介孔分子筛SBA-16上负载碳化物催化剂的研究

论文摘要

由于过渡金属碳化物具有贵金属的性质，已在脱硫、脱氮、异构化等反应中表现出优异的催化性能，但以传统的Al2O3、SiO2为载体在反应过程中活性组分易团聚，催化剂的稳定性较差。介孔分子筛SBA-16具有高的比表面和水热稳定性，如将碳化物负载于SBA-16上可避免上述问题，基于这样的目的，本文制备了不同碳化物含量的SBA-16介孔分子筛催化剂，并对其结构特征和加氢脱硫催化性能进行了研究。以F127和P123为模板剂，TEOS为硅源，酸性条件下水热合成SBA-16介孔分子筛。并以SBA-16为载体，浸渍法制备了MoO3／SBA-16（Si／Mo=30～1.0），对其进行程序升温碳化得到相应的Mo2C／SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构，具有良好的低温深度加氢脱硫活性。又分别用浸渍法和水热晶化法制备了WO3SBA-16（Si／W=40～7.5），经过程序升温碳化得到相应的WxC／SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的立方笼状介孔结构，水热晶化法制得的样品更易保持SBA-16的结构特性和具有更好的加氢脱硫性能。水热晶化法制得的WxC／SBA-16样品，当Si／W=30～10时，碳化钨的物相为W2C；当Si／W=7.5时，碳化钨为W2C和WC的混合物相。最后，水热合成WO3SBA-16（Si／W=40～7.5）的基础上浸渍Mo制备含W、Mo氧化物的SBA-16（Si／Mo=30～7.5），经程序升温碳化得含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂。结果表明：所有样品均保持SBA-16典型的介孔结构，且Mo组分的引入显著提高了催化剂的加氢脱硫性能。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 介孔分子筛的研究进展
• 1.1.1 介孔分子筛的简介
• 1.1.2 介孔分子筛的合成机理
• 1.1.3 介孔分子筛的典型结构
• 1.1.4 介孔分子筛的掺杂
• 1.1.5 介孔分子筛的应用
• 1.1.6 介孔分子筛SBA-16的研究进展
• 1.2 碳化物的简介
• 1.2.1 碳化物的结构和性质
• 1.2.2 碳化物的制备方法
• 1.2.3 碳化物的形成机理
• 1.2.4 碳化物的催化反应类型
• 1.4 本课题的选题意义及研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验原料及设备
• 2.2 催化剂的制备
• 2.2.1 纯硅SBA-16的制备
• 3/SBA-16和Mo₂C/SBA-16催化剂'>2.2.2 浸渍法制备MoO₃/SBA-16和Mo₂C/SBA-16催化剂
• 3/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂'>2.2.3 浸渍法制备WO₃/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂
• 3_SBA-16和W_xC_SBA-16催化剂'>2.2.4 水热晶化法制备WO_3SBA-16和W_xC_SBA-16催化剂
• 2.2.5 含W、Mo的SBA-16催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.4 催化剂的性能评价
• 2.4.1 仪器及色谱条件
• 2.4.2 催化剂的活性评价流程
• 3SBA-16和Mo₂C/SBA-16的结构特征及性能'>第三章 MoO₃SBA-16和Mo₂C/SBA-16的结构特征及性能
• 3.1 XRD的表征及讨论
• 3/SBA-16的XRD表征'>3.1.1 MoO₃/SBA-16的XRD表征
• 2C/SBA-16的XRD表征'>3.1.2 Mo₂C/SBA-16的XRD表征
• 3.2 FTIR的表征与讨论
• 3/SBA-16的FTIR分析'>3.2.1 MoO₃/SBA-16的FTIR分析
• 2C/SBA-16的FTIR分析'>3.2.2 Mo₂C/SBA-16的FTIR分析
• 3.3 TPD的表征结果
• 3/SBA-16的TPD分析'>3.3.1 MoO₃/SBA-16的TPD分析
• 2C/SBA-16的TPD分析'>3.3.2 Mo₂C/SBA-16的TPD分析
• 2C/SBA-16催化剂的性能评价'>3.4 Mo₂C/SBA-16催化剂的性能评价
• 3.5 小结
• 第四章 含W的SBA-16催化剂的结构特征及加氢脱硫性能
• 3/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂'>4.1 浸渍法制备的WO₃/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂
• 3/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论'>4.1.1 WO₃/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论
• 3/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂的FTIR表征'>4.1.2 WO₃/SBA-16和W₂C/SBA-16催化剂的FTIR表征
• 4.1.3 催化性能考察
• 3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂'>4.2 水热晶化法制备的WO_3SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂
• 3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论'>4.2.1 WO_3SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的XRD表征与讨论
• 3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的FTIR表征结果'>4.2.2 WO_3SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的FTIR表征结果
• 3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的BET表征与讨论'>4.2.3 WO_3SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的BET表征与讨论
• 3_SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的TEM结果'>4.2.4 WO_3SBA-16和W_xC/SBA-16催化剂的TEM结果
• xC/SBA-16催化剂的XRF分析结果'>4.2.5 W_xC/SBA-16催化剂的XRF分析结果
• xC/SBA-16催化剂的活性分析'>4.2.6 W_xC/SBA-16催化剂的活性分析
• 4.3 小结
• 第五章 含W、Mo的SBA-16催化剂的结构特征及催化性能
• 5.1 含W、Mo的SBA-16催化剂的XRD表征
• 5.1.1 含W、Mo氧化物的SBA-16催化剂的XRD的结果及讨论
• 5.1.2 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的XRD的结果及讨论
• 5.2 含W、Mo的SBA-16催化剂的FTIR分析
• 5.2.1 含W、Mo氧化物的SBA-16催化剂的FTIR分析
• 5.2.2 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的FTIR的结果
• 5.3 含W、Mo碳化物的SBA-16催化剂的催化性能评价
• 5.4 小结
• 第六章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介