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碳纳米管载铂催化剂的制备及电催化性能研究

2020-12-11阅读(629)

碳纳米管载铂催化剂的制备及电催化性能研究

论文摘要

目前,质子交换膜燃料电池（PEMFC）常用碳载铂（Pt/C）催化剂存在着载体易腐蚀,活性组分Pt易毒化等缺点,使得电极成本和性能难以满足商业化要求。针对上述问题,本论文以碳纳米管（CNTs）为载体通过微波乙二醇法制备了Pt/CNTs、Pt/CeO2/CNTs、PtCu/CNTs、PtCu/CeO2/CNTs 四种不同类型的催化剂用于HCOOH、CH3OH和CH3CH2OH电催化氧化及氧还原性能的研究。对于Pt/CNTs催化剂,研究了 pH值、微波输出功率对Pt/CNTs催化剂中Pt粒子大小的影响。研究结果表明,当pH为10,微波输出功率为520W时,H吸脱附峰面积最大,此时Pt粒径较小。对于Pt/CeO2/CNTs催化剂,考察了 CeO2含量和载体焙烧温度对其电化学性能的影响。XRD和TEM表征结果显示CeO2促进了 Pt在载体表面的分散性及小粒径Pt的生成,有利于反应活性位点的增多;XPS结果表明加入CeO2后氧化态Pt含量增加,使得Pt抗CO中毒能力得到提高。当Pt/CeO2质量比为1/3,焙烧温度为400℃时,催化剂对HCOOH、CH3OH和CH3CH2OH催化效果较为理想。对于PtCu/CNTs催化剂,考察了 Cu含量和催化剂焙烧温度对电催化性能的影响。XRD和TEM结果表明,PtCu/CNTs催化剂粒径较小,PtCu以混合晶型存在,较低的热处理温度有助于维持较大Pt活性面积,利于催化剂活性的提高。当Pt/Cu原子比为1/1.5时,催化剂呈现出较好的氧化活性。对于PtCu/CeO2/CNTs催化剂,考察了 CeO2含量、催化剂焙烧温度对催化剂性能的影响。XRD结果表明CeO2加入后提高了催化剂颗粒的分散性,Pt-Pt原子间距变小,提高了 PtCu/CeO2/CNTs催化剂氧还原能力。当PtCu/CeO2质量比为1/1,催化剂焙烧温度为200℃时,催化剂的电催化氧化活性较高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题研究背景
  • 1.2 PEMFC碳载体的研究进展
  • 1.3 PEMFC阳极电催化剂的研究进展
  • 1.3.1 直接醇类燃料电池阳极电催化剂的研究进展
  • 1.3.2 直接甲酸燃料电池（DFAFC）阳极电催化剂的研究进展
  • 1.4 PEMFC阴极电催化剂的研究进展
  • 1.4.1 PEMFC阴极氧还原机理
  • 1.4.2 PEMFC阴极电催化剂的研究进展
  • 1.5 PEMFC电极催化剂制备方法的研究进展
  • 1.6 课题研究思路及主要内容
  • 1.6.1 课题研究思路
  • 1.6.2 课题研究主要内容
  • 第2章 实验方法
  • 2.1 实验试剂及仪器
  • 2.1.1 实验试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂的制备方法
  • 2.2.1 CNTs的纯化处理方法
  • 2.2.2 Pt/CNTs催化剂的制备方法
  • 2/CNTs催化剂的制备方法'>2.2.3 Pt/CeO2/CNTs催化剂的制备方法
  • 2.2.4 PtCu/CNTs催化剂的制备方法
  • 2/CNTs催化剂的制备方法'>2.2.5 PtCu/CeO2/CNTs催化剂的制备方法
  • 2.3 催化剂的结构分析手段
  • 2.4 催化剂的电化学性能测试
  • 2.4.1 工作电极的制备
  • 2.4.2 阳极性能测试
  • 2.4.3 阴极性能测试
  • 2/CNTs催化剂的制备及电催化性能研究'>第3章 Pt/CeO2/CNTs催化剂的制备及电催化性能研究
  • 3.1 CNTs纯化处理
  • 3.1.1 CNTs纯化前后Raman光谱表征结果
  • 3.1.2 CNTs纯化前后IR表征结果
  • 3.1.3 CNTs电化学性能
  • 3.2 Pt/CNTs催化剂制备条件对电催化性能的影响
  • 3.2.1 pH值对Pt/CNTs催化剂电化学性能的影响
  • 3.2.2 微波输出功率对Pt/CNTs催化剂电化学性能的影响
  • 3.2.3 Pt/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中的电催化性能
  • 3.2.4 Pt/CNTs催化剂氧还原性能研究
  • 2/CNTs催化剂的结构表征'>3.3 Pt/CeO2/CNTs催化剂的结构表征
  • 2/CNTs催化剂XRD表征结果'>3.3.1 Pt/CeO2/CNTs催化剂XRD表征结果
  • 2/CNTs催化剂TEM表征结果'>3.3.2 Pt/CeO2/CNTs催化剂TEM表征结果
  • 2/CNTs催化剂XPS表征结果'>3.3.3 Pt/CeO2/CNTs催化剂XPS表征结果
  • 2/CNTs催化剂阳极电催化性能研究'>3.4 Pt/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能研究
  • 2含量对P/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响'>3.4.1 CeO2含量对P/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响
  • 2/CNTs焙烧温度对Pt/CeO2/CNTs阳极电催化性能的影响'>3.4.2 CeO2/CNTs焙烧温度对Pt/CeO2/CNTs阳极电催化性能的影响
  • 2/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中的电催化性能'>3.4.3 Pt/CeO2/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中的电催化性能
  • 2/CNTs催化剂氧还原性能的研究'>3.5 Pt/CeO2/CNTs催化剂氧还原性能的研究
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 PtCu/CNTs催化剂的制备及电催化性能研究
  • 4.1 PtCu/CNTs催化剂XRD表征结果
  • 4.2 PtCu/CNTs催化剂TEM表征结果
  • 4.3 PtCu/CNTs催化剂阳极电催化性能研究
  • 4.3.1 Pt/Cu原子比对PtCu/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响
  • 4.3.2 焙烧温度对PtCu/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响
  • 4.4 PtCu/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中的电催化性能
  • 4.5 PtCu/CNTs催化剂氧还原性能的研究
  • 4.6 本章小结
  • 2/CNTs催化剂的制备及电催化性能研究'>第5章 PtCu/CeO2/CNTs催化剂的制备及电催化性能研究
  • 2/CNTs催化剂XRD表征结果'>5.1 PtCu/CeO2/CNTs催化剂XRD表征结果
  • 2/CNTs催化剂TEM表征结果'>5.2 PtCu/CeO2/CNTs催化剂TEM表征结果
  • 2/CNTs催化剂阳极电催化性能研究'>5.3 PtCu/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能研究
  • 2含量对PtCu/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响'>5.3.1 CeO2含量对PtCu/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响
  • 2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响'>5.3.2 焙烧温度对PtCu/CeO2/CNTs催化剂阳极电催化性能的影响
  • 2/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中电催化性能'>5.4 PtCu/CeO2/CNTs催化剂在不同温度电解质溶液中电催化性能
  • 2/CNTs催化剂氧还原性能研究'>5.5 PtCu/CeO2/CNTs催化剂氧还原性能研究
  • 5.6 本章小结
  • 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表论文

    • 相关论文文献

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