论文摘要
第三代纤维素基水处理剂是一类新型的纤维素衍生型高分子功能材料。本课题首先以日本Chelest公司提供的硫代苹果酸型纤维素基水处理剂对Cu2+的吸附进行了探索性研究,然后根据其结构特点和国内外相关资料进行了合成研究,通过采用改变功能基团的方法分别制备出阳离子环糊精型双层功能化纤维素基水处理剂、葡萄糖型纤维素基水处理剂和葡萄糖/阳离子复合型单层纤维素基水处理剂三种新型吸附剂。通过一系列分析表征手段从样品的外貌、组成成分及含量、结构、热稳定性等方面进行系统的分析证实。结合振荡吸附实验法和流动柱实验法确定了新型纤维素基水处理剂的最佳吸附/脱附条件及其适用范围。考察了新型纤维素基水处理剂的吸附动力学、吸附分配等温线模型和吸附热力学的类型。课题具体研究内容阐述如下:1)根据纤维素基水处理剂结构的特点对其进行了分类和划分,并从载体形态、接枝链与载体接枝方法、功能基团选取及功能化方法、吸附/脱附性能的影响因素和脱附方法五个方面综述了国内外在该领域的研究现状。对其发展前景进行了展望。详细论述了课题的背景、意义、研究目的和研究内容。2)硫代苹果酸型环氧纤维素基水处理剂吸附Cu2+的实验发现:最佳酸度范围为pH36,实验选定pH5.0为最佳酸度;最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cu2+的初始吸附速率可达0.2245mg g-1 min-1;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为15.10mg/g;当溶液中仅含Cu2+时,吸附剂的处理效果满足生活饮用水水质标准铜离子浓度的规定值(1mg/L)。3)以纤维素为原料分别制备出第三代阳离子环糊精型、第三代葡萄糖型和第三代葡萄糖/阳离子复合型环氧纤维素基水处理剂。通过扫描电子显微镜、元素分析、红外谱图分析、热重分析和差热分析手段对样品进行了证实。4)阳离子环糊精型纤维素基水处理剂吸附酚酞的实验发现:最佳吸附时间180分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对酚酞的初始吸附速率可达1408mg g-1 min-1;最佳酸度范围为pH913,实验选定pH12.0为最佳酸度;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为258.4mg/g;吸附热力学研究表明吸附过程为吸热过程。5)阳离子环糊精型双层功能化纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH46,实验选定pH4.5为最佳酸度;吸附10min时,吸附率高达98.5%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达751.88mg g-1 min-1;最佳吸附剂用量50mg,此时吸附率为99.5%;在吸附率保持95%时,仅50mg/L Mn2+产生干扰;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为61.05mg/g;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.50 mg/L;重复使用5次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含50 mg/L和5 mg/L Cr(VI)时,吸附效果分别达到污水综合排放标准GB8978-1996的规定值(0.5mg/L)和生活饮用水水质标准的规定值(0.05mg/L)的要求。6)葡萄糖型纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH36,实验选定pH4.0为最佳酸度;吸附10min时,吸附率为97%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达138.10mg g-1 min-1;根据污水综合排放标准GB8978-1996的规定中铬的排放值(0.5mg/L),最佳吸附剂用量为50mg,此时吸附率为99.3%;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为54.59mg/g;在吸附率保持95%时,仅50mg/L Mn2+产生干扰;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.05mg/L;重复使用6次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含5mg/L Cr(VI)时,吸附效果达到生活饮用水水质标准GB8978-1996的规定值(0.05mg/L)的要求。7)葡萄糖/阳离子复合型单层纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH2.56.5,实验选定pH3.5为最佳酸度;吸附10min时,吸附率为97.6%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达165.84mg g-1 min-1;根据污水综合排放标准GB8978-1996的规定中铬的排放值(0.5mg/L),最佳吸附剂用量为50mg,此时吸附率为99.3%;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为71.79mg/g;在吸附率保持95%时,共存离子未对其产生干扰;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.05mg/L,其脱附率高达99.7%;重复使用6次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含5 mg/L Cr(VI)时,滤液中Cr(VI)的浓度为0.033mg/L达到生活饮用水水质标准GB8978-1996的规定值(0.05mg/L)的要求。制备的三种新型纤维素基水处理剂无毒、无污染、成本低廉、使用范围广、吸附速度快、吸附性能稳定、可重复使用等优点,具有良好的开发前景,不仅可以满足当前水处理材料需要,而且可以为纤维素的合理利用开辟新的途径,同时得到的水处理剂有望生物降解,符合当今以减量化、再利用、资源化为原则的“循环经济”和以低能耗、低污染为基础的“低碳经济”的发展方向。
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