二氯乙酸在钯修饰镀银泡沫镍电极上的电化学脱氯的研究

论文摘要

本课题的研究目的是为了提高由化学沉积法制得的钯修饰泡沫镍电极（Pd/Ni）的电催化性能,通过制备钯修饰镀银泡沫镍电极（Pd/Ag/Ni）提高了电极的电催化活性和稳定性。本实验首先利用电化学沉积法制备了镀银泡沫镍基体（Ag/Ni）,进而通过化学沉积金属钯法制得Pd/Ag/Ni电极。利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和线性循环伏安法对电极的理化性质进行表征,可以看出镀银层以球形突起的颗粒状存在,钯则被较好地分散在电极的表面。本实验选用二氯乙酸（DCAA）作为目标污染物研究镀银层的存在对钯修饰电极的活性和稳定性的影响。通过与Pd/Ni电极的比较发现,Pd/Ag/Ni电极对DCAA的脱氯速率和电流效率均明显高于Pd/Ni电极,对DCAA的脱氯过程的中间产物的分析表明DCAA的脱氯产物为一氯乙酸（MCAA）,乙酸和Cl"；含有的氯取代基越多,脱氯反应越容易进行,DCAA的脱氯速率快于MCAA。此外,经过五次循环脱氯实验,Pd/Ni电极的电流效率从66.8%快速下降到13.0%,然而镀银层存在的Pd/Ag/Ni电极的电流效率只从77.8%缓慢降到62.3%,表明Pd/Ag/Ni电极具有良好的电极稳定性和重现性。在本实验室条件下,氯离子对Pd/Ni电极的稳定性有微弱的影响,但Pd/Ag/Ni电极几乎不受氯离子毒化作用的影响,因此本实验中氯离子的毒化作用不是影响电极稳定性的主要因素,钯脱落才是导致电极稳定性下降的主要原因。经过五次循环使用以后,Pd/Ni电极表明的钯脱落量高达84.2%,而Pd/Ag/Ni电极的钯脱落量只有35.40%,由于中间镀银层的存在,有效抑制了由于金属钯α-β相转变引起的氢脆现象,减少钯的脱落。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 引言
• 第一章 文献综述
• 1.1 氯代有机物的主要来源、危害及污染现状
• 1.2 氯代有机物的主要处理方法
• 1.2.1 物理法
• 1.2.2 生物法
• 1.2.3 化学氧化法
• 1.2.4 小结
• 1.3 电化学水处理技术
• 1.3.1 电化学氧化法
• 1.3.2 电化学还原法
• 1.3.3 电极材料的选择及修饰
• 1.4. 电化学水处理技术存在的主要问题
• 1.5. 研究内容和意义
• 1.5.1 研究内容
• 1.5.2 研究意义
• 第二章 二氯乙酸在钯修饰镀银泡沫镍电极上的电化学脱氯的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验材料与设备
• 2.2.1 试剂和材料
• 2.2.2 实验设备
• 2.3 实验内容及方法
• 2.3.1 电极的制备
• 2.3.2 电催化还原实验
• 2.3.3 电极的表征
• 2.4 分析方法
• 2.4.1 离子色谱
• 2.4.2 电流效率计算
• 2.4.3 线性扫描伏安法
• 2.4.4 火焰原子吸收光谱
• 2.5 电极表征结果
• 2.5.1 XRD的表征结果
• 2.5.2 SEM的表征结果
• 2.5.3 线性扫描伏安的表征结果
• 2.6 实验结果与讨论
• 2.6.1 电流密度的影响
• 2.6.2 钯载量的影响
• 2.6.3 DCAA脱氯过程中间产物分析
• 2.6.4 电极稳定性的改善
• 2.6.5 氯离子的影响
• 2.6.7 钯脱落的影响
• 第三章 结论和建议
• 3.1 结论
• 3.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文