纯硅β分子筛为涂层的整体Pd催化剂催化VOCs燃烧性能

论文摘要

催化燃烧法是一种高效洁净的挥发性有机物消除方法。催化剂是催化燃烧法的关键。为了降低压降和提高传质效率,VOCs消除过程中使用的多是整体式催化剂,具有高比表面积的涂层是影响整体催化剂性能的重要因素之一。本文采用水热合成法制备了不同硅铝比的p分子筛,并将其作为涂层用于整体型Pd催化剂的制备,考察了该催化剂催化燃烧甲苯的性能,得到如下结果：以全硅p分子筛为涂层制备的Pd整体催化剂较之低硅铝比p的整体催化剂具有更高的催化活性和抗水性,在240℃甲苯即可完全转化,水蒸气体积分数为50%时对催化剂催化燃烧甲苯性能几乎不受影响。其次,考察了制备方法、p分子筛负载量、Pd负载量和空速等对全硅p分子筛为涂层的整体Pd催化剂催化甲苯燃烧反应性能的影响。结果表明：采用浸渍-涂敷法制备的催化剂活性更高,并得到了7.9%的最佳全硅p分子筛涂层含量和0.50%的最佳Pd活性物种含量。再次,为提高Pd整体催化剂中p分子筛涂层与基底之间的牢固度,引入原位生长法实现了p分子筛在堇青石上的整体化,结果发现硅铝比为300的分子筛在堇青石上的生长状况最优,并得出了其原位生长的最优条件：在0.52TEAOH:1SiO2:0.0033Al2O3:0.37HF:14.25H2O体系中配置反应合成液,陈化5h后,把经硝酸处理的载体浸入到该反应液中,采用动态晶化的方式在140℃晶化5d即可得到β/堇青石整体催化剂。最后,本文考察了原位合成和浸渍法负载涂层对Pd整体催化剂涂层的牢固度及催化剂性能的影响。结果显示原位合成后的β/堇青石中涂层具有更好的牢固度,不易脱落,以此法制备的Pd/p/堇青石整体催化剂较之浸渍法的催化剂具有更优的催化性能。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 催化燃烧法
• 1.1.1 VOCs及其治理技术
• 1.1.2 催化燃烧技术
• 1.1.3 催化燃烧催化剂
• 1.2 整体催化剂的构造
• 1.2.1 基底
• 1.2.2 涂层
• 1.2.3 活性组分
• 1.3 整体催化剂的制备方法
• 1.3.1 基底的预处理
• 1.3.2 分子筛涂层的负载方法
• 1.3.3 活性组分的负载方法
• 1.4 论文研究目标和内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂制备
• 2.3 催化剂表征
• 2.3.1 X射线粉末衍射仪（XRD）
• 2.3.2 比表面积（BET）
• 2.3.3 扫描电镜（SEM）
• 2.4 催化剂活性组分与载体粘结牢固度检测
• 2.5 催化剂评价
• 2.6 常用简写和符号说明
• 第三章 β分子筛硅铝比对整体Pd/β催化剂催化燃烧性能的影响
• 3.1 催化剂的制备
• 3.1.1 不同硅铝比β分子筛的制备
• 3.1.2 整体催化剂的制备
• 3.2 催化剂的表征
• 3.3 催化剂的评价
• 3.3.1 催化剂对甲苯的催化燃烧活性
• 3.3.2 水蒸气下整体催化剂的催化燃烧性能
• 3.4 本章小结
• 第四章 全硅p分子筛负载Pd整体催化剂催化燃烧性能
• 4.1 催化剂的制备
• 4.1.1 全硅β分子筛的制备
• 4.1.2 整体催化剂的制备
• 4.2 催化剂表征
• 4.3 催化剂的评价
• 4.3.1 活性组分及涂层负载顺序对催化性能的影响
• 4.3.2 全硅β分子筛负载量对催化性能的影响
• 4.3.3 Pd负载量对催化性能的影响
• 4.3.4 水蒸气引入对催化性能的影响
• 4.3.5 空速对催化性能的影响
• 4.4 小结
• 第五章 高硅β分子筛的原位合成及其对Pd/β/堇青石催化燃烧的性能影响
• 5.1 催化剂制备
• 5.1.1 基底的预处理
• 5.1.2 β分子筛晶种的制备
• 5.1.3 高硅β/堇青石合成方法
• 5.1.4 Pd-高硅β/堇青石整体式催化剂的制备
• 5.2 催化剂表征
• 5.2.1 XRD表征
• 5.2.2 SEM表征
• 5.3 堇青石蜂窝陶瓷上高硅β分子筛原位合成条件的考察
• 5.3.1 投料硅铝比的影响
• 5.3.2 晶化方式（动态/静态）的影响
• 5.3.3 基底预处理的影响
• 5.3.4 模板剂用量的影响
• 5.3.5 HF用量的影响
• 5.3.6 水含量的影响
• 5.3.7 陈化时间的影响
• 5.3.8 晶化时间的影响
• 5.4 原位合成与浸渍法负载的涂层与基底黏结牢固度测试
• 5.5 原位合成与浸渍法制备Pd/高硅β/堇青石整体催化剂的性能比较
• 5.6 本章小结
• 第六章 结论与展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文和申请专利