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FeS2及FeS2/TiO2复合薄膜的制备与光电性能研究

2020-12-11阅读(428)

FeS2及FeS2/TiO2复合薄膜的制备与光电性能研究

论文摘要

立方晶系的（pyrite）是一种黄铁矿结构的化合物半导体,其理论禁带宽度为0.95 eV,光吸收系数高达105cm-1,较高的光吸收系数使FeS2薄膜不需要很大的厚度就可以充分吸收太阳光,从而使其成为一种非常有潜力的太阳能电池光吸收材料。目前,制备FeS2薄膜的工艺路线大多采用一步法和两步法。步法直接制备的FeS2薄膜一般存在S空位及FeS2-x等过渡相,偏离化学计量比现象严重,而采用两步法,即首先制备先驱体薄膜再在特定的硫气氛中退火处理,可以得到成分比较理想的薄膜材料。紧跟国际研究进展,本文首先采用低成本,非真空的溶胶凝胶技术制备了氧化铁先驱体并结合后续硫化热处理得到了性能优良的FeS2薄膜。考虑到先驱体薄膜的组织特性及后续硫化过程中硫化参数的变化对最终薄膜组织和性能具有决定性的影响,首先考察了溶胶凝胶过程参数对先驱体氧化铁膜组织特征的影响规律,然后研究了硫化温度,硫化时间及掺杂效应对FeS2薄膜结构和光电性能的影响机制。在得到性能稳定的FeS2薄膜后,将其与TiO2纳米多孔膜、TiO2纳米管有序阵列组成无机窄禁带半导体敏化太阳能电池复合电极,对其结构,光学和光电化学性能的变化规律进行了初步探索。主要工作及结论如下：采用溶胶凝胶工艺结合硫化热处理制备出了没有杂质相的多晶FeS2薄膜,并研究了硫化温度和硫化时间对薄膜沉积的影响。发现在300℃硫化时,先驱体氧化铁没有发生转变,但在400～600℃硫化时所有的Fe2O3先驱体薄膜都转变为FeS2。在400℃硫化温度下,退火处理1 h即可得FeS2薄膜,硫化过程中先驱体氧化铁膜具有的疏松多孔形貌为反应原子提供了快速扩散通道和反应进行的有利环境,是FeS2得以快速形成的主要原因。随着入射光子能量的增加,在不同硫化参数下制备的FeS2薄膜的光吸收系数曲线均呈现相似的变化规律,并在强吸收区薄膜的吸收系数值稳定在105cm-1数量级。随硫化温度升高,FeS2薄膜的光学禁带宽度明显减小,但硫化时间对禁带宽度的影响不明显。不同硫化参数下制备的FeS2薄膜均为P型,随硫化温度升高,薄膜电阻率增加,载流子浓度减小,而随硫化时间增加,薄膜的霍尔迁移率减少,载流子浓度增加,电阻率先减小后增大。通过溶胶凝胶过程引入Cu、Al元素,不改变FeS2薄膜的立方晶黄铁矿结构。低浓度掺杂时薄膜的晶粒细化,表面平整致密,对光学性能影响较小,但可使载流子浓度提高一个数量级以上,且导电类型可控。而过量掺杂时薄膜内可能会出现部分杂质的局部富集,造成晶格常数和表面形貌的变化,不利于FeS2光电器件性能的提升。采用sol-gel法和阳极氧化法分别制备了TiO2纳米多孔膜和TiO2纳米管有序阵列薄膜,并与FeS2进行复合得到了不同结构的FeS2/TiO2复合薄膜光电极,初步探索了制备工艺对其结构、光学及光电化学性能的影响,分析了薄膜复合机理。利用sol-gel法在TiO2纳米多孔膜上沉积FeS2可以实现两者的有效复合,但光电极整体性能不佳,电极结构、界面匹配、电极接触及材料内部缺陷等因素是造成这一结果的主要原因。相比于FeS2/TiO2纳米晶多孔膜复合电极,FeS2与TiO2纳米管阵列的复合具有更强的光电流响应,这与TiO2纳米管阵列具有的管状阵列结构比多孔膜电极具有更大的孔隙率和比表面积有关。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 目录
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 2的基本特性'>1.2 FeS2的基本特性
  • 2薄膜的制备方法'>1.3 FeS2薄膜的制备方法
  • 1.3.1 化学气相沉积法（CVD）
  • 1.3.2 分子束外延（MBE）
  • 1.3.3 化学喷雾热解法（Chemical Spray Pyrolysis）
  • 1.3.4 先驱体膜硫化法
  • 1.3.5 其它方法
  • 2薄膜的光学性能'>1.4 FeS2薄膜的光学性能
  • 2薄膜的电学性能'>1.5 FeS2薄膜的电学性能
  • 2薄膜的掺杂改性'>1.6 FeS2薄膜的掺杂改性
  • 2的光电转换性能'>1.7 FeS2的光电转换性能
  • 1.8 本文研究目的及主要创新点
  • 参考文献
  • 第二章 研究方案
  • 2.1 实验设计方案
  • 2.2 实验原料与设备
  • 2.2.1 实验原料
  • 2.2.2 实验设备
  • 2.3 性能表征用仪器及方法
  • 2.3.1 结构检测
  • 2.3.2 性能测试
  • 参考文献
  • 2薄膜光电性能的影响'>第三章 硫化参数对FeS2薄膜光电性能的影响
  • 3.1 薄膜的制备及表征
  • 3.1.1 基底的清洗
  • 3.1.2 先驱体氧化铁膜的制备
  • 3.1.3 先驱体膜的硫化
  • 3.1.4 分析测试
  • 3.2 结果与讨论
  • 2O3先驱体薄膜的形成'>3.2.1 Fe2O3先驱体薄膜的形成
  • 2薄膜晶体结构的影响'>3.2.2 硫化参数对FeS2薄膜晶体结构的影响
  • 2薄膜组织形貌的影响'>3.2.3 硫化参数对FeS2薄膜组织形貌的影响
  • 3.2.4 薄膜成分分析
  • 2薄膜光学性能的影响'>3.2.5 硫化参数对FeS2薄膜光学性能的影响
  • 2薄膜电学性能的影响'>3.2.6 硫化参数对FeS2薄膜电学性能的影响
  • 3.3 本章小结
  • 参考文献
  • 2薄膜光电性能的影响'>第四章 Cu、Al掺杂对FeS2薄膜光电性能的影响
  • 4.1 薄膜的制备及表征
  • 2薄膜组织性能的影响'>4.2 Cu掺杂对FeS2薄膜组织性能的影响
  • 2薄膜的晶体结构'>4.2.1 Cu掺杂FeS2薄膜的晶体结构
  • 2薄膜的表面形貌'>4.2.2 Cu掺杂FeS2薄膜的表面形貌
  • 4.2.3 成分分析
  • 2薄膜的光学性能'>4.2.4 Cu掺杂FeS2薄膜的光学性能
  • 2薄膜的电学性能'>4.2.5 Cu掺杂FeS2薄膜的电学性能
  • 2薄膜组织性能的影响'>4.3 Al掺杂对FeS2薄膜组织性能的影响
  • 2薄膜的晶体结构'>4.3.1 Al掺杂FeS2薄膜的晶体结构
  • 2薄膜的表面形貌'>4.3.2 Al掺杂FeS2薄膜的表面形貌
  • 4.3.3 成分分析
  • 2薄膜的光学性能'>4.3.4 Al掺杂FeS2薄膜的光学性能
  • 2薄膜的电学性能'>4.3.5 Al掺杂FeS2薄膜的电学性能
  • 4.4 本章小结
  • 参考文献
  • 2/TiO2复合膜的制备与光电性能研究'>第五章 FeS2/TiO2复合膜的制备与光电性能研究
  • 5.1 实验过程
  • 2纳米晶多孔膜（TiO2 NC）的制备'>5.1.1 TiO2纳米晶多孔膜（TiO2NC）的制备
  • 2纳米管有序阵列（TiO2 NT）的制备'>5.1.2 TiO2纳米管有序阵列（TiO2NT）的制备
  • 2薄膜的沉积'>5.1.3 FeS2薄膜的沉积
  • 5.1.4 性能测试
  • 2与TiO2纳米晶多孔膜复合'>5.2 FeS2与TiO2纳米晶多孔膜复合
  • 5.2.1 基本结构表征
  • 5.2.2 光学性能
  • 5.2.3 光电化学性能
  • 2与TiO2纳米管阵列复合'>5.3 FeS2与TiO2纳米管阵列复合
  • 5.3.1 基本结构表征
  • 2/TiO2复合薄膜的机理分析'>5.3.2 电沉积形成FeS2/TiO2复合薄膜的机理分析
  • 5.3.3 光电化学性能
  • 5.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 全文总结
  • 致谢
  • 个人简历
  • 攻读学位期间所取得的科研成果

    • 相关论文文献

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