论文摘要
地球变暖是21世纪人类亟待解决的重大环境问题,二氧化碳作为最主要的温室气体引起了世界各国的广泛重视,对CO2加以回收利用已成为化学研究的一个热点。目前工业上采用的低温液体CO2吸附剂存在易挥发,耗能高,腐蚀设备等很多弊端,因此从环境保护和节约能源角度考虑,本论文设计合成了三类低温液体吸附剂:新型功能化离子液体、聚醚胺类和席夫碱类。首先设计合成了阳离子含官能团-(CH2)2NH2和阴离子具有Lewis碱性的丁酰亚胺功能化离子液体乙胺基甲基咪唑丁二酰亚胺[eamim][succ]。利用FT-1R、1H NMR、DSC、TG确定了它的组成、结构、玻璃态转变温度和热稳定性,并研究了粘度、溶解性和电化学等性质。结果显示,该离子液体具有较低的玻璃态转变温度(转变范围在-57.81到-50.18℃),较高的热稳定性(热分解温度210℃),电导率的变化范围是0.022-5.0 mS/cm,电化学窗口约为2.0V,粘度变化范围为18.21-421.79cP,且在极性溶剂中具有良好的溶解性。研究了其在不同温度、气流速度、含水量及负载到SBA-15上对CO2的吸附性能,结果表明,这种离子液体对CO2具有较好的吸附性能,并且离子液体的重复利用率高。利用简单的方法合成了聚醚胺(PEA)、中间体2-(2-氨基乙氨基)-乙醇及席夫碱。利用FT-IR和UV确定了它们的基本结构和组成,并研究了它们的粘度,热稳定性及溶解性。结果显示,粘度(除PEA)均在100cP以下(25℃),具有良好的流动性;PEA和2-(2-氨基乙氨基)-乙醇的热分解温度分别为300和250℃,且在极性溶剂中具有良好的溶解性。考察了它们在不同温度、气流速度和含水量对CO2的吸附性能,结果表明,它们中大多是较好的二氧化碳吸附剂。聚醚胺类的循环利用情况优于席夫碱。同时也研究了PEA分别与三乙醇胺和乙二醇的混合液、多胺和酮的混合液对二氧化碳的吸附功能,得到了一些有益的成果。
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摘要Abstract第一章 绪论1.1 分离回收二氧化碳的研究背景1.2 二氧化碳减排技术的研究进展1.2.1 控制二氧化碳的排放1.2.2 二氧化碳的分离回收技术1.2.2.1 物理吸附分离法1.2.2.2 化学吸附分离法1.2.2.3 物理-化学吸附分离法1.3 本论文的立题思路和研究内容参考文献第二章 功能化离子液体乙胺基甲基咪唑丁二酰亚胺的合成、表征、负载和吸附二氧化碳的性能2.1 前言2.2 实验部分2.2.1 试剂与仪器2.2.2 乙胺基甲基咪唑丁二酰亚胺离子液体的合成2.2.3 [eamim][succ]的表征及性质测试2.2.4 将[eamim][succ]负载到SBA-15的具体方法2.2.5 吸附二氧化碳的实验2.2.5.1 [eamim][succ]对二氧化碳的吸附实验2.2.5.2 [eamim][succ]负载到SBA-15上的二氧化碳吸附实验2.3 结论与讨论2.3.1 [eamim][succ]的合成2.3.2 红外光谱2.3.3 核磁共振光谱2.3.4 相转变温度2.3.5 热稳定性2.3.6 粘度2.3.7 电导2.3.8 电化学窗口2.3.9 溶解性2.3.10 二氧化碳的吸附性能2.3.10.1 功能化离子液体[eamim][succ]对二氧化碳的吸附2.3.10.2 [eamim][succ]负载到SBA-15上对二氧化碳的吸附2.4 小结参考文献第三章 聚醚胺类材料对二氧化碳的吸附3.1 前言3.2 实验部分3.2.1 试剂与仪器3.2.2 2-(2-氨基乙氨基)-乙醇、PEA、PEA-TEA(三乙醇胺)和PEA-EDE(乙二醇)混合液的制备3.2.2.1 2-(2-氨基乙氨基)-乙醇的制备[11]3.2.2.2 聚醚胺PEA的制备[11]3.2.2.3 PEA-TEA混合液的制备3.2.2.4 PEA-EDE混合液的制备3.2.3 PEA和2-(2-氨基乙氨基)-乙醇的表征及性质3.2.4 吸附二氧化碳的实验3.3 结论与讨论3.3.1 PEA的合成3.3.2 红外光谱3.3.3 热稳定性3.3.4 粘度3.3.5 溶解性3.3.6 二氧化碳吸附性能3.3.6.1 PEA对二氧化碳的吸附3.3.6.2 2-(2-氨基乙氨基)-乙醇对二氧化碳的吸附3.3.6.3 PEA-TEA混合液对二氧化碳的吸附3.3.6.4 PEA-EDE混合液对二氧化碳的吸附3.4 小结参照文献第四章 席夫碱、多胺和酮的混合液及对二氧化碳的吸附4.1 前言4.2 实验部分4.2.1 试剂与仪器4.2.2 席夫碱、多胺和酮混合液的制备4.2.2.1 席夫碱的制备4.2.2.2 多胺和酮的混合液的制备4.2.3 席夫碱表征及性质4.2.4 吸附二氧化碳的实验4.3 结论与讨论4.3.1 席夫碱的合成4.3.2 红外光谱4.3.3 紫外光谱4.3.4 粘度4.3.5 二氧化碳的吸附性能4.3.5.1 席夫碱对二氧化碳的吸附4.3.5.2 多胺和酮的混合液对二氧化碳的吸附4.4 小结参考文献第五章 结论硕士生学习期间主要科研成果致谢
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