离子液体支撑液膜的制备及CO2分离性能研究

论文摘要

温室效应所带来的环境问题日渐显著,CO：捕集与封存技术只针对占总排放量50%的集中固定的点CO2排放源,大气CO：捕集技术则针对占总量另50%的分散移动的非点源,是一新兴的降低温室效应方法,但待处理的大气CO2浓度极低,已广泛研究的碱液吸收法能耗高、成本高、腐蚀设备且影响环境。离子液体支撑液膜（SILM）是结合膜技术与离子液体双重优点的新型绿色分离技术,支撑膜结构对SILM的稳定性和气体分离性影响很大。本文采用两种支撑膜制备SILM,研究膜性能并尝试进行大气CO2捕集研究。主要包括以下内容：结合多种表征手段,研究了不同支撑膜结构对SILM的制备及膜性能的影响。结果表明：（1）支撑膜固定IL存在饱和值,且对称PVDF膜固定能力较强；（2）制备SILM时膜的透明度不断增高,且不对称膜在制备前后透明度差异较对称膜小；（3）气体依靠正常扩散和努森扩散共同作用通过支撑膜,依靠溶解扩散机理通过SILM；（4）不对称SILM稳定性及机械性能较优,在0.6MPa压差下仍非常稳定,而对称SILM的最高操作压差仅为0.25MPa。测定两种SILM对一元、二元气体的分离性能,并尝试分离低浓度CO2气体。结果表明：（1）QCO2>QAir>QN2且SCO2/Air<况SCO2/N2,不对称SILM的渗透率较对称SILM高1-2个数量级,不对称SILM的CO2/N2理想选择性均<1.6,而对称SILM最高可达17.9,有望经离子液体筛选提高选择性；（2）两种SILM对二元气体的分离性能均与一元分离性能相当,表明SILM从气流中选择分离CO2的潜力；（3）两种SILM对低浓CO2气体的分离性能均与一元分离性能相当,低浓度和混合气体形式对气体分离性能影响不大,有望通过提升SILM性能更好的分离低浓度CO2。综上所述,膜结构对SILM性能有显著影响,不对称SILM稳定性较好,对称SILM的CO2分离性能较好。结合两种膜各自优势优化SILM,制备稳定性与CO2分离性能双优的SILM是气体分离/富集崭新的研究方向,具有商业应用前景,为大气CO2捕集提供了新的思路和方法。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• ABSTRACT
• 符号清单
• 目次
• 第一章 前言
• 2引起的环境问题'>1.1 CO₂引起的环境问题
• 2捕集技术研究进展'>1.2 大气CO₂捕集技术研究进展
• 2捕集技术概述'>1.2.1 大气CO₂捕集技术概述
• 2捕集技术研究现状'>1.2.2 大气CO₂捕集技术研究现状
• 2捕集的可能性'>1.2.3 离子液体支撑液膜应用于大气CO₂捕集的可能性
• 2的研究进展'>1.3 离子液体支撑液膜分离CO₂的研究进展
• 1.3.1 离子液体的选择
• 1.3.2 支撑膜的选择
• 1.3.3 离子液体支撑液膜的制备
• 1.3.4 离子液体支撑液膜的表征方法
• 2分离情况'>1.3.5 离子液体支撑液膜的CO₂分离情况
• 1.4 课题的提出及研究内容
• 1.4.1 课题的提出与意义
• 1.4.2 研究内容
• 1.4.3 创新点
• 第二章 实验材料与方法
• 2.1 实验试剂
• 2.1.1 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸
• 2.1.2 聚偏氟乙烯平板支撑膜
• 2.1.3 其它实验材料
• 2.2 实验仪器
• 2配气装置'>2.2.1 低浓度CO₂配气装置
• 2.2.2 气体分离测试池
• 2.2.3 其它实验设备
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 离子液体支撑液膜的制备
• 2.3.2 支撑膜对离子液体最大固定容量的测定
• 2.3.3 支撑膜及离子液体支撑液膜维持跨膜压差情况的测定
• 2.3.4 离子液体支撑液膜的稳定性测定
• 2.3.5 离子液体支撑液膜的分析表征
• 2.3.5.1 扫描电镜（SEM）分析
• 2.3.5.2 接触角分析
• 2.3.5.3 X射线能谱（EDS）分析
• 2.3.5.4 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）分析
• 2.3.6 气体分离测试方法
• 2.3.7 二氧化碳浓度的测定
• 2.3.8 参数的计算方法
• 2.3.8.1 一元气体参数计算
• 2.3.8.2 二元气体参数计算
• 2气体参数计算'>2.3.8.3 低浓度CO₂气体参数计算
• 第三章 离子液体支撑液膜的制备及表征
• 3.1 前言
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 支撑膜对离子液体的最大固定容量
• 3.2.2 离子液体支撑液膜的形貌分析
• 3.2.3 PVDF支撑膜与离子液体支撑液膜性能比较
• 3.2.4 离子液体支撑液膜的稳定性分析
• 3.2.5 不对称离子液体支撑液膜气体分离操作讨论
• 3.2.6 接触角表征结果
• 3.2.7 EDX表征结果
• 3.2.8 红外图谱表征结果
• 3.3 本章小结
• 2分离性能研究'>第四章 离子液体支撑液膜的CO₂分离性能研究
• 4.1 前言
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 一元气体分离研究
• 4.2.2 二元气体分离研究
• 4.2.2.1 离子液体支撑液膜两侧浓度变化
• 4.2.2.2 离子液体支撑液膜对二元气体的渗透率及选择性
• 2气体分离研究'>4.2.3 低浓度CO₂气体分离研究
• 4.2.3.1 离子液体支撑液膜两侧浓度变化
• 2气体的渗透率及选择性'>4.2.3.2 离子液体支撑液膜对低浓度CO₂气体的渗透率及选择性
• 4.3 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 全文主要结论
• 5.2 主要创新点
• 5.3 不足与展望
• 参考文献
• 作者简介