论文摘要
分子逻辑器件具有尺寸小、存储量大、便于设计、反应速度快等诸多优点,是21世纪化学、生物和材料等最为重要的交叉领域之一。纳米金颗粒（AuNPs）以其独特的光学性质﹑小尺寸和表面效应以及优良的生物亲和性,在纳米器件、生物传感等领域显示了独特的价值。DNA分子由于具有可编程的序列特异性、丰富的构象变化及特殊的生物活性,近年来被认为是构建生物纳米器件的理想材料。本论文瞄准这一前沿领域,以AuNPs作为载体,结合距离依赖性的增强/猝灭荧光效应和DNA分子探针的特异性识别作用,开展了以下工作:一、基于DNA“分子标尺”对纳米金颗粒距离依赖性的增强/猝灭荧光的研究以双链DNA作为“分子标尺”,在每条DNA的不同位置处修饰染料分子四甲基罗丹明（TMR）或荧光素（FAM）,考察染料分子修饰的DNA链和AuNPs修饰的DNA链杂交后荧光强度的变化,系统研究了AuNPs距离依赖性的增强/猝灭荧光。结果表明:染料分子和AuNPs相距0个碱基时,荧光猝灭效果最为明显;相距30个碱基时,荧光增强效果最为显著;相距50个碱基时,荧光强度变化不大。进一步实验发现AuNPs的荧光增强/猝灭效应与染料类型和AuNPs的尺寸相关。这可能是由于不同尺寸的AuNPs局域电磁场增强和荧光分子到纳米颗粒表面无辐射能量转移过程的竞争所致。该工作有助于进一步认识AuNPs对荧光分子的荧光增强/猝灭效应的机理,对相关分析方法的建立和纳米器件的构建具有参考价值。二、基于纳米金颗粒增强/猝灭荧光效应的多目标物检测及其逻辑门操作基于AuNPs对荧光分子距离依赖性的增强/猝灭荧光效应,将标记FAM的腺苷核酸适体（Aptamer）和分子信标（MB）分别修饰在AuNPs表面,通过目标物引起的DNA探针的构型变化,利用荧光信号“ON-OFF”和“OFF-ON”两种模式实现了腺苷和cDNA的检测,检测下限分别达到6.4μM和0.5 nM。在此基础上将腺苷Aptamer和MB同时标记到AuNPs表面,通过XOR型逻辑门的操作实现了多目标物的检测。本工作将AuNPs对荧光分子的距离依赖性作用应用到逻辑门的构建中,进一步拓展了AuNPs在逻辑门构建中应用。三、单颗粒水平XOR型逻辑门纳米器件的构建在前一部分工作的基础上,将FAM染料更换为Cy5,利用AuNPs距离依赖性的光学性能和DNA探针的构型变化构建了XOR型逻辑门。采用全内反射荧光显微镜进行了单颗粒成像,对目标物作用下单个颗粒荧光强度的变化进行了统计分析。结果表明,单颗粒水平与溶液均相结果一致,均具有XOR逻辑门响应。该逻辑门有望应用于多功能光电器件的构建,在纳米生物传感和DNA分子计算机方面有广阔的应用前景。