Y3Al5O12物性的第一性原理研究

论文摘要

本文通过第一性原理研究了钇铝石榴石（YAG）的物性。主要采用了密度泛函理论研究YAG的晶体结构、电子结构、光学性质、热力学性质和热输运性质。本文的研究可以加深人们对YAG上述性质的理解。首先模拟出YAG的X射线衍射谱,与实验测得的YAG的X射线衍射谱吻合的很好,进而优化了YAG的晶体结构,得到晶格常数a=1.2223nm。采用广义梯度近似（GGA）,研究了YAG的电子结构,得到了YAG的态密度（DOS）和分波态密度（PDOS）,认为YAG的价带基本上由O的2p电子态贡献,而导带基本上由Y的4d电子态贡献。同时,研究了YAG的光学性质,得到了YAG的介电函数谱、折射率谱、吸收谱、反射谱、损耗谱,结合YAG的DOS可知,在-10eV处的峰值主要源自Y的4d电子态和O的2p电子态间的跃迁,在-25eV处的峰主要源自Y的4d电子态和O的2s电子态间的跃迁,而在-30eV处的峰主要源自Y的4d电子态和Y的3p电子态间的跃迁。计算表明,YAG在可见光波段透明。基于密度泛函微扰理论（DFPT）结合模守恒赝势方法进行晶格动力学模拟。得到了YAG的声子态密度、分波声子态密度和声子的色散谱。利用第一布里渊区的特殊点取样方法,计算了YAG的比热容和布局数平均的声子群速度。在非谐相互作用下,利用费米黄金公式结合第一布里渊区的特殊点取样方法,得出了YAG非谐声子平均自由程。综合考虑了两种声子散射机制,得到了YAG陶瓷的热导率。结果表明,对于YAG陶瓷,在低温时,晶界散射将对热阻起主要作用;在高于一定温度时,三声子相互作用对热阻的贡献将占主导地位。同时也从理论上证明了Y.Sato等人提出的在室温以上,YAG陶瓷与单晶的热导率的差异可以忽略的观点。本文所得到的热导率、比热容随温度的变化与实验结果很好的符合。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 YAG的理化性质
• 1.2 YAG的研究进展
• 1.3 YAG的制备方法
• 1.4 第一性原理计算在研究材料物性中的作用
• 1.5 问题的提出
• 1.6 本论文的主要内容与意义
• 第二章 第一性原理基础-密度泛函理论
• 2.1 波恩-奥本海默（Born-Oppenheimer）绝热近似
• 2.2 Hartree-Fock近似（单电子近似）
• 2.3 密度泛函理论（DFT）
• 2.3.1 Hohenberg-Kohn定理
• 2.3.2 Kohn–Sham方程–单电子方程
• 2.4 交换关联能的近似
• 2.4.1 局域密度近似LDA
• 2.4.2 广义梯度近似GGA
• 2.5 密度泛函的发展
• 2.5.1 密度泛函微扰理论
• 2.5.2 强关联的密度泛函理论
• 2.5.3 流密度泛函理论
• 2.5.4 相对论密度泛函理论
• 第三章 密度泛函的数值计算方法及第一性原理常用软件简介
• 3.1 平面波基组展开
• 3.2 布里渊区特殊点取样
• 3.3 赝势方法
• 3.3.1 经验赝势
• 3.3.2 模守恒赝势
• 3.3.3 超软赝势
• 3.4 自洽计算
• 3.5 常用的第一性原理计算软件
• 3.5.1 VASP程序包简介
• 3.5.2 CASTEP软件包（http://www.accelrys.com/）
• 3.5.3 Gaussian系列（http://www.gaussian.com/）
• 3.5.4 WIEN系列（http://www.wie112k.at/）
• 第四章 YAG的晶体结构、电子结构和光学性质
• 4.1 概述
• 4.2 理论模型与计算方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 YAG晶体结构
• 4.3.2 YAG的电子结构
• 4.3.3 YAG的光学性质
• 4.4 本章小结
• 第五章 YAG的热力学性质与热输运性质
• 5.1 概述
• 5.2 理论模型与计算方法
• 5.2.1 理论基础
• 5.2.2 模型构建
• 5.2.3 计算方法
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 YAG结构优化和声子结构
• 5.3.2 YAG的比热容与德拜温度
• 5.3.3 YAG的声子群速度和非谐声子平均自由程
• 5.3.4 YAG的热导率
• 5.4 本章小结
• 第六章 结论与展望
• 致谢
• 参考文献
• 研究成果