煤直接液化工艺温和化

论文摘要

煤炭直接液化是解决石油短缺、保障能源供应安全的有效途径之一。提高煤的液化反应活性、缓和液化条件和增加油收率已成为当今煤直接液化领域的研究热点。本文以神府煤为原料,利用间歇式高压反应器研究了在低压条件下神府煤的液化性能;考察了液化温度、时间、催化剂用量、供氢溶剂、溶煤比等条件对神府煤直接液化性能的影响;比较了单成分催化剂、负载法制备的催化剂以及原位担载法制备的催化剂对煤液化的影响。实验结果表明,随着反应温度的增加,煤的转化率升高,从380℃的40.3 %增加到440℃的48.4%。430℃时,总转化率、油气产率、沥青质分别为47.6%、24.9%、22.7%。随着反应时间的延长,煤的转化率的增加,60 min为47.9%,油气产率也提高,达到27.5%,沥青质产率先增加后减少,在60 min时达到最大值23.2%。溶煤比对煤转化率的影响明显,在没有催化剂的情况下,当溶煤比增加到7:1时,转化率达到了53.4%。催化剂对煤的转化率影响显著,不加催化剂时最高的转化率是53.4%(溶煤比达到7时),当仅增加2%的催化剂时,转化率可达63.7%。对不同溶剂的考察表明,在低压条件下,纯十氢萘作溶剂的液化转化率低,为15.2%,四氢萘作为一种强供氢溶剂,总转化率能达到63.7%,低温煤焦油的各个组分中230~300℃的馏分效果最好。对于同种有效元素来说,采用浸渍法制备的催化剂液化效果略优于单成分催化剂,原位担载法制备的催化剂的液化效果又优于浸渍法制备的催化剂。对同种催化剂来说,原位担载的效果好于浸渍制得的催化剂。对于神府煤而言,Fe的效果优Mo、Co、Ni;Fe和Mo混合后略优于Fe。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 课题研究背景及意义
• 1.2 煤直接液化技术国内外研究的现状
• 1.2.1 煤直接液化技术
• 1.2.2 煤直接液化技术研究现状
• 1.3 煤分子结构特点与液化机理
• 1.3.1 煤分子结构模型
• 1.3.2 煤结构中的非共价键作用
• 1.3.3 直接液化对煤质的基本要求
• 1.3.4 煤直接液化反应机理
• 1.3.5 煤直接液化的供氢溶剂
• 1.3.6 煤直接液化的催化剂
• 1.4 本课题的研究思路和技术路线
• 1.4.1 研究思路
• 1.4.2 研究内容
• 1.4.3 技术路线
• 2 实验方法
• 2.1 主要实验试剂与实验仪器
• 2.2 煤样的制备及其基本特性
• 2.2.1 煤样制备
• 2.2.2 原煤的基本特征
• 2.3 供氢溶剂的准备
• 2.4 液化反应釜实验步骤
• 2.5 反应产物产率的计算
• 2.6 液化产物的表征
• 2.6.1 元素分析
• 2.6.2 扫描电镜
• 2.6.3 红外光谱
• 2.7 催化剂的表征
• 3 煤直接液化工艺影响因素研究
• 3.1 温度对煤转化率的影响
• 3.1.1 煤的热重分析
• 3.1.2 温度对煤转化率的影响
• 3.2 反应时间对煤转化率的影响
• 3.3 溶煤比对煤转化率的影响
• 3.4 催化剂用量比对煤转化率的影响
• 3.5 供氢溶剂对煤转化率的影响
• 3.6 本章小结
• 4 催化剂的制备以及对低压直接液化的影响
• 4.1 原料与药品
• 4.2 主要实验仪器
• 4.3 催化剂的制备
• 4.3.1 单成分催化剂
• 4.3.2 负载型催化剂的制备
• 4.3.3 原位担载法制备催化剂
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 单成分催化剂对煤液化转化率的影响
• 4.4.2 浸渍法制备的催化剂对煤液化转化率的影响
• 4.4.3 原位担载法制备的催化剂对煤液化转化率的影响
• 4.4.4 液化产物及催化剂的分析
• 4.5 小结
• 5 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录