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甲醇重整氢源中选择性氧化脱除CO的研究

2020-11-23阅读(767)

甲醇重整氢源中选择性氧化脱除CO的研究

论文摘要

甲醇重整制氢技术是解决质子交换膜燃料电池（PEMFC）移动氢源最可行的途径之一。由于微量CO就容易引起PEMFC的电极PtRu催化剂中毒,因此,脱除甲醇重整氢气中CO对PEMFC的应用十分重要。研究表明,CO选择性氧化反应是脱除甲醇重整气中CO最有效的方法。本文目的是研制蜂窝陶瓷整体催化剂,选择性氧化脱除甲醇重整气中CO至PtRu催化剂能够承受的浓度范围（<50 ppm）。结果表明,Pt/Al2O3整体催化剂能够有效地选择性氧化脱除CO。同时,助剂的影响研究表明,Co助剂明显地提高了Pt/Al2O3整体催化剂的活性和CO选择性,同时拓宽了催化剂的活性温度区间,并使其向低温移动。系统地考察了反应温度、氧碳摩尔比、H2O、CO2、体积空速、CO浓度、H2浓度、滞后现象等因素,以及H2氧化反应、CO水蒸汽逆变换反应和甲烷化等副反应对Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO效果的影响,最后得出最优的反应操作条件。提出了Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO反应机理和动力学模型,实验得出反应动力学方程参数,在此基础上建立数学模型,数值模拟催化剂床层浓度场和温度场分布。同时设计平板反应器,实验研究了催化剂床层浓度场和温度场分布,并与数值模拟结果进行比较。在实验和理论的基础上,将Pt/Al2O3整体催化剂放大应用于5kW甲醇自热重整氢源系统,选择性氧化脱除CO。产品气中CO浓度满足PEMFC的要求,系统与PEMFC成功联试。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 氢能与燃料电池技术
  • 1.1.1 氢能
  • 1.1.2 燃料电池技术
  • 1.2 质子交换膜燃料电池（ PEMFC ）
  • 1.2.1 PEMFC 燃料
  • 1.2.2 PEMFC 电极的CO 中毒
  • 1.2.3 PEMFC 抗CO 中毒方法的研究
  • 1.3 富氢氢源中选择性氧化脱除CO 研究概述
  • 1.3.1 选择性氧化脱除CO 催化剂研究进展
  • 1.3.2 选择性氧化脱除CO 反应机理和动力学研究
  • 1.3.3 选择性氧化脱除CO 反应器优化设计
  • 1.4 蜂窝整体催化剂的应用
  • 1.5 论文构想
  • 参考文献
  • 第二章 选择性氧化脱除CO 整体催化剂的研制
  • 2.1 实验装置和实验方法
  • 2.2 整体催化剂制备
  • 2.2.1 蜂窝陶瓷载体的处理方法
  • 2O3 胶体制备'>2.2.2 Al2O3胶体制备
  • 2.2.3 Pt、Pd、Ru、Rh 整体催化剂制备
  • 2.2.4 MePt （Me=Cu, Fe, Sn, Co, La, Ce, Zr）整体催化剂制备
  • 2.3 整体催化剂组分的研究
  • 2O3 胶体空白实验'>2.3.1 蜂窝陶瓷载体涂覆Al2O3胶体空白实验
  • 2.3.2 不同主剂对蜂窝陶瓷整体催化剂性能的影响
  • 2O3 整体催化剂性能的影响'>2.3.3 不同助剂对Pt/Al2O3整体催化剂性能的影响
  • 2O3 整体催化剂性能的影响'>2.3.4 Co 含量对Pt/Al2O3整体催化剂性能的影响
  • x/Al2O3、Pt/Al2O3、Pt-1Co/Al2O3 性能的比较'>2.3.5 CoOx/Al2O3、Pt/Al2O3、Pt-1Co/Al2O3性能的比较
  • 2.4 小结
  • 参考文献
  • 2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO 性能研究'>第三章 Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO 性能研究
  • 2O3 整体催化剂性能的影响'>3.1 各因素对Pt/Al2O3整体催化剂性能的影响
  • 3.1.1 还原温度的影响
  • 3.1.2 Pt 担载量的影响
  • 3.1.3 反应温度的影响
  • 2/CO）的影响'>3.1.4 氧碳摩尔比（O2/CO）的影响
  • 2O 的影响'>3.1.5 H2O 的影响
  • 2 的影响'>3.1.6 CO2的影响
  • 2O 和CO2 共存的影响'>3.1.7 H2O 和CO2共存的影响
  • 3.1.8 体积空速的影响
  • 3.1.9 CO 浓度的影响
  • 2 浓度的影响'>3.1.10 H2浓度的影响
  • 3.1.11 滞后现象（Hysteresis phenomenon）
  • 3.1.12 副反应的影响
  • 3.2 寿命实验
  • 3.3 小结
  • 参考文献
  • 2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO 反应动力学研究'>第四章 Pt/Al2O3整体催化剂选择性氧化脱除CO 反应动力学研究
  • 4.1 实验装置
  • 4.2 选择性氧化脱除CO 反应动力学表达式
  • 4.3 反应速率求解
  • 4.4 空白影响判定
  • 4.5 反应动力学实验设计
  • 4.6 外扩散的消除
  • 4.7 反应动力学方程参数的确定
  • 4.8 模型检验
  • 4.9 分析与讨论
  • 4.10 小结
  • 参考文献
  • 第五章 整体催化剂床层浓度场和温度场数值模拟与实验研究
  • 5.1 催化剂床层浓度场和温度场数值模拟
  • 5.1.1 模型假设
  • 5.1.2 模型方程建立和求解
  • 5.1.3 模型中涉及的化学反应动力学方程
  • 5.2 模拟结果
  • 5.2.1 暂态模拟
  • 5.2.2 不同因素对浓度场和温度场稳态分布的影响
  • 5.3 催化剂床层浓度场和温度场实验研究
  • 5.3.1 平板反应器设计
  • 5.3.2 实验方案
  • 5.3.3 实验结果与讨论
  • 5.4 模拟结果与实验结果的比较
  • 5.5 整体催化剂与环境换热量估算
  • 5.6 小结
  • 参考文献
  • 2O3整体催化剂的放大应用'>第六章 Pt/Al2O3整体催化剂的放大应用
  • 6.1 5kW 甲醇自热重整氢源系统
  • 2O3 整体催化剂的放大应用'>6.2 Pt/Al2O3整体催化剂的放大应用
  • 6.3 小结
  • 第七章 总结
  • 进一步工作设想
  • 作者简介及论文发表
  • 致谢

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