孙雷:华北地区近地面臭氧长期变化特征及影响因素研究论文

孙雷:华北地区近地面臭氧长期变化特征及影响因素研究论文

本文主要研究内容

作者孙雷(2019)在《华北地区近地面臭氧长期变化特征及影响因素研究》一文中研究指出:对流层臭氧(O3)是大气中微量但至关重要的气体。其不仅是全球第三大温室气体,而且对人体健康、区域空气质量以及生态系统都具有重要的影响。因此研究对流层O3的长期变化特征及其影响因素有助于科学地认识和理解人类活动与气象因素对大气环境的影响及其内在联系,并有助于制定更为行之有效的大气污染控制对策。氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)是对流层O3二次生成的主要前体物,我国NOx的排放量在201 1年前后开始下降,但VOCs的排放量未得到有效控制,因此有必要对十几年来我国O3浓度的变化进行详细的研究。为了解我国华北地区O3的长期变化趋势及其影响因素,本研究基于华北地区典型的高山背景站-泰山站的O3观测数据,分析了泰山O3的污染特征及2003-2015年的变化趋势。并利用后向气流轨迹(HYSPLIT)、卫星反演NO2和HCHO数据、GFDL-AM3化学气候模式、MODIS火点以及臭氧生成效率(OPE)等,探讨了O3浓度变化的原因。研究表明:2004-2009年泰山O3污染在夏季最为严重。其中夜间O3的区域背景浓度在6月的平均值为(75-85)ppbv,在7-8月的平均值为(60-70)ppbv。白天O3较高的浓度是由强烈的光化学活动和较高的区域背景浓度共同作用的结果。泰山站是北半球中纬度地区O3污染最为严重的高山站之一,并且其O3浓度明显高于华北地区农村地面站观测值,体现了典型的污染地区高海拔站点的特征。2003-2015年,泰山夏季O3浓度呈现逐年增长的态势,在6月的平均增长速率为(1.7±1.0)ppbv/yr(均值±95%置信区间上下限),在7-8月的平均增长速率为(1.8±1.0)ppbv/yr。O3的夜间区域背景浓度以及日最大八小时平均浓度(MDA8 O3)均呈现增长的趋势,其中MDA8 O3增速更快。GFDL-AM3模式同样印证了华北地区对流层O3浓度升高的特点。总体而言,泰山是世界范围内O3浓度增长最快的地区之一。研究发现气象因素会影响泰山O3的年际变化,但不会对泰山O3浓度造成系统性的改变。在2011年之后,NOx的人为排放量开始下降,但由于VOCs排放量的持续增加,提高了泰山周边地区的OPE,从而导致O3浓度的持续增长。因此泰山地区O3浓度的系统性升高主要取决于相关前体物排放量的增长,近年来VOCs排放量增长的影响尤为明显。为进一步研究气象因素与前体物排放对中东部地区近地面O3浓度变化的影响,本研究利用GEOS-Chem模式模拟了2003-2004年和2014-2015年夏季7-8月地面O3浓度,并针对2003年和2015年7月03浓度的差异,量化了气象因素和前体物排放的贡献。研究发现MDA8 03从2003年7月的(65.5±7.9)ppbv(均值±标准偏差)升高至2015年7月的(74.4±8.7)ppbv。以2003年为基准年,模拟结果显示前体物排放量的增加导致区域平均MDA8 03升高了(4.O±1.9)ppbv,高于气象因素的贡献((3.1±4.9)ppbv),但气象因素的影响具有更大的空间差异性。MDA8 03升高明显的区域气象条件的影响更明显,但在污染严重的区域,排放的贡献占据主导地位。人为排放的NMVOCs导致东部地区升高较明显;NOx排放导致中西部升高较明显,而导致东部少部分城市降低。模拟结果反映了大部分地区03的生成属于NOx控制或混合控制机制,而东部的少部分城市地区为VOC控制机制。泰山地区MDA8 O3明显升高,其中排放贡献了约71%,气象贡献了约29%,此外,NMVOCs贡献了排放的50%,NOx贡献了排放的31%,可见排放的增长主导了泰山MDA8 O3的升高,与泰山观测结果一致。03的收支分析结果显示由前体物排放量的增长造成的净光化学生成的提高和由气象因素(主要是传输)造成的O3的积累是导致中东部地区O3浓度增长的两个主要因素。针对近年来我国O3污染逐渐突出的现象,本研究利用2015-2018年空气质量监测网络数据,研究了华北地区近年03污染特征,利用TCEQ方法计算了不同城市的臭氧生成能力,分析了 O3前体物与气象因素的变化,最后利用GEOS-Chem对近年气象条件的影响进行了定量计算。研究发现在暖季(4-9月),华北地区是我国03污染最严重的地区,O3浓度在2015-2018年显著升高,超标天数逐年增加,超标的时段明显扩大,春季超标现象逐渐增多。华北地区O3在5-8月污染相对较重,MDA8 03从2015年的(59.1±12.2)ppbv(均值±标准偏差)升高到201 8年的(73.8±15.4)ppbv;6月份增长更为明显,从201 5年的(64.0±1 1.3)ppbv升高到2018年的(88.8±11)ppbv。TCEQ方法发现区域MDA8 03的均值从2015年的48 ppbv升高至2018年的67 ppbv。而本地03的贡献(反映的是目标城市的臭氧生成能力)由2015年的29 ppbv下降至2018年的19 ppbv。表明O3污染逐渐向区域化的方向发展。近年来NOx和PM25的下降以及VOCs排放的缓慢升高是O3浓度升高的重要因素。MERRA-2再分析气象数据显示气温的升高和太阳辐射的增强是导致03浓度升高的重要气象因素。GEOS-Chem模拟结果表明气象因素导致MDA8 03增长了约(4.8±2.3)ppbv,占实际增长的20%左右,而在部分地区(如山西省),气象因素可造成MDA8 03增长10 ppbv以上。综上所述,本研究发现以泰山为代表的华北地区在过去的15年(2003-2018)中03浓度显著升高,其中前体物及PM2.5的变化是主要的影响因素。而在更大范围的中东部地区,气象因素贡献的空间差异性明显,影响不容忽视。研究表明,未来控制地面O3污染时,应协同控制VOCs和NOx的排放量,并且需要注意PM2.5对03的反馈机制。此外需要充分考虑临近区域甚至远距离输送(跨省或区域)和不利的天气形势的影响。提高对不利天气的预测能力,并结合历史气象数据,对控制区域内的天气形势进行评估和预测,针对不利天气形势高发的地区加大前体物排放控制力度。本研究结果有助于深入理解人类活动与气象因素在我国区域空气污染中所发挥的作用,同时为科学制定臭氧污染控制措施提供理论依据。

Abstract

dui liu ceng chou yang (O3)shi da qi zhong wei liang dan zhi guan chong yao de qi ti 。ji bu jin shi quan qiu di san da wen shi qi ti ,er ju dui ren ti jian kang 、ou yu kong qi zhi liang yi ji sheng tai ji tong dou ju you chong yao de ying xiang 。yin ci yan jiu dui liu ceng O3de chang ji bian hua te zheng ji ji ying xiang yin su you zhu yu ke xue de ren shi he li jie ren lei huo dong yu qi xiang yin su dui da qi huan jing de ying xiang ji ji nei zai lian ji ,bing you zhu yu zhi ding geng wei hang zhi you xiao de da qi wu ran kong zhi dui ce 。dan yang hua wu (NOx)he hui fa xing you ji wu (VOCs)shi dui liu ceng O3er ci sheng cheng de zhu yao qian ti wu ,wo guo NOxde pai fang liang zai 201 1nian qian hou kai shi xia jiang ,dan VOCsde pai fang liang wei de dao you xiao kong zhi ,yin ci you bi yao dui shi ji nian lai wo guo O3nong du de bian hua jin hang xiang xi de yan jiu 。wei le jie wo guo hua bei de ou O3de chang ji bian hua qu shi ji ji ying xiang yin su ,ben yan jiu ji yu hua bei de ou dian xing de gao shan bei jing zhan -tai shan zhan de O3guan ce shu ju ,fen xi le tai shan O3de wu ran te zheng ji 2003-2015nian de bian hua qu shi 。bing li yong hou xiang qi liu gui ji (HYSPLIT)、wei xing fan yan NO2he HCHOshu ju 、GFDL-AM3hua xue qi hou mo shi 、MODIShuo dian yi ji chou yang sheng cheng xiao lv (OPE)deng ,tan tao le O3nong du bian hua de yuan yin 。yan jiu biao ming :2004-2009nian tai shan O3wu ran zai xia ji zui wei yan chong 。ji zhong ye jian O3de ou yu bei jing nong du zai 6yue de ping jun zhi wei (75-85)ppbv,zai 7-8yue de ping jun zhi wei (60-70)ppbv。bai tian O3jiao gao de nong du shi you jiang lie de guang hua xue huo dong he jiao gao de ou yu bei jing nong du gong tong zuo yong de jie guo 。tai shan zhan shi bei ban qiu zhong wei du de ou O3wu ran zui wei yan chong de gao shan zhan zhi yi ,bing ju ji O3nong du ming xian gao yu hua bei de ou nong cun de mian zhan guan ce zhi ,ti xian le dian xing de wu ran de ou gao hai ba zhan dian de te zheng 。2003-2015nian ,tai shan xia ji O3nong du cheng xian zhu nian zeng chang de tai shi ,zai 6yue de ping jun zeng chang su lv wei (1.7±1.0)ppbv/yr(jun zhi ±95%zhi xin ou jian shang xia xian ),zai 7-8yue de ping jun zeng chang su lv wei (1.8±1.0)ppbv/yr。O3de ye jian ou yu bei jing nong du yi ji ri zui da ba xiao shi ping jun nong du (MDA8 O3)jun cheng xian zeng chang de qu shi ,ji zhong MDA8 O3zeng su geng kuai 。GFDL-AM3mo shi tong yang yin zheng le hua bei de ou dui liu ceng O3nong du sheng gao de te dian 。zong ti er yan ,tai shan shi shi jie fan wei nei O3nong du zeng chang zui kuai de de ou zhi yi 。yan jiu fa xian qi xiang yin su hui ying xiang tai shan O3de nian ji bian hua ,dan bu hui dui tai shan O3nong du zao cheng ji tong xing de gai bian 。zai 2011nian zhi hou ,NOxde ren wei pai fang liang kai shi xia jiang ,dan you yu VOCspai fang liang de chi xu zeng jia ,di gao le tai shan zhou bian de ou de OPE,cong er dao zhi O3nong du de chi xu zeng chang 。yin ci tai shan de ou O3nong du de ji tong xing sheng gao zhu yao qu jue yu xiang guan qian ti wu pai fang liang de zeng chang ,jin nian lai VOCspai fang liang zeng chang de ying xiang you wei ming xian 。wei jin yi bu yan jiu qi xiang yin su yu qian ti wu pai fang dui zhong dong bu de ou jin de mian O3nong du bian hua de ying xiang ,ben yan jiu li yong GEOS-Chemmo shi mo ni le 2003-2004nian he 2014-2015nian xia ji 7-8yue de mian O3nong du ,bing zhen dui 2003nian he 2015nian 7yue 03nong du de cha yi ,liang hua le qi xiang yin su he qian ti wu pai fang de gong suo 。yan jiu fa xian MDA8 03cong 2003nian 7yue de (65.5±7.9)ppbv(jun zhi ±biao zhun pian cha )sheng gao zhi 2015nian 7yue de (74.4±8.7)ppbv。yi 2003nian wei ji zhun nian ,mo ni jie guo xian shi qian ti wu pai fang liang de zeng jia dao zhi ou yu ping jun MDA8 03sheng gao le (4.O±1.9)ppbv,gao yu qi xiang yin su de gong suo ((3.1±4.9)ppbv),dan qi xiang yin su de ying xiang ju you geng da de kong jian cha yi xing 。MDA8 03sheng gao ming xian de ou yu qi xiang tiao jian de ying xiang geng ming xian ,dan zai wu ran yan chong de ou yu ,pai fang de gong suo zhan ju zhu dao de wei 。ren wei pai fang de NMVOCsdao zhi dong bu de ou sheng gao jiao ming xian ;NOxpai fang dao zhi zhong xi bu sheng gao jiao ming xian ,er dao zhi dong bu shao bu fen cheng shi jiang di 。mo ni jie guo fan ying le da bu fen de ou 03de sheng cheng shu yu NOxkong zhi huo hun ge kong zhi ji zhi ,er dong bu de shao bu fen cheng shi de ou wei VOCkong zhi ji zhi 。tai shan de ou MDA8 O3ming xian sheng gao ,ji zhong pai fang gong suo le yao 71%,qi xiang gong suo le yao 29%,ci wai ,NMVOCsgong suo le pai fang de 50%,NOxgong suo le pai fang de 31%,ke jian pai fang de zeng chang zhu dao le tai shan MDA8 O3de sheng gao ,yu tai shan guan ce jie guo yi zhi 。03de shou zhi fen xi jie guo xian shi you qian ti wu pai fang liang de zeng chang zao cheng de jing guang hua xue sheng cheng de di gao he you qi xiang yin su (zhu yao shi chuan shu )zao cheng de O3de ji lei shi dao zhi zhong dong bu de ou O3nong du zeng chang de liang ge zhu yao yin su 。zhen dui jin nian lai wo guo O3wu ran zhu jian tu chu de xian xiang ,ben yan jiu li yong 2015-2018nian kong qi zhi liang jian ce wang lao shu ju ,yan jiu le hua bei de ou jin nian 03wu ran te zheng ,li yong TCEQfang fa ji suan le bu tong cheng shi de chou yang sheng cheng neng li ,fen xi le O3qian ti wu yu qi xiang yin su de bian hua ,zui hou li yong GEOS-Chemdui jin nian qi xiang tiao jian de ying xiang jin hang le ding liang ji suan 。yan jiu fa xian zai nuan ji (4-9yue ),hua bei de ou shi wo guo 03wu ran zui yan chong de de ou ,O3nong du zai 2015-2018nian xian zhe sheng gao ,chao biao tian shu zhu nian zeng jia ,chao biao de shi duan ming xian kuo da ,chun ji chao biao xian xiang zhu jian zeng duo 。hua bei de ou O3zai 5-8yue wu ran xiang dui jiao chong ,MDA8 03cong 2015nian de (59.1±12.2)ppbv(jun zhi ±biao zhun pian cha )sheng gao dao 201 8nian de (73.8±15.4)ppbv;6yue fen zeng chang geng wei ming xian ,cong 201 5nian de (64.0±1 1.3)ppbvsheng gao dao 2018nian de (88.8±11)ppbv。TCEQfang fa fa xian ou yu MDA8 03de jun zhi cong 2015nian de 48 ppbvsheng gao zhi 2018nian de 67 ppbv。er ben de 03de gong suo (fan ying de shi mu biao cheng shi de chou yang sheng cheng neng li )you 2015nian de 29 ppbvxia jiang zhi 2018nian de 19 ppbv。biao ming O3wu ran zhu jian xiang ou yu hua de fang xiang fa zhan 。jin nian lai NOxhe PM25de xia jiang yi ji VOCspai fang de huan man sheng gao shi O3nong du sheng gao de chong yao yin su 。MERRA-2zai fen xi qi xiang shu ju xian shi qi wen de sheng gao he tai yang fu she de zeng jiang shi dao zhi 03nong du sheng gao de chong yao qi xiang yin su 。GEOS-Chemmo ni jie guo biao ming qi xiang yin su dao zhi MDA8 03zeng chang le yao (4.8±2.3)ppbv,zhan shi ji zeng chang de 20%zuo you ,er zai bu fen de ou (ru shan xi sheng ),qi xiang yin su ke zao cheng MDA8 03zeng chang 10 ppbvyi shang 。zeng shang suo shu ,ben yan jiu fa xian yi tai shan wei dai biao de hua bei de ou zai guo qu de 15nian (2003-2018)zhong 03nong du xian zhe sheng gao ,ji zhong qian ti wu ji PM2.5de bian hua shi zhu yao de ying xiang yin su 。er zai geng da fan wei de zhong dong bu de ou ,qi xiang yin su gong suo de kong jian cha yi xing ming xian ,ying xiang bu rong hu shi 。yan jiu biao ming ,wei lai kong zhi de mian O3wu ran shi ,ying xie tong kong zhi VOCshe NOxde pai fang liang ,bing ju xu yao zhu yi PM2.5dui 03de fan kui ji zhi 。ci wai xu yao chong fen kao lv lin jin ou yu shen zhi yuan ju li shu song (kua sheng huo ou yu )he bu li de tian qi xing shi de ying xiang 。di gao dui bu li tian qi de yu ce neng li ,bing jie ge li shi qi xiang shu ju ,dui kong zhi ou yu nei de tian qi xing shi jin hang ping gu he yu ce ,zhen dui bu li tian qi xing shi gao fa de de ou jia da qian ti wu pai fang kong zhi li du 。ben yan jiu jie guo you zhu yu shen ru li jie ren lei huo dong yu qi xiang yin su zai wo guo ou yu kong qi wu ran zhong suo fa hui de zuo yong ,tong shi wei ke xue zhi ding chou yang wu ran kong zhi cuo shi di gong li lun yi ju 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自山东大学的孙雷,发表于刊物山东大学2019-07-16论文,是一篇关于臭氧论文,长期趋势论文,影响因素论文,污染控制论文,山东大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自山东大学2019-07-16论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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