王漫云:双模板法合成二维层状多级孔分子筛及其催化性能研究论文

王漫云:双模板法合成二维层状多级孔分子筛及其催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者王漫云(2019)在《双模板法合成二维层状多级孔分子筛及其催化性能研究》一文中研究指出:分子筛具有规则有序的微孔孔道、优异的酸催化活性以及氧化还原活性、良好的热稳定性和水热稳定性等优点,是目前应用最为广泛的固体催化剂材料。常规分子筛多为微米级块状颗粒,且仅具有亚微米级微孔孔道,在涉及有大分子参与的催化反应时效率较低,甚至无催化活性。因此,如何重组或构建分子筛的新型孔道体系,改善其微孔传质阻力等问题,是目前分子筛结构改性方面的研究热点。以长链季铵盐为结构导向剂,可有效抑制MFI骨架分子筛沿b方向的生长,从而得到二维层状(2D)MFI分子筛。然而,采用该法制备得到的2D分子筛在煅烧脱模过程中,层间结构发生塌陷,二维层状形态难以保留。针对该问题,本论文拟采用Bola型表面活性剂(C12-6-6(OH)4)为结构导向剂,辅助搭配小分子季铵盐(TPAOH),在双模板体系下合成MFI骨架结构的二维层状多级孔ZSM-5分子筛和TS-1分子筛,并以芳烃烷基化反应,以及大分子烯烃环氧化反应为探针,系统评价双模板法构筑的二维层状(2D)分子筛的催化性能。1.使用C12-6-6(OH)4为单一模板水热合成一系列硅钛比为25、50、75和100的二维层状多级孔钛硅分子筛(LTS-1),并采用XRD、SEM、TEM、紫外、红外以及N2吸脱附等表征对其进行结晶态、孔结构、形貌特征、钛元素含量与形态等方面进行系统表征,结果表明LTS-1为花瓣状MFI型多级孔分子筛,其中钛主要以四配位骨架钛形态存在。以正己烯和环辛烯为底物大分子,系统评价二维层状多级孔钛硅分子筛(LTS-1)的选择性催化氧化性能,并与块体钛硅分子CTS-1和TPOAC导向的钛硅分子筛HTS-1作比较。随着硅钛比的增大,反应转化率呈现先增大后减小的趋势,其中LTS-150的催化性能最优;LTS-150由于其Ti活性位点外露较多,其催化性能优于HTS-1和块体CTS-1;以LTS-150为例,进行重复利用实验,说明二维层状多级孔钛硅分子筛LTS-1具有良好的重复利用性;对LTS-150进行氟化后处理,氟化后处理后的F-LTS-150表面疏水性增强,应用于大分子烯烃环氧化反应催化性能优异。2.使用双模板体系合成了一系列C12-6-6(OH)4/TPAOH摩尔比分别为5/1、5/3、5/6和5/9的二维层状多级孔钛硅分子筛,并与仅使用单一模板C12-6-6(OH)4合成的DLTS-15/0进行比较,并采用XRD、SEM、TEM、紫外、红外以及Ar吸脱附等表征对其进行结晶态、孔结构、形貌特征、钛元素含量与形态等方面进行系统表征,结果表明随着加入TPAOH的量增加,沸石形貌、结构参数以及活性位点存在状态被系统调控。以正己烯和环辛烯为底物大分子,系统评价二维层状多级孔钛硅分子筛(DLTS-1)的选择性催化氧化性能,结果表明使用双模板法合成的二维层状多级孔分子筛的催化性能可随着TPAOH的加入量的变化而变化,且催化性能优于仅使用单一模板C12-6-6(OH)4的二维层状多级孔分子筛,其中C12-6-6(OH)4/TPAOH为5/3的DLTS-15/3的催化性能最为优异。3.以C12-6-6Br4/TPAOH双模板体系合成了一系列C12-6-6Br4/TPAOH摩尔比分别为5/1、5/3、5/6和5/9的二维层状多级孔硅铝分子筛,并与仅使用单一模板C12-6-6Br4合成的LZ5-0进行比较,并采用XRD、SEM、TEM、红外、吡啶红外以及N2吸脱附等表征对其进行结晶态、孔结构、形貌特征、酸活性位点数量与形态等方面进行系统表征,结果表明加入TPAOH后,二维层状多级孔硅铝分子筛的形貌、结构参数以及酸活性位点被系统调控。以均三甲苯与苯甲醇的液相催化转化反应作为催化剂性能评价反应,结果表明使用双模板法合成的二维层状多级孔分子筛的催化性能可随着TPAOH的加入量的变化而变化,且催化性能优于仅使用单一模板的LZ5-0和块状CZ5。

Abstract

fen zi shai ju you gui ze you xu de wei kong kong dao 、you yi de suan cui hua huo xing yi ji yang hua hai yuan huo xing 、liang hao de re wen ding xing he shui re wen ding xing deng you dian ,shi mu qian ying yong zui wei an fan de gu ti cui hua ji cai liao 。chang gui fen zi shai duo wei wei mi ji kuai zhuang ke li ,ju jin ju you ya wei mi ji wei kong kong dao ,zai she ji you da fen zi can yu de cui hua fan ying shi xiao lv jiao di ,shen zhi mo cui hua huo xing 。yin ci ,ru he chong zu huo gou jian fen zi shai de xin xing kong dao ti ji ,gai shan ji wei kong chuan zhi zu li deng wen ti ,shi mu qian fen zi shai jie gou gai xing fang mian de yan jiu re dian 。yi chang lian ji an yan wei jie gou dao xiang ji ,ke you xiao yi zhi MFIgu jia fen zi shai yan bfang xiang de sheng chang ,cong er de dao er wei ceng zhuang (2D)MFIfen zi shai 。ran er ,cai yong gai fa zhi bei de dao de 2Dfen zi shai zai duan shao tuo mo guo cheng zhong ,ceng jian jie gou fa sheng ta xian ,er wei ceng zhuang xing tai nan yi bao liu 。zhen dui gai wen ti ,ben lun wen ni cai yong Bolaxing biao mian huo xing ji (C12-6-6(OH)4)wei jie gou dao xiang ji ,fu zhu da pei xiao fen zi ji an yan (TPAOH),zai shuang mo ban ti ji xia ge cheng MFIgu jia jie gou de er wei ceng zhuang duo ji kong ZSM-5fen zi shai he TS-1fen zi shai ,bing yi fang ting wan ji hua fan ying ,yi ji da fen zi xi ting huan yang hua fan ying wei tan zhen ,ji tong ping jia shuang mo ban fa gou zhu de er wei ceng zhuang (2D)fen zi shai de cui hua xing neng 。1.shi yong C12-6-6(OH)4wei chan yi mo ban shui re ge cheng yi ji lie gui tai bi wei 25、50、75he 100de er wei ceng zhuang duo ji kong tai gui fen zi shai (LTS-1),bing cai yong XRD、SEM、TEM、zi wai 、gong wai yi ji N2xi tuo fu deng biao zheng dui ji jin hang jie jing tai 、kong jie gou 、xing mao te zheng 、tai yuan su han liang yu xing tai deng fang mian jin hang ji tong biao zheng ,jie guo biao ming LTS-1wei hua ban zhuang MFIxing duo ji kong fen zi shai ,ji zhong tai zhu yao yi si pei wei gu jia tai xing tai cun zai 。yi zheng ji xi he huan xin xi wei de wu da fen zi ,ji tong ping jia er wei ceng zhuang duo ji kong tai gui fen zi shai (LTS-1)de shua ze xing cui hua yang hua xing neng ,bing yu kuai ti tai gui fen zi CTS-1he TPOACdao xiang de tai gui fen zi shai HTS-1zuo bi jiao 。sui zhao gui tai bi de zeng da ,fan ying zhuai hua lv cheng xian xian zeng da hou jian xiao de qu shi ,ji zhong LTS-150de cui hua xing neng zui you ;LTS-150you yu ji Tihuo xing wei dian wai lou jiao duo ,ji cui hua xing neng you yu HTS-1he kuai ti CTS-1;yi LTS-150wei li ,jin hang chong fu li yong shi yan ,shui ming er wei ceng zhuang duo ji kong tai gui fen zi shai LTS-1ju you liang hao de chong fu li yong xing ;dui LTS-150jin hang fu hua hou chu li ,fu hua hou chu li hou de F-LTS-150biao mian shu shui xing zeng jiang ,ying yong yu da fen zi xi ting huan yang hua fan ying cui hua xing neng you yi 。2.shi yong shuang mo ban ti ji ge cheng le yi ji lie C12-6-6(OH)4/TPAOHma er bi fen bie wei 5/1、5/3、5/6he 5/9de er wei ceng zhuang duo ji kong tai gui fen zi shai ,bing yu jin shi yong chan yi mo ban C12-6-6(OH)4ge cheng de DLTS-15/0jin hang bi jiao ,bing cai yong XRD、SEM、TEM、zi wai 、gong wai yi ji Arxi tuo fu deng biao zheng dui ji jin hang jie jing tai 、kong jie gou 、xing mao te zheng 、tai yuan su han liang yu xing tai deng fang mian jin hang ji tong biao zheng ,jie guo biao ming sui zhao jia ru TPAOHde liang zeng jia ,fei dan xing mao 、jie gou can shu yi ji huo xing wei dian cun zai zhuang tai bei ji tong diao kong 。yi zheng ji xi he huan xin xi wei de wu da fen zi ,ji tong ping jia er wei ceng zhuang duo ji kong tai gui fen zi shai (DLTS-1)de shua ze xing cui hua yang hua xing neng ,jie guo biao ming shi yong shuang mo ban fa ge cheng de er wei ceng zhuang duo ji kong fen zi shai de cui hua xing neng ke sui zhao TPAOHde jia ru liang de bian hua er bian hua ,ju cui hua xing neng you yu jin shi yong chan yi mo ban C12-6-6(OH)4de er wei ceng zhuang duo ji kong fen zi shai ,ji zhong C12-6-6(OH)4/TPAOHwei 5/3de DLTS-15/3de cui hua xing neng zui wei you yi 。3.yi C12-6-6Br4/TPAOHshuang mo ban ti ji ge cheng le yi ji lie C12-6-6Br4/TPAOHma er bi fen bie wei 5/1、5/3、5/6he 5/9de er wei ceng zhuang duo ji kong gui lv fen zi shai ,bing yu jin shi yong chan yi mo ban C12-6-6Br4ge cheng de LZ5-0jin hang bi jiao ,bing cai yong XRD、SEM、TEM、gong wai 、bi ding gong wai yi ji N2xi tuo fu deng biao zheng dui ji jin hang jie jing tai 、kong jie gou 、xing mao te zheng 、suan huo xing wei dian shu liang yu xing tai deng fang mian jin hang ji tong biao zheng ,jie guo biao ming jia ru TPAOHhou ,er wei ceng zhuang duo ji kong gui lv fen zi shai de xing mao 、jie gou can shu yi ji suan huo xing wei dian bei ji tong diao kong 。yi jun san jia ben yu ben jia chun de ye xiang cui hua zhuai hua fan ying zuo wei cui hua ji xing neng ping jia fan ying ,jie guo biao ming shi yong shuang mo ban fa ge cheng de er wei ceng zhuang duo ji kong fen zi shai de cui hua xing neng ke sui zhao TPAOHde jia ru liang de bian hua er bian hua ,ju cui hua xing neng you yu jin shi yong chan yi mo ban de LZ5-0he kuai zhuang CZ5。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自西北大学的王漫云,发表于刊物西北大学2019-10-08论文,是一篇关于分子筛论文,二维层状论文,双模板法论文,选择性氧化论文,芳烃烷基化论文,西北大学2019-10-08论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自西北大学2019-10-08论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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