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Ag，N掺杂对TiO2纳米管电极光催化降解有机染料的影响

2020-12-05阅读(75)

Ag，N掺杂对TiO2纳米管电极光催化降解有机染料的影响

论文摘要

本文研究了阳极氧化法制备TiO2纳米管的工艺及TiO2纳米管在紫外光下的光催化性能,进而研究了Ag光催化还原、N掺杂对TiO2纳米管紫外光及可见光下的光电催化性能的影响。本论文首先研究了氧化电压、溶液组成及pH值、反应时间和退火温度对TiO2纳米管形貌的影响。通过SEM、XRD、BET等测试对所制备的纳米管的结构、形貌进行了表征。研究表明:阳极氧化电压是影响TiO2纳米管出现和尺寸的最重要因素,当电压为20V时,纳米管排列最有规则;电解液的组成不同,溶液pH值不同,因此不同体系中TiO2纳米管的长度与氧化时间的关系不同,在HF体系中,20min之后,TiO2纳米管的长度随时间的变化不显著,只有500nm,在HF+NH4H2PO4溶液中纳米管长到2.2μm需要15小时,NaF+Na2SO4溶液中TiO2纳米管长到2.2μm只需要4-6小时:阳极氧化法制备的TiO2纳米管是无定型结构,250℃退火出现锐钛矿结构,500℃退火是锐钛矿为主的锐钛矿和金红石矿的混晶,600℃退火是金红石矿为主的金红石与锐钛矿的混晶。通过研究不同条件下酸性红G紫外光下光催化降解效率,确定了具有最佳光催化性能TiO2纳米管的阳极氧化制备工艺,即:0.5（wt）%NaF+1mol/LNa2SO4体系中,阳极氧化的电压为20V,反应时间为6h,在500℃的空气气氛下退火1h;同时该方法制备的TiO2纳米管最佳偏压值为0.45V（vs.SCE）。以该工艺制备的TiO2纳米管为阳极,施加0.45V（vs.SCE）偏压下,pH=3,初始浓度为20×10-6的酸性红G,经过5个小时的紫外光照射后,光电催化降解率约为92.4%。在以上实验基础上,首次采用光催化还原法在AgNO3溶液中将纳米尺度的Ag单质沉积在阳极氧化制备TiO2纳米管表面。通过SEM、XRD、XPS等测试对所制备纳米管的结构、形貌进行了表征。结果显示:Ag是以单质的形式,尺寸从10-100nm不等,不均匀地分布在纳米管表面,并具有很好地化学稳定性。TiO2纳米管紫外光的光降解效率随Ag含量的增加而增加,但是当Ag含量超过最佳值后,光降解效率反而下降,实验结果表明Ag含量在1.15（wt）%时光催化效率最高。Ag含量为1.15（wt）%的Ag/TiO2纳米管电极的光催化降解亚甲基蓝的效率比TiO2纳米管电极的光催化效率提高了约22.98%,降解三小时后,初始浓度为10×10-6的亚甲基蓝溶液COD降解率达到95%。将阳极氧化制备的TiO2纳米管浸泡在氨水中再退火进行N掺杂,XPS测试显示N是以置换的形式进入到纳米管晶格的,成功地制备了TiO2-xNx纳米管,UV-vis测试显示N掺杂后TiO2纳米管的吸收带边发生明显红移。首次对该法制备的TiO2-xNx纳米管施加偏压,提高其在可见光下光电催化性能;N含量为0.53（wt）%的TiO2-xNx纳米管为阳极,施加0.45V（vs.SCE）偏压,在可见光下光电催化降解初始浓度为10×10-6的亚甲基蓝16小时效率为55.3%。采用光催化还原的方法,在AgNO3溶液中将Ag沉积到上述方法制备的TiO2-xNx纳米管表面,首次实现N掺杂、Ag沉积共同对阳极氧化制备的TiO2纳米管进行改性,成功制备出不仅能显著提高紫外光光催化效率,而且在可见光下具有光电催化性能的Ag/TiO2-xNx纳米管。Ag/TiO2-xNx纳米管可见光下16小时光电催化降解10×10-6的亚甲基蓝和20×10-6的酸性红G效率分别为63.5%和25.2%。表明该法制备的Ag/TiO2-xNx纳米管对有机物溶液的光催化降解具有普遍适用性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 2光催化材料概述'>1.2 TiO2光催化材料概述
  • 2的晶格结构'>1.2.1 TiO2的晶格结构
  • 2的能带结构'>1.2.2 TiO2的能带结构
  • 2作为光催化剂的作用机理'>1.2.3 纳米TiO2作为光催化剂的作用机理
  • 2纳米管光催化反应的因素'>1.3 影响TiO2纳米管光催化反应的因素
  • 1.3.1 晶型的影响
  • 1.3.2 纳米管孔径的影响
  • 1.3.3 纳米管表面结构的影响
  • 2纳米管的表面面积'>1.3.4 TiO2纳米管的表面面积
  • 2纳米管的长度'>1.3.5 TiO2纳米管的长度
  • 2纳米管的化学计量比偏离及氧空位'>1.3.6 TiO2纳米管的化学计量比偏离及氧空位
  • 1.3.7 光源与光强
  • 1.3.8 有机反应物浓度
  • 1.3.9 pH值
  • 1.3.10 外加氧化剂
  • 1.3.11 盐
  • 1.3.12 反应温度
  • 2光催化性能的途径'>1.4 提高TiO2光催化性能的途径
  • 1.4.1 离子掺杂
  • 1.4.2 光敏化
  • 1.4.3 贵金属沉积
  • 1.4.4 半导体复合
  • 1.4.5 外场的影响
  • 2纳米管制备方法'>1.5 TiO2纳米管制备方法
  • 1.5.1 模板合成法
  • 1.5.2 水热合成法
  • 1.5.3 阳极氧化法
  • 2纳米管的影响因素'>1.6 阳极氧化法制备TiO2纳米管的影响因素
  • 1.6.1 电解液的组成和pH值
  • -离子的浓度'>1.6.2 电解液中F-离子的浓度
  • 1.6.3 氧化电压
  • 1.6.4 氧化温度
  • 1.6.5 氧化时间
  • 2光催化材料的应用领域'>1.7 TiO2光催化材料的应用领域
  • 1.7.1 污水处理
  • 1.7.2 净化空气
  • 1.7.3 抗菌、杀菌
  • 1.7.4 光催化制氢
  • 1.7.5 太阳能电池原料
  • 1.7.6 气敏传感器材料
  • 1.8 有待研究解决的关键问题
  • 1.9 本论文的研究内容
  • 第二章 实验原理
  • 2.1 阳极氧化法
  • 2.2 阳极氧化生长动力学
  • 2.3 光电催化实验原理
  • 2.4 X-ray衍射仪
  • 2.5 扫描电镜（SEM）
  • 2.6 X-射线光电子能谱（XPS）
  • 2.7 紫外-可见吸收光谱（UV-VIS）
  • 2.8 紫外-可见分光光度计
  • 2.9 化学需氧量测量（COD）
  • 2.10 BET法测比表面积
  • 2纳米管的制备及影响因素'>第三章 TiO2纳米管的制备及影响因素
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验内容
  • 3.2.1 试剂与仪器
  • 3.2.2 样品的前处理
  • 2纳米管制备'>3.2.3 TiO2纳米管制备
  • 2纳米管的退火处理'>3.2.4 TiO2纳米管的退火处理
  • 2纳米管的表征'>3.3 TiO2纳米管的表征
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 氧化电压的影响
  • 3.4.2 电解液组成的影响
  • 3.4.3 溶液pH的影响
  • 3.4.4 反应时间的影响
  • 3.4.5 退火温度的影响
  • 2纳米管形成机理'>3.4.6 阳极氧化TiO2纳米管形成机理
  • 2纳米管的比表面积'>3.4.7 TiO2纳米管的比表面积
  • 3.5 本章小结
  • 2纳米管的光催化性能研究'>第四章 TiO2纳米管的光催化性能研究
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验内容
  • 4.2.1 试剂与仪器
  • 2纳米管光电流测量'>4.2.2 TiO2纳米管光电流测量
  • 2纳米管交流阻抗谱测量'>4.2.3 TiO2纳米管交流阻抗谱测量
  • 4.2.4 酸性红G降解浓度的计算
  • 2纳米管光电催化降解酸性红G'>4.2.5 TiO2纳米管光电催化降解酸性红G
  • 4.3 结果与讨论
  • 2纳米管的光电流测量'>4.3.1 TiO2纳米管的光电流测量
  • 4.3.2 光转换效率计算
  • 2纳米管的交流阻抗谱'>4.3.3 TiO2纳米管的交流阻抗谱
  • 4.3.4 不同降解反应的对比
  • 4.3.5 外加偏压对酸性红G降解的影响
  • 2纳米管对酸性红G降解的影响'>4.3.6 不同TiO2纳米管对酸性红G降解的影响
  • 4.3.7 纳米管与纳米薄膜降解效率对比实验
  • 4.3.8 退火温度对酸性红G降解的影响
  • 2纳米管光电催化酸性红G的影响'>4.3.9 pH值对TiO2纳米管光电催化酸性红G的影响
  • 2纳米管光电催化酸性红G的影响'>4.3.10 初始浓度对TiO2纳米管光电催化酸性红G的影响
  • 4.3.11 反应参数的优化
  • 4.3.12 酸性红G降解吸收光谱
  • 2纳米管多次重复性实验'>4.3.13 TiO2纳米管多次重复性实验
  • 4.4 本章小结
  • 2纳米管制备及其光催化性能'>第五章 Ag/TiO2纳米管制备及其光催化性能
  • 5.1 前言
  • 5.2 实验内容
  • 5.2.1 试剂与仪器
  • 2催化荆'>5.2.2 光化学沉积法制备Ag/TiO2催化荆
  • 2纳米管的表征'>5.2.3 Ag/TiO2纳米管的表征
  • 2纳米管光电流测试'>5.2.4 Ag/TiO2纳米管光电流测试
  • 2纳米管光催化降解亚甲基蓝'>5.2.5 Ag/TiO2纳米管光催化降解亚甲基蓝
  • 5.3 结果与讨论
  • 3溶液的浓度对Ag含量的影响'>5.3.1 AgNO3溶液的浓度对Ag含量的影响
  • 2纳米管的XRD'>5.3.2 Ag/TiO2纳米管的XRD
  • 2催化剂的SEM'>5.3.3 Ag/TiO2催化剂的SEM
  • 2催化剂中Ag的化学态'>5.3.4 Ag/TiO2催化剂中Ag的化学态
  • 2催化剂的紫外-可见光光谱'>5.3.5 Ag/TiO2催化剂的紫外-可见光光谱
  • 2催化剂的光电流'>5.3.6 Ag/TiO2催化剂的光电流
  • 5.3.7 光电转换效率计算
  • 5.3.8 亚甲基蓝溶液浓度的计算
  • 2紫外光催化降解亚甲基蓝溶液'>5.3.9 Ag/TiO2紫外光催化降解亚甲基蓝溶液
  • 5.8 本章小结
  • 2-xNx纳米管制备及其可见光光催化性能'>第六章 TiO2-xNx纳米管制备及其可见光光催化性能
  • 6.1 前言
  • 6.2 实验内容
  • 6.2.1 试剂与仪器
  • 2-xNx纳米管的制备'>6.2.2 TiO2-xNx纳米管的制备
  • 2-xNx纳米管的可见光光电流'>6.2.3 TiO2-xNx纳米管的可见光光电流
  • 2-xNx纳米管的表征'>6.2.4 TiO2-xNx纳米管的表征
  • 2-xNx纳米管可见光降解亚甲基蓝'>6.2.5 TiO2-xNx纳米管可见光降解亚甲基蓝
  • 6.3 结果与讨论
  • 2-xNx纳米管中N含量'>6.3.1 TiO2-xNx纳米管中N含量
  • 2-xNx纳米管XRD分析'>6.3.2 TiO2-xNx纳米管XRD分析
  • 6.3.3 氮的掺杂形式分析
  • 6.3.4 UV-Vis光谱分析
  • 2-xNx纳米管可见光光电流'>6.3.5 TiO2-xNx纳米管可见光光电流
  • 2-xNx纳米管可见光光降解亚甲基蓝'>6.3.6 TiO2-xNx纳米管可见光光降解亚甲基蓝
  • 6.4 本章小结
  • 2-xNx纳米管的制备及其光催化性能'>第七章 Ag/TiO2-xNx纳米管的制备及其光催化性能
  • 7.1 前言
  • 7.2 实验内容
  • 7.2.1 试剂与仪器
  • 2-xNx纳米管的制备'>7.2.2 Ag/TiO2-xNx纳米管的制备
  • 2纳米管的表征'>7.2.3 Ag/TiO2纳米管的表征
  • 2-xNx纳米管光电流的测量'>7.2.4 Ag/TiO2-xNx纳米管光电流的测量
  • 2-xNx纳米管光催化降解亚甲基蓝和酸性红G'>7.2.5 Ag/TiO2-xNx纳米管光催化降解亚甲基蓝和酸性红G
  • 7.3 结果与讨论
  • 2-xNx纳米管的SEM'>7.3.1 Ag/TiO2-xNx纳米管的SEM
  • 2-xNx纳米管的XRD'>7.3.2 Ag/TiO2-xNx纳米管的XRD
  • 2-xNx纳米管的XPS'>7.3.3 Ag/TiO2-xNx纳米管的XPS
  • 7.3.4 UV-Vis光谱分析
  • 2-xNx纳米管的紫外光光电流'>7.3.5 Ag/TiO2-xNx纳米管的紫外光光电流
  • 2-xNx纳米管的紫外光光转换效率计算'>7.3.6 Ag/TiO2-xNx纳米管的紫外光光转换效率计算
  • 2-xNx纳米管的可见光光电流'>7.3.7 Ag/TiO2-xNx纳米管的可见光光电流
  • 2-xNx纳米管紫外光光电催化降解亚甲基蓝'>7.3.8 Ag/TiO2-xNx纳米管紫外光光电催化降解亚甲基蓝
  • 2-xNx纳米管可见光光催化降解亚甲基蓝'>7.3.9 Ag/TiO2-xNx纳米管可见光光催化降解亚甲基蓝
  • 2-xNx纳米管紫外光光电催化降解酸性红G'>7.3.10 Ag/TiO2-xNx纳米管紫外光光电催化降解酸性红G
  • 2-xNx纳米管可见光光催化降解酸性红G'>7.3.11 Ag/TiO2-xNx纳米管可见光光催化降解酸性红G
  • 7.4 本章小结
  • 第八章 结论与展望
  • 8.1 全文结论
  • 8.2 特色和创新点
  • 8.3 展望
  • 参考文献
  • 作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文
  • 作者在攻读硕士学位期间所作的项目
  • 致谢

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