论文题目: 基于新型有机—无机杂化材料的安培型生物传感器研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境科学
作者: 阎博
导师: 赵新华,赵林
关键词: 巯基化聚乙烯醇,溶胶凝胶,有机无机杂化材料,生物传感器,葡萄糖氧化酶,硝酸还原酶
文献来源: 天津大学
发表年度: 2005
论文摘要: 生物传感器是一门新兴交叉学科,在环境监测、生物医学、食品分析、军事等领域有重要应用价值。生物传感器的性能优劣很大程度上取决于生物分子的固定化效果。在生物传感器所用的生物分子固定化材料中,基于溶胶-凝胶方法的有机-无机杂化材料由于具有一系列优点而成为一种理想的固定化材料。本文通过合成新型有机-无机杂化材料制备了葡萄糖氧化酶电极和硝酸还原酶电极,研究了其电化学性质,同时对葡萄糖氧化酶电极进行了一系列的改良。论文包括以下几个部分内容:通过酯化反应在聚乙烯醇高分子链上接枝上了部分巯基,得到了一种新型高分子接枝物,将此接枝物与二氧化硅溶胶-凝胶结合制备了一种新型的有机-无机杂化材料。由于杂化材料表面的巯基和金电极表面形成了配位键,此杂化材料薄膜在金电极表面上有很强的附着力。以此杂化材料作为固定化介质,在金电极上制备了葡萄糖氧化酶电极。此酶电极的响应电流为0.6μA/mM,响应速度只有1.8秒。在连续测量,酶电极的响应电流在11个小时以后只下降了10.3%。间隔使用的情况下,响应电流在两个月内没有明显的变化。以此杂化材料和铂电极结合制备了一种葡萄糖氧化酶电极,由于铂对过氧化氢的催化作用,此酶电极可以在0.05V下工作的,具有很强的抗干扰性。将普鲁士蓝电沉积到杂化材料的多孔结构中,制备了普鲁士蓝修饰电极。在此修饰电极上制备成了一种新型的葡萄糖氧化酶电极。此酶电极可以在-0.05V下进行葡萄糖的测定,间歇使用的情况下,22天后响应电流为初始值的92%,具有很好的稳定性。此酶电极的响应速度为4秒左右。研究了纳米银粒子和碳纳米管的掺入对葡萄糖氧化酶电极性能的影响。结果表面:纳米银粒子掺杂的酶电极的线性范围增大了4倍,达到了40mM,最大检测范围为140mM左右。碳纳米管则可以将酶电极的工作电位降到0.18V。同时两种酶电极的响应速度分别为3.4秒和3秒。硝酸盐是水体中的一项重要的污染质,快速准确地测定硝酸盐具有重要的意义。本文首次构建成功了一种基于有机-无机杂化材料的电流型硝酸还原酶电极,其工作电位为-0.68V,以甲基紫精为电子媒介体。此酶电极21天后响应电流的绝对增量为初始绝对增量的85.7%,具有较好的稳定性。
论文目录:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
1.1 生物传感器概述
1.1.1 生物传感器的定义及分类
1.1.2 酶电极中的电子转移
1.1.3 改善酶电极性能的方法
1.2 有机－无机杂化材料在生物传感器中的应用
1.2.1 溶胶－凝胶法原理及特性
1.2.2 溶胶－凝胶型生物传感器的研究进展
1.2.3 有机－无机杂化材料在生物传感器中的应用
1.2.4 溶胶－凝胶型生物传感器展望
1.3 硝酸盐还原酶电极和固定化酶法脱氮反应器概述
1.3.1 硝酸盐检测方法简介
1.3.2 硝酸还原酶的分类和性质
1.3.3 硝酸还原酶电极的研究进展
1.3.4 固定化酶法脱氮简介
1.3.5 硝酸还原酶电极展望
1.4 本论文的研究内容和意义
第二章 巯基化聚乙烯醇及有机－无机杂化材料的合成与表征
2.1 试剂与仪器
2.2 巯基化聚乙烯醇的合成与表征
2.2.1 巯基化聚乙烯醇的合成
2.2.2 巯基化聚乙烯醇的表征
2.3 溶胶－凝胶及有机－无机杂化材料的制备与表征
2.3.1 二氧化硅溶胶及有机－无机杂化材料的制备
2.3.2 有机－无机组分比例对杂化材料性能的影响
2.3.3 杂化材料的表面形貌表征
2.4 本章小结
第三章 基于新型有机－无机杂化材料的葡萄糖氧化酶电极的研究
3.1 实验部分
3.1.1 材料和仪器
3.1.2 酶电极的制备
3.1.3 实验方法
3.2 结果和讨论
3.2.1 酶电极的循环伏安特性
3.2.2 载酶量对生物传感器性能的影响
3.2.3 pH 对酶电极响应电流的影响
3.2.4 温度对酶电极性能的影响
3.2.5 酶电极的校准曲线和动力学分析
3.2.6 酶电极的响应速度
3.2.7 酶电极的检测限
3.2.8 电极的稳定性和重现性
3.2.9 酶电极的抗干扰性
3.2.10 酶膜表面结构表征
3.3 本章小结
第四章 基于杂化材料和铂电极的葡萄糖氧化酶电极的研究
4.1 实验部分
4.1.1 试剂和仪器
4.1.2 酶电极的制备
4.1.3 实验方法
4.2 实验结果和讨论
4.2.1 酶电极的循环伏安特性
4.2.2 酶电极的校准曲线和动力学分析
4.2.3 酶电极的稳定性
4.2.4 酶电极的响应速度和检测限
4.2.5 酶电极的抗干扰性
4.3 本章小结
第五章 基于杂化材料和普鲁士蓝的葡萄糖氧化酶电极的研究
5.1 实验部分
5.1.1 试剂和仪器
5.1.2 酶电极的制备
5.1.3 实验方法
5.2 实验结果
5.2.1 酶电极的电化学响应机理
5.2.2 酶电极对葡萄糖的响应
5.2.3 酶电极的校正曲线和动力学分析
5.2.4 酶电极的稳定性
5.2.5 酶电极抗干扰的能力
5.2.6 酶电极的响应速度和检测限
5.3 本章小结
第六章 基于杂化材料和纳米银粒子的葡萄糖氧化酶电极的研究
6.1 实验部分
6.1.1 试剂和仪器
6.1.2 酶电极的制备
6.1.3 实验方法
6.2 实验结果与讨论
6.2.1 银纳米粒子的形态表征
6.2.2 酶膜表面形貌表征
6.2.3 酶电极的循环伏安特性
6.2.4 酶电极对葡萄糖的响应
6.2.5 酶电极的稳定性和重现性
6.2.6 酶电极的响应速度和检测限
6.3 本章小结
第七章 基于杂化材料和碳纳米管的葡萄糖氧化酶电极的研究
7.1 实验部分
7.1.1 试剂和仪器
7.1.2 酶电极的制备
7.1.3 实验条件
7.2 实验结果和讨论
7.2.1 碳纳米管掺杂的杂化材料的表面表征
7.2.2 酶电极的循环伏安特性
7.2.3 校正曲线和动力学参数测定
7.2.4 工作电位对酶电极响应电流的影响
7.2.5 酶电极的响应速度和检测限
7.2.6 酶电极的稳定性
7.3 本章小结
第八章 基于杂化材料的硝酸还原酶电极的研究
8.1 实验部分
8.1.1 试剂和仪器
8.1.2 酶电极的制备
8.1.3 实验方法
8.2 实验结果和讨论
8.2.1 酶电极的循环伏安特性
8.2.2 工作电位对响应电流的影响
8.2.3 酶电极的计时电流图和动力学分析
8.2.4 酶电极的稳定性和重现性
8.2.5 酶电极的响应速度和检测限
8.2.6 酶膜表面形貌表征
8.3 本章小结
第九章 结论和建议
9.1 结论
9.2 创新点
9.3 建议
参考文献
发表论文和科研情况说明
致谢
发布时间: 2007-07-10
参考文献
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