论文摘要
一氯甲烷是一种甲烷氯化物，常温下呈气态，主要用于生产有机硅产品，随着有机硅产品的需求量增长，一氯甲烷的需求量也越来越大，但是一氯甲烷采用发烟硫酸吸收法处理水，得到的水含量远不能达到国标。渗透蒸发（蒸气渗透）是一种新型的分离方法，特别适应于蒸馏法难以分离的近沸点、恒沸点有机混合物溶液的分离，对有机溶剂及混合溶剂中微量水的脱除具有明显的技术和经济上的优势，具有高效、能耗低、环保、经济等优点。NaA分子筛膜因其具有独有的小孔径（～0.41nm）、三维的孔道结构和很强的亲水性等特点，应用在渗透蒸发（蒸气渗透）脱除有机物中微量水方面，对水具有极好的分离选择性，因此具有广阔的应用前景。而在大孔载体上无法合成高质量的NaA分子筛膜制约着它在工业上的应用。本文结合目前NaA分子筛膜研究的热点和国内研究现状，通过研究影响成膜的多种因素，优化合成条件，用二次水热合成法在大孔α-Al2O3载体上制备具有高通量和高分离因数的NaA型沸石分子筛膜，然后用SEM、XRD和单组分气体渗透对制备的NaA分子筛膜进行表征，并将其成功应用于蒸气渗透分离水／一氯甲烷混合物。首先制备了NaA分子筛膜所需的NaA分子筛，然后以二次水热法制备NaA分子筛膜。考察了预涂晶种浓度、预涂晶种方式、晶种大小、合成液配方和晶化次数对制备NaA分子筛膜的影响，确定了最佳合成条件。采用优化条件在长250mm的管状α-Al2O3外表面合成NaA分子筛膜，经过XRD、SEM及气体渗透实验表征，证明所合成的膜为致密、连续、完整、渗透率高并具有一定分子筛分功能的NaA分子筛膜，其氢气的渗透率为21×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1，H2／N2、H2／n-C4H10的分离因数分别为5.99和25.4，高于努森扩散时的3.74和5.39。将采用优化条件制备的NaA分子筛膜用于蒸气渗透脱除一氯甲烷中微量水的实验中，考察了吹扫法和真空法两种获得渗透侧低压方法的影响，确定了通过抽真空法来获得渗透侧低压。并且系统地考察了操作温度、操作时间、操作压差以及进料流量对一氯甲烷脱水性能的影响，得到了膜管在最佳工艺条件下，进料水含量为0.2582 wt.％时，水／一氯甲烷的分离因数可高达32490。本论文通过二次水热合成在多孔α-Al2O3载体上制备的NaA分子筛膜应用于蒸气渗透脱除一氯甲烷中微量水，在国内外还属首例。