论文摘要
催化燃烧法是一种高效洁净的挥发性有机物消除方法。催化剂是催化燃烧法的关键。为了降低压降和提高传质效率,VOCs消除过程中使用的多是整体式催化剂,具有高比表面积的涂层是影响整体催化剂性能的重要因素之一。本文采用水热合成法制备了不同硅铝比的p分子筛,并将其作为涂层用于整体型Pd催化剂的制备,考察了该催化剂催化燃烧甲苯的性能,得到如下结果:以全硅p分子筛为涂层制备的Pd整体催化剂较之低硅铝比p的整体催化剂具有更高的催化活性和抗水性,在240℃甲苯即可完全转化,水蒸气体积分数为50%时对催化剂催化燃烧甲苯性能几乎不受影响。其次,考察了制备方法、p分子筛负载量、Pd负载量和空速等对全硅p分子筛为涂层的整体Pd催化剂催化甲苯燃烧反应性能的影响。结果表明:采用浸渍-涂敷法制备的催化剂活性更高,并得到了7.9%的最佳全硅p分子筛涂层含量和0.50%的最佳Pd活性物种含量。再次,为提高Pd整体催化剂中p分子筛涂层与基底之间的牢固度,引入原位生长法实现了p分子筛在堇青石上的整体化,结果发现硅铝比为300的分子筛在堇青石上的生长状况最优,并得出了其原位生长的最优条件:在0.52TEAOH:1SiO2:0.0033Al2O3:0.37HF:14.25H2O体系中配置反应合成液,陈化5h后,把经硝酸处理的载体浸入到该反应液中,采用动态晶化的方式在140℃晶化5d即可得到β/堇青石整体催化剂。最后,本文考察了原位合成和浸渍法负载涂层对Pd整体催化剂涂层的牢固度及催化剂性能的影响。结果显示原位合成后的β/堇青石中涂层具有更好的牢固度,不易脱落,以此法制备的Pd/p/堇青石整体催化剂较之浸渍法的催化剂具有更优的催化性能。
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