染料敏化二氧化钛可见光光催化降解有机污染物研究

论文摘要

近年来,以纳米TiO2光催化剂为代表的光催化氧化技术是一种新型的污水处理技术,因其具有成本低,无二次污染,高效,光化学性质稳定等优点而受到广泛关注。然而TiO2的电子-空穴容易复合,量子效率低,可见光利用率也较低,这些缺点限制了它的广泛应用,本文利用染料进行敏化对TiO2进行改性,提高其光响应范围,从而提高光催化效率。本论文利用P-25型TiO2作为催化剂对模拟苯酚废水进行光催化处理,研究了其在可见光下的光催化性能。探讨了催化剂用量,苯酚初始浓度,光源,PH值等外部因素对TiO2催化剂光催化降解过程的影响。重点研究了加入各种染料对TiO2光催化降解有机污染物效率的影响,筛选出了敏化效果较好的染料,获得了染料的最佳用量,初步探讨了吸附染料的TiO2高效氧化去除污染物的机理和途径。研究了单一TiO2在模拟太阳光和紫外光下降解苯酚的活性。考察了催化剂用量、苯酚初始浓度、光源、pH值、O2等因素对TiO2光催化效率的影响。低浓度下苯酚降解过程符合一级反应动力学,降解率随初始浓度的升高而降低,在通入空气,PH值条件为中性,光源为紫外光条件下降解率最好,且随催化剂加入量的增多光催化降解效率先增大后减小。筛选了酸性品红、茜素红、柠檬黄、曙红、亚甲基兰、孔雀石绿、酸性铬兰、刚果红八种价格低廉、可见光吸收系数大的染料,并把它们用于太阳光TiO2光催化降解污染物体系。实验发现:加入不同的染料对体系中苯酚的降解效率有不同的影响,当加入10 mg/L的茜素红时,苯酚的降解率从17%提高到91%,加入酸性品红时也有相应的增强效果,而加入亚甲基蓝,曙红等会使苯酚在降解过程中产生多种中间产物,不利于苯酚的降解,酸性铬兰等染料的加入则会抑制苯酚的降解,因此本研究中,我们主要讨论在体系中加入茜素红及酸性品红时对苯酚降解促进作用的机理研究。同时,也将此种方法应用于表面活性剂十二烷基苯磺酸钠废水的降解过程中,并取得了很好的处理效果。实验结果说明TiO2光催化剂与染料的组合可有效提高某些污染物的去除效率,这为TiO2的实际应用提供了一定的实验依据。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 水污染研究背景
• 1.1.1 水体污染现状及水污染来源和种类
• 1.1.2 水中有机污染物的处理技术
• 1.2 二氧化钛光催化氧化的概述
• 1.2.1 二氧化钛的性质
• 1.2.2 二氧化钛光催化氧化的原理
• 1.3 影响光催化反应的各种因素
• 1.3.1 晶型的影响
• 1.3.2 晶粒尺寸的影响
• 1.3.3 光照条件的影响
• 1.3.4 反应物初始浓度
• 1.3.5 pH 值的影响
• 1.3.6 载气的影响
• 1.4 二氧化钛光催化技术存在的问题
• 1.4.1 量子效率低
• 1.4.2 太阳能利用率低
• 1.4.3 光催化剂的固载问题
• 1.5 提高二氧化钛光催化效率的途径
• 1.5.1 降低二氧化钛的禁带宽度
• 1.5.2 阻止电子与空穴的复合
• 1.6 本课题研究目标及意义
• 第二章 二氧化钛光催化降解苯酚
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验药品与仪器
• 2.2.2 实验装置
• 2.2.2 实验分析方法
• 2.2.3 数据分析方法
• 2.3 实验结果与讨论
• 2加入量对苯酚降解效率的影响'>2.3.1 催化剂TiO₂加入量对苯酚降解效率的影响
• 2.3.2 溶液初始浓度的影响
• 2.3.3 光源对光催化活性的影响
• 2.3.4 氧气的影响
• 2.3.5 溶液 pH 值的影响
• 2.4 本章小结
• 第三章 染料敏化二氧化钛光催化降解苯酚
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验药品及仪器
• 3.2.2 实验分析方法
• 3.3 实验结果与讨论
• 2光催化降解苯酚的效果'>3.3.1 各种染料对TiO₂光催化降解苯酚的效果
• 3.3.2 对苯酚降解有效的染料自身降解效率
• 3.3.3 不同染料加入量对苯酚降解效果的影响
• 3.3.4 不同光源下染料加入的效果
• 2降解苯酚的活性'>3.3.5 高效液相色谱分析法及COD 方法测量染料协助TiO₂降解苯酚的活性
• 3.3.6 机理分析
• 3.4 本章小结
• 第四章 染料敏化二氧化钛可见光光催化降解表面活性剂
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验药品及仪器
• 4.2.2 分析方法
• 4.2.3 光催化实验
• 4.3 实验结果与讨论
• 4.3.1 标准曲线的测定
• 2对DBS 的光催化降解'>4.3.2 单一催化剂TiO₂对DBS 的光催化降解
• 4.3.3 加入染料后对DBS 光催化降解效率的影响
• 4.3.4 染料加入量不同对DBS 光催化降解的影响
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 发表论文和科研情况说明
• 致谢