甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化研究

论文摘要

石油资源的日益短缺使人们对储量丰富的天然气能源的开发利用越来越重视。作为天然气的主要成分甲烷,其转化利用成为天然气转化的关键。等离子体技术是一种十分有效的分子活化手段,非平衡等离子体利用其特殊的非平衡性在甲烷转化方面具有独特的优势。本文对甲烷和水蒸汽介质阻挡放电转化进行了研究,考察了电源参数、反应器参数和工艺参数对甲烷和水蒸汽转化的影响,从而为该工艺的设计与优化提供理论基础。实验中建立了一套可以实时监控放电过程中的电压、电流、功率等物理量的测量装置。利用放电电压-电荷的Lissajour图形法来计算介质阻挡放电条件下的放电功率。实验表明:水以蒸汽形式参与反应效果最佳,水蒸汽在不同背景气下产生氢气的体积含量大小顺序为:氩气〉氮气〉氦气。甲烷最高转化率可达40%,产物主要包括氢气、乙烷,少量的一氧化碳、乙烯和丙烷等。在介质阻挡放电条件下,对甲烷、水汽和氧气的三元反应进行了研究,考察了原料气组成、激励电压、放电频率等因素对反应的影响。结果表明:加入氧气可以促进甲烷水汽的转化,提高甲烷的转化率,并能消除积炭的生成。气相产物包括合成气、二氧化碳、乙烷、乙烯和丙烷。在实验条件下,甲烷和氧气的转化率分别在16.48%32.43%和60.27%99.03%之间。氢气、一氧化碳和乙烷的选择性可以分别达到25.74%、66.29%和22.44%。通过FT-IR和GC-MS对冷凝的液相产物进行定性分析,结果表明:CH4、O2和水汽三元反应的液相产物有四种物质,分别为甲醛、甲醇、乙醇、水。CH4和水汽反应得到的液相产物有八种,分别为甲醛、甲醇、乙醇、异丙醇、正丙醇、1-丁醇、2-丁醇、异丁醇。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 引言
• 1.1 等离子体的基本概念
• 1.1.1 等离子体的定义
• 1.1.2 等离子体的存在
• 1.2 等离子体的分类
• 1.3 介质阻挡放电等离子体的概述
• 1.3.1 介质阻挡放电的定义及结构
• 1.3.2 介质阻挡放电的分类及机理
• 4 的微放电'>1.3.3 CH₄的微放电
• 4 转化中的应用'>1.4 非平衡等离子体技术在CH₄转化中的应用
• 4 转化'>1.4.1 纯CH₄转化
• 4/C0₂ 重整'>1.4.2 CH₄/C0₂重整
• 4 部分氧化'>1.4.3 CH₄部分氧化
• 4/水蒸汽重整'>1.4.4 CH₄/水蒸汽重整
• 1.5 论文工作的提出及主要内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验原理、装置及反应流程
• 2.1.1 实验原理
• 2.1.2 实验流程及设备
• 2.1.3 反应器型式
• 2.2 实验原料及仪器型号
• 2.3 实验数据分析及计算方法
• 2.3.1 色谱分析方法
• 2.3.2 实验计算方法
• 第三章 甲烷水蒸汽介质阻挡放电转化
• 3.1 实验装置
• 3.2 介质阻挡放电物理参数的测量
• 3.2.1 介质阻挡放电电压及频率的测量
• 3.2.2 介质阻挡放电电流的测量
• 3.2.3 介质阻挡放电电荷的测量
• 3.2.4 介质阻挡放电功率的测量
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 水的不同进料方式对甲烷水蒸汽转化的影响
• 3.3.2 水蒸汽在放电时的活化
• 3.3.3 不同电源对反应的影响
• 3.3.4 电源频率的影响
• 3.3.5 电源输入功率的影响
• 3.3.6 放电间隙的影响
• 3.3.7 电极材料对反应的影响
• 3.3.8 流速和水蒸汽含量的影响
• 3.3.9 稀有气体Ar 的影响
• 3.3.10 加入填料的影响
• 3.4 小结
• 第四章 甲烷氧气水蒸汽介质阻挡放电转化
• 4.1 实验装置
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 进料气组成的影响
• 4.2.2 激励电压的影响
• 4.2.3 放电频率的影响
• 4.3 液相产物的定性分析结果
• 4.3.1 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）
• 4.3.2 色谱-质谱联用分析（GC-MS）
• 4.4 小结
• 第五章 结论
• 5.1 论文工作总结
• 5.2 论文工作的不足及下一步工作的建议
• 参考文献
• 发表论文和科研情况说明
• 附录
• 致谢