论文摘要
本文采用光催化还原法制备了单金属Fe、Cu掺杂、双金属Fe-Cu、Zn-Cu、Ag-Cu共沉积掺杂的TiO2光催化剂，应用TEM等仪器表征手段对所制备的光催化剂进行了表征。重点考察了影响Cu／TiO2光催化还原硝酸氮的主要因素。并对共沉积两种金属的比例对光催化活性的影响进行了考察。此外，本文采用恒电位法制备纳米聚苯胺膜，研究了其测定硝酸氮的可能性。论文主要研究工作的结论如下：（1）对所制备的单金属掺杂、双金属共沉积催化剂进行TEM、ICP、XRD及UV-Vis分析。结果表明，金属高度分散于TiO2表面，粒径为2nm～5nm，EDX对1：1Fe-Cu／TiO2的分析表明二氧化钛表面有Fe的存在。通过对1.5％Cu／TiO2进行ICP检测也表明金属确实负载在二氧化钛表面。（2）考察pH值、搅拌气体、金属种类及金属负载量、空穴清除剂等因素对单金属沉积TiO2光催化还原硝酸氮的影响。pH值影响TiO2表面电荷性质，进而影响催化剂表面吸附物种及后续反应。CO2作为搅拌气体，可去除反应中溶解氧、调节反应过程中pH的变化，还有可能形成还原性的CO2·-，促进硝酸氮光催化还原反应的进行。金属晶核-TiO2体系相当于一个超微闭路光电化学电池，金属适量沉积可促进光生电子和空穴的分离，提高光催化效率。利用硼氢化钠还原处理光催化沉积的催化剂，进一步提高了光催化活性。加入甲酸除了可以消耗自由基等氧化物种、分离光生电子和空穴，促进硝酸氮、亚硝酸氮向氮气的转化，提高氮气选择性。当0.5％Cu／TiO2作催化剂，CO2作搅拌气体，0.06mol／L甲酸作空穴清除剂时，氮气选择性可达88.4％。（3）对不同比例双金属共沉积光催化剂的活性进行了考察，发现Fe、Zn的掺入并没有增强Cu／TiO2的光催化活性。而Ag的加入却大大改善了其光催化活性。使用1：1Ag-Cu／TiO2作光催化剂，在CO2搅拌，加入0.06mol／L甲酸的条件下，其可使硝酸氮转化率、总氮去除率分别达到48.1％、34.2％。（4）采用聚苯胺膜测定硝酸氮时，制备聚苯胺的最佳电解电位为0.8V，使用循环伏安法确定了硝酸氮的测量电位范围为0V～1.7V，在pH=3.58处，出现了与硝酸氮浓度有关的还原峰，当硝酸氮的浓度在20mg／L～100mg／L的范围内时，电流的响应值对数与所测浓度存在线性关系。
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摘要Abstract引言1 综述1.1 无机氮废水的来源、危害及处理技术1.1.1 无机氮废水的来源1.1.2 无机氮废水的危害1.1.3 污水脱氮技术1.2 光催化技术1.2.1 光催化反应机理2光催化反应的影响因素'>1.2.2 TiO2光催化反应的影响因素1.2.3 提高光催化反应的途径1.2.4 光催化反应的应用1.2.5 光催化反应的研究进展1.3 传感器在污水检测中的应用1.3.1 光学传感器1.3.2 电学传感器1.3.3 生物传感器1.3.4 纳米传感器2 研究目的、意义及内容2.1 研究目的和意义2.2 研究内容3 金属掺杂光催化剂的制备和表征3.1 实验试剂与仪器3.2 催化剂的制备方法3.2.1 单金属掺杂催化剂的制备3.2.2 双金属共掺杂催化剂的制备3.3 催化剂的表征3.3.1 透射电镜（TEM）分析3.3.2 等离子发射光谱仪（ICP）分析3.3.3 X射线衍射（XRD）分析3.3.4 全波长扫描（UV-Vis）吸收光谱分析3.4 本章小结2光催化还原硝酸氮'>4 单金属掺杂TiO2光催化还原硝酸氮4.1 实验部分4.1.1 实验药品与装置4.1.2 实验方法4.2 实验结果与讨论4.2.1 pH值的影响4.2.2 搅拌气体的影响4.2.3 负载金属种类和金属负载量的影响4.2.4 空穴清除剂的影响4.2.5 其他影响因素4.3 本章小结2光催化还原硝酸氮'>5 双金属掺杂TiO2光催化还原硝酸氮5.1 实验部分5.1.1 实验药品与装置5.1.2 实验方法5.2 实验结果与讨论2光催化还原硝酸氮'>5.2.1 Fe-Cu/TiO2光催化还原硝酸氮2光催化还原硝酸氮'>5.2.2 Zn-Cu/TiO2光催化还原硝酸氮2光催化还原硝酸氮'>5.2.3 Ag-Cu/TiO2光催化还原硝酸氮5.3 本章小结6 传感器在环境检测中的应用6.1 实验试剂与仪器6.2 传感器的制备6.3 对硝酸根的测定6.4 实验结果与讨论6.4.1 恒电位法中电解电位的确定6.4.2 测定电位的确定6.4.3 pH值对聚苯胺测定硝酸氮的影响6.4.4 聚苯胺对不同浓度硝酸氮的测定6.5 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表学术论文情况致谢
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