珠江口沉积硅的生物地球化学研究

论文摘要

硅不仅是岩石圈的主要组成元素（占27％），它也是海洋系统中重要的生源要素。海洋中80％的溶解态硅源于河流的输入。在河口三角洲环境中，溶解态硅在咸、淡水混合过程中的移出和生物硅的沉积使得河口陆架边缘成为活动性硅埋藏的潜在区域。然而，大多数分析技术的测试结果表明，与深海沉积环境（比如，南大洋、北太平洋等）相比，河口陆架沉积物中蛋白石质硅的含量很低，是生物硅埋藏较少的地区。这一方面是由于河口三角洲高的陆源颗粒物沉积通量所产生的稀释作用显著降低了生物硅的含量，另一方面还在于在热带、亚热带浅水环境中广泛存在的生物硅反向风化作用。在高浑浊度的河口环境中，埋藏在还原态、弱氧化态的三角洲沉积物中的生源蛋白石颗粒可以只发生部分溶解、甚至不溶解，而由铝硅酸盐或富含金属的皮膜所快速覆盖，在早期成岩过程中逐步转变为富含钾、铁的自生铝硅酸盐矿物，并在河口活动层沉积物的反复运动中重新散布。本项研究通过模拟实验定量研究了珠江口沉积硅在振荡时间、pH值、盐度等不同环境参数条件下的释放及其环境影响因素，并采用连续提取法（Tessier et al．，1979．Analytical Chemistry 51（7），844-851）对沉积硅的形态进行了全面分析。对于珠江口三角洲沉积物中生物硅的提取，本项研究对采用铝校正的碱液提取法（Ragueneau et al．，2005．Continental Shelf Research 25（5-6），697-710）进行了改进，以去除沉积颗粒物表面的金属氧化物皮膜；同时，采用温和酸—温和碱连续淋滤法（Michalopoulos and Aller，2004．Geochimiea et Cosmochimica Acta 68（5），1061-1085）对沉积物中反应性硅进行了提取和分析。研究结果表明，珠江口沉积颗粒物表面皮膜中与Fe，Al氧化物相结合的硅绝大多数源于河流溶解态硅酸的移出过程，其含量约占反应性沉积硅总量的30％。生物硅在早期成岩作用过程中约有60％转化为自生铝硅酸盐矿物。生物硅和Fe，Al氧化物的供给是控制生物硅成岩转化的重要因素。将生源蛋白石的自生转化产物归入反应性硅的埋藏量将显著提高河流源溶解态硅在三角洲的储量。三角洲是硅石的汇，由于对三角洲环境中的反向风化过程缺乏考虑，以往的估算显著低估了该区域沉积硅的埋藏以及常量元素的吸收，进而对硅石及相关元素的全球收支平衡的估算也是不充分的。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 第一章 绪论
• 第二章 文献综述
• 2.1 硅质生物与海洋蛋白石沉积
• 2.2 海洋硅循环概述及其收支平衡
• 2.2.1 世界海洋中硅酸的输入
• 2.2.2 生物硅的产量
• 2.2.3 沉积物和深海水体:生物硅输出和再循环
• 2.2.4 海洋硅的收支平衡
• 2.3 现代海洋中硅的生物地球化学循环过程
• 2.3.1 表层水体生物硅的生产
• 2.3.2 表层水体生物硅的输出
• 2.3.3 真光层生物硅输出的控制机制
• 2.3.4 深水和海底过程
• 2.4 河口环境中溶解态硅的行为
• 2.5 大陆边缘环境中生物硅的积累
• 2.6 生物硅与全球碳循环
• 2.7 作为古海洋指标的生物硅记录及其解读难题
• 2.8 展望与研究意义
• 第三章 珠江口海域环境背景
• 3.1 珠江口基本特征
• 3.2 珠江口气候特征
• 3.3 珠江口水体特征
• 3.3.1 水动力特征
• 3.3.2 水温特征
• 3.3.3 盐度特征
• 3.3.4 溶解氧特征
• 3.4 珠江口现代沉积环境特征
• 3.4.1 现代沉积速率分区
• 3.4.2 现代沉积环境分区
• 3.5 对比海域环境概况
• 3.5.1 象山港海域
• 3.5.2 长江口海域
• 第四章 采样与方法
• 4.1 样品的采集与处理
• 4.2 实验方法
• 4.2.1 仪器和试剂
• 4.2.2 沉积硅的释放及其形态分析
• 4.2.3 生物硅的分析方法
• 4.2.4 烧失量的测定
• 第五章 沉积硅的释放与形态分析
• 5.1 振荡时间对硅释放的影响
• 5.2 pH值对硅释放的影响
• 5.3 盐度对硅释放的影响
• 5.4 珠江口表层沉积物中硅的形态分析
• 5.4.1 硅的形态分布
• 5.4.2 释放后沉积硅的形态变化
• 5.5 总结
• 第六章 生物硅的提取与分析
• 6.1 珠江口的初级生产力和硅酸的移出
• 6.2 结果
• 6.2.1 反应性硅的释放模式及其与铝、钾的相关性
• 6.2.2 生物硅的提取及其空间分布
• 6.2.3 温和酸淋滤过程中元素释放的相关性
• 6.2.4 钾和硅释放的关系
• 6.3 讨论
• 6.3.1 硅质颗粒物的转变与成岩微环境
• 6.3.2 反应性钾和反应性硅的关系
• 6.3.3 成岩转化与自生粘土的形成
• 6.3.4 反应性硅的可给性与存储
• 6.3.5 反向风化作用与元素循环
• 6.4 总结
• 第七章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 博士学习期间发表论文情况
• 博士学习期间参与的科研项目