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Pd基直接甲醇燃料电池阴极催化剂的制备与性能研究

2020-12-14阅读(243)

Pd基直接甲醇燃料电池阴极催化剂的制备与性能研究

论文摘要

直接甲醇燃料电池由于具有比能量高、无污染、结构简单等特点引起研究人员的广泛关注。从理论上看来直接甲醇燃料电池有着巨大的发展潜力，然而在其商业化道路上仍然存在很多阻碍，例如催化剂的催化活性低，特别是阴极氧还原催化剂的活性不能满足商业化需求；甲醇溶液通过质子交换膜渗透到阴极产生混合电位，降低电池效率等。因而，研制高氧还原活性、良好耐甲醇性能、高稳定性的阴极催化剂有着重要的意义。本文的工作重点是研究直接甲醇燃料电池阴极Pd基催化剂，通过采用不同组分修饰，提高催化剂的氧还原（ORR）性能；并通过X射线衍射（XRD）、电子探针显微分析（EPMA）、X射线光电子能谱（XPS）、透射电镜（TEM）等手段对催化剂组分、结构、形貌进行表征；采用循环伏安、线性扫描研究了催化剂在碱性电解液中的电化学性能，同时进一步探讨了催化剂ORR反应机理以及影响反应进行的动力学参数。利用溶胶-凝胶法制备出TiO2/CNTs结构，随后利用乙二醇还原制备出Pd/TiO2/CNTs催化剂；随着TiO2含量的增加，催化剂的起始还原电位有了不同程度的正移，即TiO2与Pd的相互作用有利于增强催化剂的ORR活性；当TiO2的理论负载量达到27%时，Pd/TiO2/CNTs催化剂的ORR性能最佳。此外，TiO2附着在碳纳米管表面有效降低了碳材料腐蚀现象的发生，经过1000圈的CV扫描，Pd/TiO2/CNTs的ORR峰电流基本维持在1mA/cm2左右、起始还原电位负移了34mV，表现出比单独Pd组分催化剂更为优异的稳定性。采用RDE测试探索Pd/TiO2/CNTs催化剂氧还原反应动力学过程，结果显示，Pd/TiO2/CNTs的ORR是直接四电子过程。采用均相沉积法利用RuCl3和H2O2为原料制备出RuO2/CNTs，随后在其表面负载活性组分Pd，制备出Pd/RuO2/CNTs催化剂。RuO2颗粒均匀负载在碳纳米管表面，电化学测试结果显示RuO2/CNTs有一定ORR活性,具有优异的耐甲醇性能。Pd/RuO2/CNTs催化剂的ORR稍逊于Pd/CNTs,然而添加了RuO2的Pd/RuO2/CNTs催化剂具有Pd/CNTs不可比拟的耐甲醇性能,此外,经过1000圈CV扫描,Pd/RuO2/CNTs催化剂的ORR活性不仅没有降低反而有所增强。极化曲线的测试结果显示,RuO2/CNTs与Pd/RuO2/CNTs的氧还原反应都主要是按照直接四电子过程进行的。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 直接甲醇燃料电池概述
  • 1.2.1 DMFC的结构及工作原理
  • 1.2.2 DMFC的研究现状
  • 1.2.3 DMFC发展面临的主要问题
  • 1.3 DMFC阴极催化剂研究进展
  • 1.3.1 DMFC氧还原反应机理
  • 1.3.2 DMFC阴极催化剂
  • 1.3.3 催化剂载体
  • 1.3.4 催化剂的制备方法
  • 1.4 本课题的研究目标与内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验试剂及仪器
  • 2.1.1 实验试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 纯化碳纳米管
  • 2.2.2 非金属掺杂Pd基催化剂的制备
  • 2/CNTs系列催化剂的制备'>2.2.3 Pd/Ti02/CNTs系列催化剂的制备
  • 2/CNTs系列催化剂的制备'>2.2.4 Pd/Ru02/CNTs系列催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的结构表征
  • 2.3.1 元素分析（EPMA）
  • 2.3.2 催化剂形貌观察（TEM）
  • 2.3.3 催化剂的表面物相与结构组分分析（XRD、XPS）
  • 2.3.4 催化剂比表面积的测试（BET）
  • 2.4 催化剂电化学活性的评价
  • 2.4.1 工作电极的清洗
  • 2.4.2 工作电极的制备
  • 2.4.3 电化学性能测试条件
  • 2.4.4 参与反应表观电子数的确定
  • 第三章 非金属掺杂钯催化剂的制备与性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 催化剂的制备
  • 3.3 催化剂的结构表征
  • 3.4 催化剂的电化学性能测试
  • 3.5 P-Pd/CNTs催化剂ORR的机理讨论
  • 3.6 本章小结
  • 2/CNTs催化剂的制备与性能研究'>第四章 Pd/Ti02/CNTs催化剂的制备与性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的制备
  • 4.3 二氧化钛含量对催化剂性能的影响
  • 2/CNTs催化剂组分含量的测试'>4.3.1 Pd/Ti02/CNTs催化剂组分含量的测试
  • 2/CNTs催化剂的XRD表征'>4.3.2 Pd/Ti02/CNTs催化剂的XRD表征
  • 2/CNTs催化剂的电化学性能分析'>4.3.3 Pd/Ti02/CNTs催化剂的电化学性能分析
  • 4.4 焙烧温度的影响
  • 4.4.1 载体焙烧温度的影响
  • 4.4.2 催化剂焙烧温度的影响
  • 2/CNTs催化剂稳定性能测试'>4.5 Pd/Ti02/CNTs催化剂稳定性能测试
  • 2/CNTs催化剂的ORR机理探讨'>4.6 Pd/Ti02/CNTs催化剂的ORR机理探讨
  • 4.7 本章小结
  • 2/CNTs催化剂的制备与性能研究'>第五章 Pd/Ru02/CNTs催化剂的制备与性能研究
  • 5.1 引言
  • 2/CNTs的制备与性能研究'>5.2 Ru02/CNTs的制备与性能研究
  • 2/CNTs的制备'>5.2.1 Ru02/CNTs的制备
  • 2/CNTs的结构表征'>5.2.2 Ru02/CNTs的结构表征
  • 2/CNTs的电化学性能测试'>5.2.3 Ru02/CNTs的电化学性能测试
  • 5.2.4 机理讨论
  • 2/CNTs的制备与性能研究'>5.3 Pd/Ru02/CNTs的制备与性能研究
  • 2/CNTs的制备'>5.3.1 Pd/Ru02/CNTs的制备
  • 2/CNTs的结构表征'>5.3.2 Pd/Ru02/CNTs的结构表征
  • 2/CNTs的电化学性能测试'>5.3.3 Pd/Ru02/CNTs的电化学性能测试
  • 2/CNTs的ORR反应机理讨论'>5.3.4 Pd/Ru02/CNTs的ORR反应机理讨论
  • 5.4 本章小结
  • 结论与展望
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间取得的研究成果
  • 致谢
  • 附件

    • 相关论文文献

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