邻苯醌亚胺类配合物的合成与应用研究

邻苯醌亚胺类配合物的合成与应用研究

论文摘要

聚乙烯是通用合成树脂中产量最大的品种。随着人类社会的发展,对高性能聚乙烯材料的需求日益增加,而生产高性能聚乙烯产品的关键是高活性,高性能的催化剂。自从Brookhart等发现α-二亚胺配体与后过渡金属的配合物可以用于催化乙烯的聚合及共聚等反应后,此类配体及催化剂的研究受到学术界和工业界的广泛重视。研究人员发现某些结构的α-二亚胺配合物可以催化乙烯聚合得到高度支化的具有较高相对分子质量的聚乙烯。还有一些α-二亚胺配合物可催化乙烯和极性单体共聚,得到带极性基团的大分子,赋予聚乙烯材料特别性能。具有新型结构的亚胺类的配合物的合成和应用研究成为该领域中的一个重要研究方向。本课题旨在设计合成邻苯醌双亚胺类配合物并探索其在乙烯的聚合及齐聚反应中的应用。通过试验研究发现:以3,5-二叔丁基邻苯二酚为原料,通过氧化的方法合成3,5-二叔丁基邻苯醌。3,5-二叔丁基邻苯醌与苯胺衍生物生成相应的单亚胺化合物,进而与另一分子胺及铁或镍的盐作用合成目标产物。将得到的配合物用于乙烯的聚合反应,摸索适宜的反应条件。试验结果显示,以3#配合物为催化剂,以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,在铝/镍及铝/铁摩尔比500,反应温度为30℃,反应压力为0.5MPa的条件下反应,可以实现乙烯的齐聚,反应生成1-己烯,催化剂的活性最高可达到700g/(mmol·cat)。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 创新点摘要
  • 前言
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 聚乙烯发展概况
  • 1.2 聚乙烯生产工艺
  • 1.2.1 高压法聚合工艺
  • 1.2.2 淤浆法聚合工艺
  • 1.2.3 气相法聚合工艺
  • 1.2.4 溶液法聚合工艺
  • 1.3 聚乙烯催化剂
  • 1.3.1 Ziegler-Natta 催化剂
  • 1.3.2 茂金属催化剂
  • 1.3.3 非茂金属催化剂
  • 1.3.4 后过渡金属催化剂
  • 1.4 亚胺类化合物的性质
  • 1.4.1 亚胺的加成反应
  • 1.4.2 亚胺的还原反应
  • 1.5 双亚胺配合物的制备
  • 1.5.1 α-二亚胺金属化合物的合成
  • 1.5.2 β-双亚胺的合成
  • 1.5.3 β-二亚胺金属配合物的合成
  • 1.5.4 双组分复式催化剂的合成
  • 1.5.5 共价负载型α-二亚胺镍催化剂的制备
  • 1.6 双亚胺配合物的应用
  • 1.6.1 乙烯的聚合反应
  • 1.6.2 亚胺金属配合物的性质
  • 1.6.3 亚胺配合物的其他应用
  • 1.7 本研究课题的提出
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 原料和仪器
  • 2.2 实验装置
  • 2.3 实验步骤
  • 2.3.1 邻苯醌的合成
  • 2.3.2 邻苯醌和苯胺反应生成亚胺配体
  • 2.3.3 邻苯醌二亚胺合镍的合成
  • 2.3.4 邻苯醌二亚胺合铁的合成
  • 2.3.5 邻苯二亚胺醌配合物的分析
  • 2.3.6 邻苯醌二亚胺配合物催化乙烯聚合
  • 2.3.7 乙烯聚合物的表征
  • 第三章 结果与讨论
  • 3.1 邻苯醌的合成
  • 3.1.1 氧化银氧化制邻苯醌
  • 3.1.2 用四氯苯醌氧化制邻苯醌
  • 3.1.3 弗雷米盐氧化制邻苯醌
  • 3.1.4 1,4-二锂-1,3 丁二烯化合物和草酸二甲酯合成制邻苯醌
  • 3.2 邻苯醌亚胺配体的合成和分析
  • 3.2.1 邻苯醌亚胺配体的合成
  • 3.2.2 邻苯醌亚胺配体的分析
  • 3.3 邻苯醌二亚胺配合物的合成和分析
  • 3.3.1 邻苯醌二亚胺配合物的合成
  • 3.3.2 邻苯醌二亚胺配合物的分析
  • 3.3.3 邻苯醌二亚胺配合物用于乙烯聚合
  • 3.3.4 助催化剂用量对聚合反应的影响
  • 3.3.5 反应温度对聚合反应的影响
  • 3.3.6 压力对聚合反应的影响
  • 3.3.7 催化剂的聚合动力学研究
  • 3.3.8 聚合反应产物分析
  • 3.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 发表文章目录
  • 附录
  • 论文摘要
  • 相关论文文献

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    • [4].高效液相色谱法测定亚胺培南的有关物质[J]. 今日药学 2013(11)
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    • [6].2007-2011年革兰阴性杆菌对亚胺培南耐药性变迁[J]. 第二军医大学学报 2012(12)
    • [7].亚胺培南/西司他丁治疗院内获得性重症肺炎的疗效观察[J]. 中华全科医学 2011(07)
    • [8].高效液相色谱法测定注射用亚胺培南西司他丁钠含量[J]. 中国药学杂志 2009(10)
    • [9].观察亚胺培南/西司他丁对重症肺炎降阶梯治疗的疗效[J]. 中国继续医学教育 2016(27)
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    • [11].美罗培南与亚胺治疗20例中、重度肺部感染疗效分析[J]. 世界最新医学信息文摘 2015(52)
    • [12].亚胺培南在重症感染患者体内的药物动力学研究[J]. 中华实用诊断与治疗杂志 2014(01)
    • [13].亚胺及其相关离子在区分赖氨酸和谷氨酰胺残基中的应用[J]. 质谱学报 2014(03)
    • [14].亚胺培南的合成[J]. 药学研究 2014(08)
    • [15].亚胺培南治疗老年重症下呼吸道感染15例临床分析[J]. 中国现代药物应用 2010(19)
    • [16].亚胺培南与美罗培南治疗肝硬化自发性细菌性腹膜炎临床对照研究[J]. 中国实用内科杂志 2008(10)
    • [17].亚胺培南-西司他丁致肝损害1例[J]. 中国新药与临床杂志 2014(01)
    • [18].亚胺培南/西司他丁对重症肺炎的降阶梯治疗疗效分析[J]. 中国药物经济学 2014(10)
    • [19].三种羟亚胺分析方法的比较[J]. 中国法医学杂志 2013(03)
    • [20].泰能亚胺培南治疗重症肺炎40例临床分析[J]. 中国实用医药 2011(20)
    • [21].某些含氟亚胺及其衍生物[J]. 有机氟工业 2010(01)
    • [22].亚胺培南的临床应用与细菌耐药性分析[J]. 海峡药学 2010(04)
    • [23].双氟磺酰亚胺锂的合成及应用研究进展[J]. 化工设计通讯 2020(01)
    • [24].血必净注射液联合亚胺培南治疗肝硬化并发自发性细菌性腹膜炎的临床研究[J]. 现代药物与临床 2015(12)
    • [25].亚胺培南血药浓度测定方法改进及其在血浆中稳定性考察[J]. 中国医院药学杂志 2015(01)
    • [26].液相色谱-质谱联用技术检验羟亚胺方法研究[J]. 中国人民公安大学学报(自然科学版) 2015(03)
    • [27].亚胺培南治疗绿脓杆菌肺炎临床观察[J]. 中国社区医师(医学专业) 2012(14)
    • [28].亚胺培南在治疗呼吸道感染的临床价值与细菌耐药性分析[J]. 海峡药学 2012(06)
    • [29].膦亚胺叶立德在杂环合成中的应用[J]. 中国科学:化学 2010(07)
    • [30].亚胺培南对先心术后并发重症感染降阶梯治疗疗效分析[J]. 南昌大学学报(医学版) 2010(08)

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