本文主要研究内容
作者梁肖（2019）在《新型金属有机框架化合物的合成、表征及可见光光催化性质研究》一文中研究指出：金属有机框架（MOFs）化合物,又称多孔配位聚合物（PCPs）,是一类新型的多功能晶态杂化材料。MOFs因其结构可设计且具有多种物理和化学性质等优势,如骨架稳定、永久孔隙率、尺寸可调性、配位模式灵活、大比表面积及框架多变性等,在化学、生物、环境科学、医学等多门学科领域展现了潜在应用性能。近几十年,以设计合成新颖结构的MOFs材料并开拓该类材料的催化性能为目标,诸多配位聚合物催化剂得以成功制备并展示出良好的催化性质。本研究以构筑不同结构特色的配位聚合物并探索其潜在的光催化应用为出发点,利用具有可见光响应的羧酸配体,通过溶剂效应、辅助配体、反应温度等合成因素的调控,使其与锌离子进行配位反应,成功制备出两例具有新颖结构的配位聚合物。利用单晶和粉末X射线衍射、红外、紫外、热重等表征手段对化合物的结构与物化性质进行研究,探索了所合成的配位聚合物作为可见光光催化剂诱导简单有机化合物光催化转化的性质。主要工作概述如下:1.利用含有蒽官能团的羧酸配体ADBEB与Zn（NO3）2构筑了一例新型的二维配位聚合物1,分子式为Zn（ADBEB）（DMA）。单晶结构解析表明,1呈现出ABCD堆叠结构。在单层结构中,与锌离子配位连接的高度共轭的有机配体呈现长程π-π堆积,配体间的面-面间距约为3.60?。此外,应该为平面构型的ADBEB配体中,处于两端的苯甲酸基团与处于中心的蒽官能团发生不同程度的偏转。共轭配体ADBEB自身具有较好的可见光吸收性质,所合成1的可见光吸收谱对比配体呈现红移现象,吸收边位于550 nm。我们探索了以1作为光催化剂选择性氧化硫醚为亚砜的光催化性质。结果表明,1表现出高效的选择性氧化活性。在混合溶剂体系中底物呈现优异的转化率以及化学选择性。通过猝灭实验和电子顺磁共振（EPR）等方法,证实在该光催化体系中通过光激发配位聚合物的能量转移过程产生的单线态氧1O2是该氧化反应的活性氧物种。2.利用4,4′-联吡啶（bpy）作为辅助配体,以上述蒽基官能团配体ADBEB和锌离子为反应原料,采用“混合配体”方法制备出一例以“柱撑”为结构特色的新型三维微孔配位聚合物2,（[Zn2（ADBEB）2（bpy）]·2DMF）。2中,Zn2+与ADBEB形成“金属-羧酸”二维网格结构单元,通过含氮联吡啶配体为“柱”在层与层间支撑形成三维框架。该化合物同样展现了良好的可见光吸收性质,我们研究了在氧气氛围下2的光催化有机胺偶联反应性能。实验表明,在单一溶剂及混合溶剂中该光催化反应表现出高的转化效率和化学选择性。猝灭实验表明,在这些溶剂中通过能量转移产生的1O2为反应的主要活性氧物种。
Abstract
jin shu you ji kuang jia （MOFs）hua ge wu ,you chen duo kong pei wei ju ge wu （PCPs）,shi yi lei xin xing de duo gong neng jing tai za hua cai liao 。MOFsyin ji jie gou ke she ji ju ju you duo chong wu li he hua xue xing zhi deng you shi ,ru gu jia wen ding 、yong jiu kong xi lv 、che cun ke diao xing 、pei wei mo shi ling huo 、da bi biao mian ji ji kuang jia duo bian xing deng ,zai hua xue 、sheng wu 、huan jing ke xue 、yi xue deng duo men xue ke ling yu zhan xian le qian zai ying yong xing neng 。jin ji shi nian ,yi she ji ge cheng xin ying jie gou de MOFscai liao bing kai ta gai lei cai liao de cui hua xing neng wei mu biao ,zhu duo pei wei ju ge wu cui hua ji de yi cheng gong zhi bei bing zhan shi chu liang hao de cui hua xing zhi 。ben yan jiu yi gou zhu bu tong jie gou te se de pei wei ju ge wu bing tan suo ji qian zai de guang cui hua ying yong wei chu fa dian ,li yong ju you ke jian guang xiang ying de suo suan pei ti ,tong guo rong ji xiao ying 、fu zhu pei ti 、fan ying wen du deng ge cheng yin su de diao kong ,shi ji yu xin li zi jin hang pei wei fan ying ,cheng gong zhi bei chu liang li ju you xin ying jie gou de pei wei ju ge wu 。li yong chan jing he fen mo Xshe xian yan she 、gong wai 、zi wai 、re chong deng biao zheng shou duan dui hua ge wu de jie gou yu wu hua xing zhi jin hang yan jiu ,tan suo le suo ge cheng de pei wei ju ge wu zuo wei ke jian guang guang cui hua ji you dao jian chan you ji hua ge wu guang cui hua zhuai hua de xing zhi 。zhu yao gong zuo gai shu ru xia :1.li yong han you en guan neng tuan de suo suan pei ti ADBEByu Zn（NO3）2gou zhu le yi li xin xing de er wei pei wei ju ge wu 1,fen zi shi wei Zn（ADBEB）（DMA）。chan jing jie gou jie xi biao ming ,1cheng xian chu ABCDdui die jie gou 。zai chan ceng jie gou zhong ,yu xin li zi pei wei lian jie de gao du gong e de you ji pei ti cheng xian chang cheng π-πdui ji ,pei ti jian de mian -mian jian ju yao wei 3.60?。ci wai ,ying gai wei ping mian gou xing de ADBEBpei ti zhong ,chu yu liang duan de ben jia suan ji tuan yu chu yu zhong xin de en guan neng tuan fa sheng bu tong cheng du de pian zhuai 。gong e pei ti ADBEBzi shen ju you jiao hao de ke jian guang xi shou xing zhi ,suo ge cheng 1de ke jian guang xi shou pu dui bi pei ti cheng xian gong yi xian xiang ,xi shou bian wei yu 550 nm。wo men tan suo le yi 1zuo wei guang cui hua ji shua ze xing yang hua liu mi wei ya feng de guang cui hua xing zhi 。jie guo biao ming ,1biao xian chu gao xiao de shua ze xing yang hua huo xing 。zai hun ge rong ji ti ji zhong de wu cheng xian you yi de zhuai hua lv yi ji hua xue shua ze xing 。tong guo cu mie shi yan he dian zi shun ci gong zhen （EPR）deng fang fa ,zheng shi zai gai guang cui hua ti ji zhong tong guo guang ji fa pei wei ju ge wu de neng liang zhuai yi guo cheng chan sheng de chan xian tai yang 1O2shi gai yang hua fan ying de huo xing yang wu chong 。2.li yong 4,4′-lian bi ding （bpy）zuo wei fu zhu pei ti ,yi shang shu en ji guan neng tuan pei ti ADBEBhe xin li zi wei fan ying yuan liao ,cai yong “hun ge pei ti ”fang fa zhi bei chu yi li yi “zhu cheng ”wei jie gou te se de xin xing san wei wei kong pei wei ju ge wu 2,（[Zn2（ADBEB）2（bpy）]·2DMF）。2zhong ,Zn2+yu ADBEBxing cheng “jin shu -suo suan ”er wei wang ge jie gou chan yuan ,tong guo han dan lian bi ding pei ti wei “zhu ”zai ceng yu ceng jian zhi cheng xing cheng san wei kuang jia 。gai hua ge wu tong yang zhan xian le liang hao de ke jian guang xi shou xing zhi ,wo men yan jiu le zai yang qi fen wei xia 2de guang cui hua you ji an ou lian fan ying xing neng 。shi yan biao ming ,zai chan yi rong ji ji hun ge rong ji zhong gai guang cui hua fan ying biao xian chu gao de zhuai hua xiao lv he hua xue shua ze xing 。cu mie shi yan biao ming ,zai zhe xie rong ji zhong tong guo neng liang zhuai yi chan sheng de 1O2wei fan ying de zhu yao huo xing yang wu chong 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自东北师范大学的梁肖，发表于刊物东北师范大学2019-07-08论文，是一篇关于金属有机框架论文,可见光光催化论文,催化氧化论文,有机化合物论文,单线态氧论文,东北师范大学2019-07-08论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自东北师范大学2019-07-08论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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