论文摘要
采用溶液浸渍法制备了一系列的TiO2/聚异戊二烯纳米复合微粒,用溴水处理纳米复合微粒使其表面的聚异戊二烯加溴生成溴代聚异戊二烯,再进一步加热处理纳米复合微粒使其表面溴代聚异戊二烯脱除溴化氢,得到TiO2/共轭多烯聚合物纳米复合微粒。采用透射电子显微镜(TEM),傅里叶红外光谱仪(FTIR),拉曼光谱仪,能谱分析仪(EDS),X射线衍射仪(XRD),X射线光电子能谱仪(XPS),紫外可见漫反射仪(DRS),比表面积测定仪(SSA)等方法对纳米复合微粒进行了分析表征。结果表明,共轭多烯聚合物附着到TiO2纳米微粒后,没有明显改变TiO2纳米微粒的尺寸、晶型和分散性,但明显提高了TiO2纳米微粒在可见光下的吸收能力。以甲基橙为模拟有机污染物,36W日光灯(2个)为光源,用滤光片滤去400nm以下的紫外光,考察了TiO2/共轭多烯聚合物(TCP)纳米复合微粒的可见光催化活性和稳定性,结果发现该TiO2纳米复合微粒具有优异的可见光催化活性和稳定性。研究了该纳米复合微粒化学组成,溴化氢脱除温度和时间,脱除环境(有氧环境和无氧环境),光催化反应温度,甲基橙溶液pH值,电子捕捉剂和空穴捕捉剂等对TiO2纳米复合微粒可见光催化活性的影响。结果发现,在聚异戊二烯与TiO2质量比为1:10,溴化氢脱除温度为100℃,脱除时间为4h制备的纳米复合微粒可见光催化活性最好;甲基橙降解速率随着反应温度升高而增加;随着pH值增大先增大后减小在pH值=4.8时,甲基橙可见光催化降解速率最大。电子捕捉剂(异丁醇)基本不影响TiO2纳米复合微粒催化降解甲基橙的反应速率,而空穴捕捉剂(EDTA)显著降低了TiO2纳米复合微粒可见光催化降解甲基橙的能力,表明光生空穴可能是TiO2纳米复合微粒可见光降解甲基橙的主要活性物种。探讨了共轭多烯聚合物改性TiO2纳米微粒可见光催化活性的机理。碘是共轭聚合物的典型掺杂剂,能够有效改善共轭聚合物的电子输运性,采用碘乙醇溶液处理TiO2/共轭多烯聚合物纳米复合微粒(I-TCP),对共轭聚合物进行掺杂改性,考察了碘掺杂改性对TiO2/共轭多烯聚合物纳米复合微粒微观结构、物理性能和可见光催化活性的影响。结果表明,碘掺杂没有显著改变TiO2纳米复合微粒的尺寸、晶型和分散性,但显著改变了TiO2纳米复合微粒在可见光区的吸收强度和可见光催化活性;掺杂剂用量、掺杂温度、掺杂时间、掺杂剂种类影响TiO2纳米复合微粒的可见光催化活性。初步探讨了碘掺杂改性TiO2纳米复合微粒的可见光催化反应机理。
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