首页> 正文

Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究

2020-12-02阅读(847)

Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究

论文摘要

目前工业上一般采用天然气水蒸汽重整法制合成气,该反应能耗高、催化剂容易积炭,且生成的H2/CO比高,不适合一些后续过程。甲烷部分氧化制合成气过程投资小、能耗低、反应速率快,具有广泛的应用前景,近年来受到广泛关注。本论文工作采用泡沫镍制备成Ni金属片,通过酸处理获得Ni金属整体型催化剂;通过改变催化床层长度和空速,结合反应物转化率、产物选择性及催化剂床层温度的变化,研究Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应的机理;此外,考虑到Ni金属整体型催化剂稳定性好,但活性低于负载催化剂的特点,还研究了Ni monolith-Ni/MgAl2O4双床催化体系在甲烷自热部分氧化反应中的催化性能。研究结果表明,在Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化中,反应过程分成两个阶段:首先是甲烷直接部分氧化,紧接着进行甲烷水蒸汽重整。在催化床层内前0.7mm氧化区域内,氧气基本消耗完全,甲烷的转化率、氢气和一氧化碳的选择性急剧上升。催化剂床层前端温度也急剧上升,并在约z=1.5mm处达到最高点。在氧气完全消耗后,剩余的甲烷与水进行重整反应,甲烷的转化率继续上升,但上升的速度明显下降;氢气和一氧化碳的生成速率也都降低,但一氧化碳下降得更快;同时催化床层温度也迅速下降。二氧化碳的摩尔流量在水蒸汽重整区域内也略有增加,这说明有少量的水汽变化反应,但没有观察到二氧化碳重整反应。研究结果表明,Ni金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应合成气的生成主要是通过直接部分氧化,水蒸汽重整反应对合成气的贡献不大。研究Ni monolith-Ni/MgAl2O4双床体系的催化性能,发现Ni monolith-Ni/ MgAl2O4双床的甲烷部分氧化活性和选择性高于Ni金属整体型催化剂,与Ni/MgAl2O4的催化活性近似。催化剂直径为16mm,室温进料,45% N2稀释,进料流速为1.67 L/min,Ni金属整体型催化剂长为3mm时,重整催化剂最小长度为9mm,双床的催化性能最高。当预热进料气体时,随着进料温度的升高,双床上甲烷自热部分氧化的反应性能都有不同程度的提高。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 前言
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 甲烷制合成气的方法
  • 1.1.1 甲烷水蒸汽重整制合成气
  • 1.1.2 甲烷二氧化碳重整制合成气
  • 1.1.3 甲烷部分氧化制合成气
  • 1.2 甲烷部分氧化制合成气主要催化剂体系及其反应性能
  • 1.2.1 贵金属催化剂（Rh、Pt、Pd、Ru、Ir）
  • 1.2.2 非贵金属催化剂体系（Ni、Fe、Co）
  • 1.2.3 其他催化剂体系
  • 1.3 甲烷部分氧化反应器的分类
  • 1.3.1 固定床反应器
  • 1.3.2 流化床反应器
  • 1.3.3 整体型反应器
  • 1.3.4 膜反应器
  • 1.4 甲烷部分氧化反应机理
  • 1.4.1 甲烷部分氧化反应的直接机理
  • 1.4.2 甲烷部分氧化反应的间接机理
  • 1.4.3 甲烷部分氧化反应的混合机理
  • 1.5 论文的研究内容和目的
  • 1.5.1 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究
  • 1.5.2 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验原料及设备
  • 2.1.1 实验原料
  • 2.1.2 实验设备
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 Ni 金属整体型催化剂的制备
  • 2O3 负载Ni 催化剂的制备'>2.2.2 Al2O3 负载Ni 催化剂的制备
  • 2.3 反应性能评价
  • 第三章 Ni 金属整体型催化剂上甲烷自热部分氧化反应机理的研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 催化剂出口处（z = 10mm）甲烷的转化率和产物的选择性
  • 4/O2 = 2.0 进料'>3.3 CH4/O2 = 2.0 进料
  • 3.3.1 氧化区域（Oxidation zone）
  • 3.3.2 水蒸汽重整区域（Steam-reforming zone）
  • 3.3.3 CH4/02 = 2.0 进料甲烷自热部分氧化反应机理
  • 4/O2 = 1.62.0 进料'>3.4 CH4/O2 = 1.62.0 进料
  • 4/O2 对氧化区域位置的影响'>3.4.1 CH4/O2对氧化区域位置的影响
  • 3.4.2 不同催化床层长度反应物和产物摩尔流率的变化曲线
  • 3.4.3 氧化区域尾部甲烷的转化率和产物的选择性
  • 3.4.4 部分氧化和水蒸汽重整对合成气形成的贡献
  • 3.4.5 温度分布图及传热限制
  • 3.5 空速（GHSV）的影响
  • 3.6 与热力学平衡计算值的比较
  • 3.6.1 热力学平衡值
  • 3.6.2 催化床层出口处的实验值
  • 小结
  • 第四章 Ni 金属整体型-负载Ni 双床催化体系的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 双床和单一床反应性能的比较
  • 4.3 双床中氧化和重整催化剂相对装填体积的影响
  • 2O4'>4.3.1 3Ni monolith - y Ni/MgAl2O4
  • 2O4'>4.3.2 5Ni monolith - y Ni/MgAl2O4
  • 2O4 与 5Ni monolith-7Ni/MgAl2O4 反应性能比较'>4.3.3 3Ni monolith-9Ni/MgAl2O4 与 5Ni monolith-7Ni/MgAl2O4反应性能比较
  • 2O4 双床自热部分氧化反应的影响'>4.4 操作条件对3Ni monolith-9Ni/MgAl2O4双床自热部分氧化反应的影响
  • 4.4.1 进料温度的影响
  • 4.4.2 进料流速的影响
  • 小结
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 致谢

    • 相关论文文献

    • [1].Ni掺杂TiO_2光催化合成氨性能研究[J]. 山东化工 2019(23)
    • [2].Ni基催化剂处理甲基橙废水动力学及机理研究[J]. 当代化工 2020(05)
    • [3].中子辐照后镍靶件中~(63)Ni分离提纯技术研究[J]. 核动力工程 2020(03)
    • [4].美国NI控制器在页岩气超高压压裂车中的应用[J]. 石化技术 2016(10)
    • [5].C、Ni含量对9Ni钢逆转变奥氏体量及稳定性的影响[J]. 热加工工艺 2016(20)
    • [6].NI机器人起步包实时编程模块避障应用[J]. 山西科技 2017(05)
    • [7].Ni(Ⅳ)-鲁米诺化学发光体系测定磺胺噻唑[J]. 化学研究与应用 2016(02)
    • [8].Ni~(2+)掺杂对锰锌铁氧体结构和性能的影响[J]. 应用化工 2016(11)
    • [9].基于美国NI的多通道数据采集系统[J]. 可编程控制器与工厂自动化 2014(12)
    • [10].膨润土对废水中Ni~(2+)的吸附特性研究[J]. 金属矿山 2015(10)
    • [11].微波消解-电感耦合等离子体发射光谱法准确测定原油中S、Ni和V[J]. 化学试剂 2020(03)
    • [12].基于NI平台的电子皮带秤计量误差分析[J]. 衡器 2016(01)
    • [13].用([Ni(L)_2])催化氧化对丙烯基茴香醚的研究[J]. 化工管理 2016(26)
    • [14].基于废陶瓷的多孔陶瓷研制及其对Ni~(2+)的吸附性能[J]. 环境科学 2013(07)
    • [15].Ni对金刚石磨具陶瓷结合剂性能的影响[J]. 材料导报 2012(04)
    • [16].液化天然气储罐用9%Ni钢设计许用应力分析[J]. 石油化工设备 2012(06)
    • [17].Ni对过共晶铝硅合金组织与性能的影响[J]. 热加工工艺 2012(22)
    • [18].Ni含量对0Cr17Ni4Cu4Nb钢中逆转变奥氏体的影响[J]. 热加工工艺 2010(20)
    • [19].负载Ni炭气凝胶的制备及结构性能研究[J]. 功能材料 2009(06)
    • [20].浅谈陶瓷金属化电镀Ni的质量控制[J]. 真空电子技术 2009(05)
    • [21].Ni~(2+)对槐叶苹叶片生理特征及亚显微结构的影响[J]. 环境科学 2008(08)
    • [22].9%Ni钢亚温淬火处理工艺参数试验研究[J]. 材料热处理学报 2017(02)
    • [23].交联羧甲基壳聚糖小球对水体中Ni~(2+)的去除研究[J]. 环境污染与防治 2017(08)
    • [24].Ni~(25+)离子1s~2nd-1s~2n'f(n≤9)偶极跃迁振子强度的理论计算[J]. 首都师范大学学报(自然科学版) 2016(06)
    • [25].荔枝皮对重金属Ni~(2+)的吸附性能[J]. 环境工程学报 2014(06)
    • [26].导电辊用Ni基非晶镀层的电沉积制备及其腐蚀与力学性能[J]. 中国科技论文 2013(02)
    • [27].铬黑T流动注射法在线测定水样中的微量Ni(Ⅱ)[J]. 化学研究与应用 2013(04)
    • [28].竹炭对废水中Ni(Ⅱ)的吸附性能研究[J]. 非金属矿 2012(02)
    • [29].Ni基CeO_2复合镀层性能的研究[J]. 电镀与环保 2012(05)
    • [30].华蟾素联合NI方案治疗中晚期非小细胞肺癌临床观察[J]. 山东医药 2011(09)

    标签：;  ;  ;  ;  ;  ;  

    Ni金属整体型催化剂催化甲烷自热部分氧化制合成气的研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5