论文摘要
由于碳纳米管在力学、电学、热学和光学等多方面的优异性能,从其被发现之日起,就已经引起了物理、化学及材料等学科的极大兴趣。目前,对于碳纳米管在应用方面的研究已取得了较大的进展,然而距人们的所期待值仍有很大的差距。从相关的研究进展来看,如何进一步开发实用、廉价的大量碳纳米管合成工艺以及如何实现碳纳米管的可控制备仍是当前最为重要的发展方向之一,与此同时,如何实现定向碳纳米管的低成本工业化生产也是当前急需解决的问题。本论文从CVD法制备碳纳米管入手,开发出了一种能高产率制备高质量多壁碳纳米管的高效催化剂,同时利用喷雾热解法系统地研究了定向碳纳米管的制备工艺,此外,针对碳纳米管在溶剂中难溶解以及在复合材料基体中难分散这一难题,还开展对多壁碳纳米管进行有机功能化修饰的研究。研究具有基础性和前瞻性,兼具重要的理论意义和应用前景。第一,采用溶胶-凝胶法制备出Ni/Mo/Mg三金属催化剂,并将其应用于CVD中试反应炉中,以乙炔为碳源,在750℃下,高效地制备出高质量、高纯度的多壁碳纳米管,在反应35min后,所得到碳纳米管的质量接近初始催化剂质量的10倍。SEM和TEM结果显示该样品中碳纳米管长度大约在50μm左右,管径在3035nm之间。第二,以溶胶-凝胶法制备的Fe/Mg/Mo三金属作为催化剂,甲烷为碳源,在化学气相沉积反应炉中制备出了纯度较高单壁碳纳米管。此外,通过调节催化剂配比和改变其它工艺条件,由石墨层状结构组成的碳纳米带也被成功合成,电镜观察结果显示该纳米带的厚度约为10nm,宽度为几百纳米,长度在100μm的数量级。第三,采用喷雾热解法,以二甲苯为碳源,二茂铁为催化剂,通过调节各种实验工艺参数,得到了高质量定向碳纳米管的最佳生长环境,并对定向碳纳米管的生长机制做了较为系统、深入的探讨。与此同时,还制备了超长碳纳米管束（8.2mm）、“波浪式”碳纳米管阵列、碳微/纳米球和由这些碳球组成的碳球链。第四,通过选用戊烷、己烷、庚烷、辛烷、苯、甲苯、二甲苯和环己烷八种有机溶剂作为碳源来制备定向碳纳米管,可以发现,二甲苯、正庚烷和环己烷都是制备高质量定向碳纳米管的理想前驱体;此外,在对比分析由这些碳源所得产物的表面形貌和微观结构后,发现当选用直链烷烃制备碳纳米管时,其产物的表面形貌和微观结构主要是受其碳源先驱体热学性能（标准生成焓和吉布斯自由能）的影响;而当选用芳香烷烃制备碳纳米管时,其所得产物的形貌特征和微观结构主要取决于芳香烃自身的热分解机制,这些发现将为定向碳纳米管朝规模化、可控化方向制备提供重要的科学依据。第五,采用酸化法对CVD法制备的多壁碳纳米管进行化学纯化处理,并利用甲醛的亲电性能和多壁碳纳米管进行反应,成功在多壁碳纳米管的表面引入了羟甲基官能团,使多壁碳纳米管在水中的分散性明显改善,然后在此基础上通过酯化反应把马来酸酐和聚丙烯酸分别接枝在多壁碳纳米管的表面,提高了多壁碳纳米管在溶剂中的分散性能,为制备高性能的碳纳米管/聚合物复合材料打下了基础。第六,采用原位悬浮液聚合法,得到了聚酰亚胺非共价包覆的碳纳米管,此修饰后的碳纳米管的热稳定性能较修饰前有显著提高;另外,通过选用聚乙二醇-200做为分散剂,获得了一种单分散、高含量的碳纳米管/聚酰亚胺复合材料,碳纳米管的质量百分含量达到了43%,这对于制备其他碳纳米管/聚合物基复合材料有着十分重要的意义。
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