第三代N、O型纤维素基水处理剂的合成及应用研究

第三代N、O型纤维素基水处理剂的合成及应用研究

论文摘要

第三代纤维素基水处理剂是一类新型的纤维素衍生型高分子功能材料。本课题首先以日本Chelest公司提供的硫代苹果酸型纤维素基水处理剂对Cu2+的吸附进行了探索性研究,然后根据其结构特点和国内外相关资料进行了合成研究,通过采用改变功能基团的方法分别制备出阳离子环糊精型双层功能化纤维素基水处理剂、葡萄糖型纤维素基水处理剂和葡萄糖/阳离子复合型单层纤维素基水处理剂三种新型吸附剂。通过一系列分析表征手段从样品的外貌、组成成分及含量、结构、热稳定性等方面进行系统的分析证实。结合振荡吸附实验法和流动柱实验法确定了新型纤维素基水处理剂的最佳吸附/脱附条件及其适用范围。考察了新型纤维素基水处理剂的吸附动力学、吸附分配等温线模型和吸附热力学的类型。课题具体研究内容阐述如下:1)根据纤维素基水处理剂结构的特点对其进行了分类和划分,并从载体形态、接枝链与载体接枝方法、功能基团选取及功能化方法、吸附/脱附性能的影响因素和脱附方法五个方面综述了国内外在该领域的研究现状。对其发展前景进行了展望。详细论述了课题的背景、意义、研究目的和研究内容。2)硫代苹果酸型环氧纤维素基水处理剂吸附Cu2+的实验发现:最佳酸度范围为pH36,实验选定pH5.0为最佳酸度;最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cu2+的初始吸附速率可达0.2245mg g-1 min-1;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为15.10mg/g;当溶液中仅含Cu2+时,吸附剂的处理效果满足生活饮用水水质标准铜离子浓度的规定值(1mg/L)。3)以纤维素为原料分别制备出第三代阳离子环糊精型、第三代葡萄糖型和第三代葡萄糖/阳离子复合型环氧纤维素基水处理剂。通过扫描电子显微镜、元素分析、红外谱图分析、热重分析和差热分析手段对样品进行了证实。4)阳离子环糊精型纤维素基水处理剂吸附酚酞的实验发现:最佳吸附时间180分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对酚酞的初始吸附速率可达1408mg g-1 min-1;最佳酸度范围为pH913,实验选定pH12.0为最佳酸度;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为258.4mg/g;吸附热力学研究表明吸附过程为吸热过程。5)阳离子环糊精型双层功能化纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH46,实验选定pH4.5为最佳酸度;吸附10min时,吸附率高达98.5%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达751.88mg g-1 min-1;最佳吸附剂用量50mg,此时吸附率为99.5%;在吸附率保持95%时,仅50mg/L Mn2+产生干扰;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为61.05mg/g;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.50 mg/L;重复使用5次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含50 mg/L和5 mg/L Cr(VI)时,吸附效果分别达到污水综合排放标准GB8978-1996的规定值(0.5mg/L)和生活饮用水水质标准的规定值(0.05mg/L)的要求。6)葡萄糖型纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH36,实验选定pH4.0为最佳酸度;吸附10min时,吸附率为97%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达138.10mg g-1 min-1;根据污水综合排放标准GB8978-1996的规定中铬的排放值(0.5mg/L),最佳吸附剂用量为50mg,此时吸附率为99.3%;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为54.59mg/g;在吸附率保持95%时,仅50mg/L Mn2+产生干扰;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.05mg/L;重复使用6次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含5mg/L Cr(VI)时,吸附效果达到生活饮用水水质标准GB8978-1996的规定值(0.05mg/L)的要求。7)葡萄糖/阳离子复合型单层纤维素基水处理剂吸附Cr(VI)的实验发现:最佳酸度范围为pH2.56.5,实验选定pH3.5为最佳酸度;吸附10min时,吸附率为97.6%,最佳吸附时间90分钟;吸附过程符合准二级反应动力学过程,对Cr(VI)的初始吸附速率可达165.84mg g-1 min-1;根据污水综合排放标准GB8978-1996的规定中铬的排放值(0.5mg/L),最佳吸附剂用量为50mg,此时吸附率为99.3%;吸附等温曲线为Langmuir型,最大吸附量为71.79mg/g;在吸附率保持95%时,共存离子未对其产生干扰;脱附剂NaOH溶液最佳浓度为0.05mg/L,其脱附率高达99.7%;重复使用6次时,吸附率及脱附率的变化不大;当溶液中仅含5 mg/L Cr(VI)时,滤液中Cr(VI)的浓度为0.033mg/L达到生活饮用水水质标准GB8978-1996的规定值(0.05mg/L)的要求。制备的三种新型纤维素基水处理剂无毒、无污染、成本低廉、使用范围广、吸附速度快、吸附性能稳定、可重复使用等优点,具有良好的开发前景,不仅可以满足当前水处理材料需要,而且可以为纤维素的合理利用开辟新的途径,同时得到的水处理剂有望生物降解,符合当今以减量化、再利用、资源化为原则的“循环经济”和以低能耗、低污染为基础的“低碳经济”的发展方向。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 纤维素基水处理剂研究进展
  • 1 引言
  • 2 纤维素基水处理剂结构特点及划分
  • 2.1 载体
  • 2.2 接枝链
  • 2.2.1 第一代纤维素基水处理剂
  • 2.2.2 第二代纤维素基水处理剂
  • 2.2.3 第三代纤维素基水处理剂
  • 2.3 功能基团
  • 3 纤维素基水处理剂研究现状
  • 3.1 载体形态的制备
  • 3.2 接枝链与载体接枝方法
  • 3.3 功能基团选取及功能化方法
  • 3.4 吸附/脱附性能的影响因素
  • 3.5 脱附方法
  • 4 纤维素基水处理剂的现存的问题和展望
  • 5 课题的提出
  • 5.1 选题背景及意义
  • 5.1.1 选题背景
  • 5.1.2 选题意义
  • 5.2 研究目的
  • 5.3 研究内容
  • 参考文献
  • 第2章 硫代苹果酸型环氧纤维素基水处理剂的研究
  • 1 引言
  • 2 实验部分
  • 2.1 仪器与试剂
  • 2.1.1 试剂与药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 吸附实验方法
  • 2.2.1 火焰原子吸收分光光度法
  • 2.2.2 溶液酸度调整方法
  • 2.2.3 振荡吸附实验法
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 溶液初始pH 值对吸附率的影响
  • 3.2 振荡时间对吸附率的影响及吸附动力学研究
  • 3.3 吸附剂用量的影响
  • 3.4 吸附分配等温线
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第3章 阳离子化环糊精型双层功能化纤维基水处理剂的研究(I)——合成、表征和吸附有机分子(酚酞)
  • 1 引言
  • 2 实验部分
  • 2.1 仪器与药品
  • 2.1.1 试剂与药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 合成部分
  • 2.2.1 环氧纤维的合成
  • 2.2.2 环氧丙基三甲基氯化铵的合成
  • 2.2.3 阳离子化环糊精的合成
  • 2.2.4 吸附剂的合成
  • 2.3 分析表征方法
  • 2.3.1 环氧化纤维的环氧值测定
  • 2.3.2 环氧丙基三甲基氯化铵中环氧值测定
  • 2.3.3 吸附剂中Cl-含量测定
  • 2.3.4 扫描电子显微镜分析方法
  • 2.3.5 元素分析方法
  • 2.3.6 红外光谱分析方法
  • 2.3.7 热重分析和差热分析方法
  • 2.4 吸附有机分子——酚酞的实验
  • 2.4.1 酚酞分光光度法
  • 2.4.2 溶液初始pH 值的调整方法
  • 2.4.3 振荡吸附实验方法
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 环氧化纤维的环氧值
  • 3.2 环氧丙基三甲基氯化铵的环氧值
  • 3.3 吸附剂中Cl-含量测定
  • 3.4 扫描电子显微镜形貌分析
  • 3.5 元素分析
  • 3.6 红外光谱结构分析
  • 3.7 热重分析和差热分析
  • 3.8 酚酞分光光度法的工作曲线
  • 3.9 振荡时间对吸附率的影响及吸附动力学研究
  • 3.10 溶液初始酸度对吸附率的影响
  • 3.11 吸附剂用量对吸附率的影响
  • 3.12 不同酚酞溶液浓度对吸附量的影响及吸附分配等温线研究
  • 3.13 温度对吸附过程的影响及吸附热力学研究
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第4章 阳离子化环糊精型双层功能化纤维基水处理剂的研究(II)——吸附/脱附无机离子Cr(VI)
  • 1 引言
  • 2 实验部分
  • 2.1 仪器与药品
  • 2.1.1 试剂与药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 吸附无机离子——Cr(VI)的实验方法
  • 2.2.1 二苯胺碳酰二肼分光光度法
  • 2.2.2 溶液酸度调整方法
  • 2.2.3 振荡吸附实验方法
  • 2.2.4 流动柱实验方法
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 二苯胺碳酰二肼分光光度法的工作曲线
  • 3.2 溶液初始pH 值对吸附率的影响
  • 3.3 振荡时间对吸附率的影响及吸附动力学研究
  • 3.4 吸附剂用量对吸附率的影响
  • 3.5 干扰离子的影响
  • 3.6 吸附和分配等温线研究
  • 3.7 脱附剂浓度对脱附率的影响
  • 3.8 重复使用次数
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第5章 葡萄糖型环氧纤维素基水处理剂的研究
  • 1 引言
  • 2 实验部分
  • 2.1 药品与试剂
  • 2.2 实验仪器
  • 2.3 合成部分
  • 2.4 分析表征方法
  • 2.4.1 环氧纤维的接枝率、环氧值、水解率和羟基含量
  • 2.4.2 Cell-g-GMA-D-Glu 的羟基含量
  • 2.4.3 SEM 形貌分析
  • 2.4.4 FTIR 光谱结构分析
  • 2.4.5 TGA/DTA 结构分析
  • 2.5 吸附实验
  • 2.5.1 溶液pH 值的调整方法
  • 2.5.2 吸附条件实验方法
  • 2.5.3 柱实验方法
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 环氧纤维的接枝率、环氧值、水解率、羟基含量和Cell-g-GMA-D-Glu的羟基含量
  • 3.2 SEM 形貌分析
  • 3.3 FTIR 光谱结构分析
  • 3.4 TGA 和DTA 分析
  • 3.5 溶液pH 值对吸附率的影响
  • 3.6 振荡时间对吸附率的影响及吸附动力学研究
  • 3.7 吸附剂用量对吸附率的影响
  • 3.8 吸附和分配等温线研究
  • 3.9 干扰离子的影响
  • 3.10 脱附剂浓度对脱附率的影响
  • 3.11 重复使用次数
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第6章 葡萄糖与阳离子复合型环氧纤维素基水处理剂的研究
  • 1 引言
  • 2 实验部分
  • 2.1 仪器与药品
  • 2.1.1 试剂与药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 合成部分
  • 2.2.1 环氧纤维的合成
  • 2.2.2 D-葡萄糖部分功能化环氧纤维的合成
  • 2.2.3 三甲胺盐酸盐的合成
  • 2.2.4 吸附剂的合成
  • 2.3 分析表征
  • 2.3.1 FTIR 光谱分析方法
  • 2.3.2 SEM 分析方法
  • 2.3.3 元素分析方法
  • 2.3.4 TGA 和DTA 分析
  • 2.4 吸附/脱附Cr(VI) 的实验
  • 2.4.1 溶液初始pH 值的调整方法
  • 2.4.2 振荡吸附实验方法
  • 2.4.3 流动柱实验法
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 环氧纤维和葡萄糖部分功能化环氧纤维中羟基含量分析
  • 3.2 FTIR 光谱结构分析
  • 3.3 SEM 形貌分析
  • 3.4 元素组成及含量分析
  • 3.5 TGA 和DTA 分析
  • 3.6 溶液初始pH 值对吸附率的影响
  • 3.7 振荡时间对吸附率的影响及吸附动力学研究
  • 3.8 吸附剂用量对吸附率的影响
  • 3.9 吸附和分配等温线研究
  • 3.10 干扰离子的影响
  • 3.11 脱附剂浓度对脱附率的影响
  • 3.12 重复使用次数
  • 4 结论
  • 参考文献
  • 第7章 结束语
  • 1 引言
  • 2 研究结论
  • 3 有待进一步研究的内容
  • 读研期间发表的论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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