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复合载体负载的Ni、Ru催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究

2020-11-29阅读(986)

复合载体负载的Ni、Ru催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的研究

论文摘要

能源危机和环境问题是目前社会面临的两大难题。氢能具有无污染和高热值等优点,乙醇可以来源于农作物的发酵,为可再生的能源,因此乙醇水蒸气重整制氢正受到越来越多的关注。本文采用浸渍法和固相燃烧法制备了不同系列的复合载体,用浸渍法制备了Ni、Ru系列催化剂,考察了各催化剂催化乙醇水蒸气重整反应的性能。用BET技术测定了载体的比表面,用X-射线衍射（XRD）和程序升温还原（TPR）技术对催化剂进行表征,并用热重（TG）技术考察了催化剂的抗积炭能力。第一部分采用La2（CO3）3空气焙烧法制备了La2O2CO3载体,用浸渍法制备了不同比例的ZnO-La2O2CO3复合载体及Ru/ZnO、Ru/La2O2CO3、Ru/ZnO-La2O2CO3催化剂。结果表明在复合载体负载的Ru催化剂中有钌镧复合氧化物生成,其中Zn:La摩尔比为1:1时,Ru/ZnO-La2O2CO3催化乙醇水蒸气重整性能最好,450℃时乙醇的转化率为100%,氢气的选择性达到90%,而CO的选择性低于1%。第二部分采用浸渍法制备了不同比例的MgO-La2O2CO3复合载体及Ni/MgO、Ni/La2O2CO3、Ni/MgO-La2O2CO3催化剂。结果表明MgO-La2O2CO3复合载体负载的Ni催化剂具有良好的活性和选择性,其中Mg:La摩尔比为1:2时,催化剂显示了最好的低温乙醇水蒸气重整性能,在400℃时乙醇的转化率即达100%,并且具有很好的稳定性和抗积炭能力。第三部分采用固相燃烧法制备了MgO、CeO2载体和不同摩尔比的MgO-CeO2复合载体,采用浸渍法制备了Ni/MgO,Ni/CeO2,Ni/MgO-CeO2系列催化剂。结果表明,燃烧法制备的载体具有较大的比表面,在Ni/CeO2和Ni/MgO-CeO2上,Ni以高分散的NiO、体相NiO和与载体发生相互作用的NiO的形式存在。MgO-CeO2复合载体负载的Ni催化剂显示了更好的低温乙醇水蒸气重整性能,其中Mg和Ce摩尔比为1:1时,Ni/MgO-CeO2催化性能最好。最后制备了含有少量贵金属Ru的Ni-Ru/MgO-CeO2,考察了少量Ru的添加对催化剂性能的影响。结果发现Ni和Ru对C-C键断裂的能力相近,Ru的添加可以提高H2的选择性,降低CO的选择性,并可以抑制C2H4,C2H6等C2副产物的生成。同时Ru的添加还可以在一定程度上增强Ni/MgO-CeO2催化剂的抗积炭能力,提高催化剂的稳定性。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 水蒸气重整乙醇制氢催化剂的研究进展
  • 1.2.1 贵金属催化剂
  • 1.2.2 非贵金属催化剂
  • 1.2.2.1 镍基催化剂
  • 1.2.2.2 钴基催化剂
  • 1.2.2.3 铜基催化剂
  • 1.2.3 关于催化剂性能的影响因素及对策的分析与讨论
  • 1.3 选题依据、研究内容及创新点
  • 1.3.1 选题依据及意义
  • 1.3.2 催化体系的选择及论文的研究内容
  • 1.3.3 本工作的创新点
  • 第二章 实验方法和数据处理
  • 2.1 实验原料与仪器
  • 2.2 载体的制备
  • 2O2CO3的制备'>2.2.1 La2O2CO3的制备
  • 2O2CO3和MgO-La2O2CO3复合载体'>2.2.2 浸渍法制备ZnO-La2O2CO3和MgO-La2O2CO3复合载体
  • 2和MgO-CeO2复合载体'>2.2.3 固相燃烧法制备MgO、CeO2和MgO-CeO2复合载体
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2.4 催化剂活性测试
  • 2.5 催化剂的表征
  • 2.5.1 比表面积的测试
  • 2.5.2 程序升温还原
  • 2.5.3 X-射线衍射（XRD）
  • 2.5.4 热重（TG）
  • 2O2CO3催化乙醇水蒸气重整制氢'>第三章 Ru/ZnO-La2O2CO3催化乙醇水蒸气重整制氢
  • 3.1 催化剂的物相分析
  • 3.2 催化剂的催化性能及讨论
  • 3.3 含镧载体负载的Ru催化剂上发生反应的分析
  • 3.4 小结
  • 2O2CO3催化低温乙醇水蒸气重整制氢'>第四章 Ni/MgO-La2O2CO3催化低温乙醇水蒸气重整制氢
  • 4.1 复合载体与单载体比表面的比较
  • 4.2 催化剂的物相分析
  • 4.3 催化剂的催化性能及讨论
  • 4.4 催化剂的稳定性和抗积炭能力考察
  • 4.5 小结
  • 2催化低温乙醇水蒸气重整制氢'>第五章 Ni/MgO-CeO2催化低温乙醇水蒸气重整制氢
  • 5.1 复合载体与单载体比表面的比较
  • 5.2 催化剂的物相分析
  • 5.3 催化剂的催化性能及讨论
  • 5.4 催化剂的稳定性和抗积炭能力考察
  • 5.5 小结
  • 2催化低温乙醇水蒸气重整制氢性能的影响'>第六章 贵金属Ru对Ni/MgO-CeO2催化低温乙醇水蒸气重整制氢性能的影响
  • 6.1 催化剂的物相分析
  • 6.2 催化剂的催化性能及讨论
  • 6.3 催化剂的稳定性和抗积炭能力考察
  • 6.4 小结
  • 第七章 总结与展望
  • 7.1 结论
  • 7.2 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间研究成果

    • 相关论文文献

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