论文摘要
本研究采用管式炉反应器考察了半焦、改性半焦存在的条件下甲烷转化制备合成气以及H2、CO对半焦中硫的脱除的影响,并对过程中主要反应的热力学和动力学进行了初步的探讨。主要研究结果如下:(1)半焦的存在对CH4分解有明显的催化作用。一方面,半焦的存在能降低CH4的开始分解温度(由800℃降低到600℃);另一方面,半焦的存在能提高CH4的转化率,在1000℃时,半焦存在的反应中CH4的转化率达到约80%,远大于空管情况下CH4的转化率(1000℃时空管情况下CH4的转化率为10%).这些充分证明了半焦对CH4分解的催化作用。(2)碱半焦能降低CH4的开始分解温度,但是CH4在碱半焦作用下的转化率远远小于半焦作用下的转化率(1000℃下半焦存在时CH4的转化率为80%左右,而碱半焦存在的条件下CH4的转化率不到20%),半焦经碱金属改性后不利于CH4的分解。而且,本实验的条件下在一定的温度范围内会出现CH4含量增加的情况,碱半焦能促进CO加H2生成CH4的副反应的发生。(3)H2对半焦的预处理并不影响半焦对CH4的催化作用,但是H2处理的半焦在高温下(>1000℃)会放出大量的CH4,1g半焦经H2处理后在1000℃~1060℃能放出大约7ml的CH4。(4)大量存在的H2在反应过程中存在与CO作用生成CH4的趋势。当反应体系中CO的浓度较大、同时又存在合适的催化环境时副反应就可以进行,表现在实验现象中就是CH4的转化率下降。(5)H2、CO气氛都能在一定程度上转化半焦中硫使其转化为气态的硫。其中,H2气氛下半焦中的硫主要以H2S的形式析出,半焦中硫约有6‰以H2S的形式析出进入气相,H2气氛对热分解COS的析出没有影响;CO气氛下半焦中硫主要以COS的形式析出,CO气氛下半焦中有2%~4%的硫以COS的形式析出。总的来说,在本实验的条件下,CO气氛最有利于半焦脱硫。通过热分析实验以及CO与HNO3、NaOH处理后的半焦作用的实验初步考察了被H2、CO还原的半焦中的硫的形态,但对于半焦中具体是有机硫还是无机硫在与H2、CO作用还需进一步的实验验证。(6)在半焦催化CH4转化体系中存在H2、CO等还原性气体,而这些气体能与半焦中的S作用,使之以气态的形式析出,这在一定程度上降低了半焦中的硫含量,使气体产物中的气态硫含量增加。但由于脱硫率很低,因此双气头转化过程半焦中硫的转化进入气相对生成的合成气中硫含量增加的影响不大。从动力学上分析了H2与CO分别与半焦中的硫的作用,结果表明,H2与半焦中的硫作用的过程为一级反应,反应的活化能为Ea=89.8kJ/mol;CO与半焦中的硫作用的过程为二级反应,反应的活化能为Ea=111.7kJ/mnl
论文目录
相关论文文献
- [1].兴安落叶松生态系统近地表CH_4浓度及其影响因子[J]. 西北林学院学报 2017(02)
- [2].水肥管理对稻田CH_4排放及其全球增温潜势影响的评估[J]. 中国生态农业学报 2017(07)
- [3].中国滨海湿地CH_4通量研究进展[J]. 自然资源学报 2015(09)
- [4].基于涡度相关法的黄河小浪底人工混交林CH_4通量平均周期的确定[J]. 北京林业大学学报 2020(10)
- [5].疏水缔合水凝胶对CH_4的储气性能研究[J]. 石油化工高等学校学报 2020(05)
- [6].川中丘陵区覆膜栽培再生稻对CH_4排放的影响[J]. 生态学报 2019(19)
- [7].细水雾作用下CH_4/空气总包机理对比与改进[J]. 消防科学与技术 2017(02)
- [8].环境变化对森林土壤CH_4氧化的影响[J]. 亚热带资源与环境学报 2010(04)
- [9].臭氧对CH_4/空气稀混合气滞燃期影响规律研究[J]. 热科学与技术 2017(03)
- [10].海南山地雨林土壤CH_4通量与环境因子的关系研究[J]. 陕西林业科技 2017(03)
- [11].三峡库区典型消落带CH_4排放的变化特征及影响因素[J]. 环境科学 2017(10)
- [12].胶州湾大沽河口湿地CH_4排放通量特征[J]. 湿地科学 2016(01)
- [13].非平衡等离子体对CH_4/空气混合物燃烧的影响[J]. 空军工程大学学报(自然科学版) 2011(03)
- [14].不同原料活性炭的制备及其分离富集煤层气CH_4[J]. 天然气化工(C1化学与化工) 2017(02)
- [15].稻麦两熟制农田不同土壤耕作方式对稻季CH_4排放的影响[J]. 中国农业科学 2010(16)
- [16].基于柱面镜光学多通池的CH_4高灵敏度探测[J]. 光学学报 2015(09)
- [17].未来气候变化情景下中国自然湿地CH_4排放的时空变化[J]. 应用生态学报 2015(11)
- [18].利用畜禽废水中的氨氮驯化矿化垃圾填料氧化填埋场的CH_4[J]. 土木建筑与环境工程 2013(05)
- [19].不同天然草地开垦年限下土壤特性对CH_4吸收的影响[J]. 草地学报 2010(02)
- [20].变压吸附塔内CH_4变压浓度梯度变化规律研究[J]. 煤矿安全 2016(06)
- [21].瓦斯风化带内煤层瓦斯(CH_4)涌出量预测技术研究[J]. 中州煤炭 2011(07)
- [22].不同半径圆柱诱导CH_4/空气预混燃烧的计算研究[J]. 空气动力学学报 2020(01)
- [23].间作板蓝根对冬小麦生长及麦田CH_4通量影响与经济环境效益分析[J]. 西南农业学报 2016(01)
- [24].井工矿井煤炭开发中CH_4排放影响因素分析[J]. 中国人口·资源与环境 2013(S2)
- [25].可燃性气体对CH_4爆炸特性影响的实验研究[J]. 煤矿安全 2009(10)
- [26].CH_4对氧化锌场发射性能的影响[J]. 河南科技大学学报(自然科学版) 2013(03)
- [27].不同生物质炭对稻田土壤CH_4排放的影响研究进展[J]. 生态与农村环境学报 2016(04)
- [28].反刍家畜肠道CH_4排放趋势与减排[J]. 家畜生态学报 2016(10)
- [29].北冰洋CH_4研究进展[J]. 地球科学进展 2014(12)
- [30].煤层气中CH_4分子间弱结合作用的研究[J]. 中国煤层气 2008(01)
标签:半焦论文;