金属有机骨架材料储氢性能的研究

论文摘要

氢能源作为一种无污染、清洁的可再生能源已被世界各国广泛关注,充分利用氢能需要解决氢的制取、储运和应用,其中氢气储运是利用氢能的关键。为了实现美国能源部（DOE）设定的储氢目标,研究和开发新型的储氢技术和储氢材料是当前的研究焦点,多孔材料的物理吸附技术被普遍认为是最有希望的储氢技术而被广泛研究。金属有机多孔骨架化合物材料因其具有具有比表面积高、孔径统一且可调等良好性能,是材料学领域中一个新兴的重要发展方向,正在受到越来越广泛的重视。虽然金属有机多孔骨架化合物的热稳定性不及无机骨架微孔材料,在传统的高温催化方面的应用受到限制,但是在一些非传统领域,如非线性光学材料、磁性材料、超导材料和储氢材料等新材料方面的应用前景正在逐步被开发出来。本课题采用直接混合法、溶剂热法和改进的溶剂热法,合成制备了MOF-5化合物,并对合成产物进行结构表征和热稳定性能分析,并利用吸附试验研究MOF-5的孔结构和孔径分布,利用BET吸附研究其储氢性能及其温度和压力对其储氢性能的影响,研究煅烧温度对微孔材料孔结构及其储氢性能的影响。结果表明,MOF-5在300℃煅烧时溶剂基本脱除,400℃煅烧以后骨架开始有所坍塌。MOF-5的孔道结构以微孔为主,还存在少量的中孔和大孔。直接混合法、溶剂热法和改进的DEF溶剂热法得到的Langmuir比表面积分别为：1130m2/g.1042m2/g和1337m2/g。煅烧后样品的孔径分布均呈双峰型分布,孔结构主要由孔径≤1nm的极微孔和少量1.5～2.0nm的超微孔组成。300℃煅烧的样品,Langmuir比表面积和孔容分别为1243m2/g和0.46cm3/g,在77K,1.Obar时的储氢容量为1.3wt%。400℃煅烧后,骨架扭曲坍塌,比表面积、微孔孔容及储氢容量分别降为1113m2/g、0.43cm3/g和0.8wt%。

论文目录

• 学位论文数据集
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述及选题
• 1.1 课题来源
• 1.2 前言
• 1.3 储氢材料
• 1.3.1 金属氢化物储氢
• 1.3.2 碳质储氢材料
• 1.3.3 络合物储氢材料
• 1.3.4 有机液体氢化物储氢
• 1.3.5 金属有机多孔骨架材料储氢
• 1.4 金属有机骨架材料
• 1.4.1 金属有机骨架材料的分类
• 1.4.2 金属有机骨架化合物（MOF）的合成
• 1.4.3 金属有机骨架材料的应用
• 1.4.4 金属有机骨架材料的表征
• 1.5 MOF-5的结构
• 1.6 MOF-5的合成
• 1.7 课题的选择和目的
• 第二章 MOF-5的制备及其研究方法
• 2.1 药品
• 2.2 金属有机骨架化合物MOF-5的合成
• 2.3 晶体结构测定
• 2.4 形貌分析
• 2.5 性能测定
• 2.5.1 晶体的热稳定性分析
• 2.5.2 材料吸附性能测定
• 第三章 金属有机骨架化合物的晶相结构
• 3.1 直接混合法样品的晶相结构
• 3.2 溶剂热法样品的晶相结构
• 3.3 改进的溶剂热法样品的晶相结构
• 3.4 本章小结
• 第四章 金属有机骨架化合物的表面形貌
• 4.1 直接混合法样品的表面形貌
• 4.2 溶剂热法样品的表面形貌
• 4.3 改进的溶剂热法样品的表面形貌
• 4.4 本章小结
• 第五章 金属有机骨架化合物的热稳定性能研究
• 5.1 直接混合法样品的热稳定性能
• 5.2 溶剂热法样品的热稳定性能
• 5.3 改进的溶剂热法样品的热稳定性能
• 5.4 本章小结
• 第六章 金属有机骨架化合物的吸附性能研究
• 2吸附'>6.1 N₂吸附
• 2吸附'>6.2 CO₂吸附
• 2吸附'>6.3 H₂吸附
• 6.4 本章小结
• 第七章 论文总结
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者及导师简介
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书