'>2.4.3 H2O2催化分解实验
  • 2.5 分析方法
  • 2.5.1 催化剂的表征
  • 2.5.2 EBT溶液浓度测定及降解率计算
  • 2.5.3 降解过程中UV-vis分析
  • 2.5.4 降解反应前后EBT溶液的IR分析
  • 2.5.5 TOC分析
  • 2.5.6 反应动力学分析
  • 3 水合氧化铁可见光催化降解酸性媒介黑T
  • 3.1 EBT在Fh-3上的吸附
  • 3.1.1 吸附前后EBT的IR光谱的比较
  • 3.1.2 Fh-3的吸附行为的研究
  • 3.2 Fh-3对EBT溶液降解的影响
  • 3.3 不同光源对EBT降解的影响
  • 3.4 降解过程中UV-Vis及IR光谱分析
  • 3.4.1 降解过程中的UV-Vis光谱分析
  • 3.4.2 降解过程中的IR光谱分析
  • 3.5 降解过程中TOC分析
  • 3.6 不同参数对EBT降解效果的影响
  • 3.6.1 初始pH的影响
  • 3.6.2 Fh-3的投加量的影响
  • 3.6.3 EBT初始浓度的影响
  • 2O2浓度的影响'>3.6.4 H2O2浓度的影响
  • 3.6.5 温度的影响
  • 3.7 EBT降解的动力学研究
  • 3.8 小结
  • 4 不同方法制备的水合氧化铁光催化活性的比较
  • 4.1 三种水合氧化铁的结构表征
  • 4.1.1 三种Fh的UV-vis DRS光谱分析
  • 4.1.2 三种Fh的BET表征
  • 4.2 不同方法制备的水合氧化铁的吸附性能研究
  • 4.3 三种水合氧化铁催化活性的比较
  • 2O2/可见光体系中EBT的降解'>4.3.1 Fh/H2O2/可见光体系中EBT的降解
  • 2O2/可见光体系中EBT的降解'>4.3.2 不同环境pH值下Fh/H2O2/可见光体系中EBT的降解
  • 2O2浓度下Fh/H2O2/可见光体系EBT的降解'>4.3.3 不同H2O2浓度下Fh/H2O2/可见光体系EBT的降解
  • 2O2/可见光体系EBT的降解'>4.3.4 不同温度下Fh/H2O2/可见光体系EBT的降解
  • 4.4 小结
  • 5 磁铁矿、赤铁矿、针铁矿和纤铁矿光催化降解酸性媒介黑T
  • 5.1 四种铁氧化物的表征
  • 5.1.1 铁氧化物的XRD表征
  • 5.1.2 铁氧化物的扫描电镜(SEM)分析
  • 5.1.3 铁氧化物的比表面(BET)分析
  • 5.2 四种铁氧化物对EBT的吸附实验
  • 5.3 四种铁氧化物对EBT的降解实验
  • 5.4 小结
  • 6 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间取得的科研成果
  • 相关论文文献

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