纳米LaFeO3的可控合成及其与TiO2桥联复合光催化剂建构

论文摘要

全球范围的环境污染和能源危机日益严重,已经引起人们的广泛关注,半导体光催化氧化技术具有效率高、降解彻底、无毒无二次污染等优点成为人们研究的热点。而其中,可见光催化剂的研发是实现半导体光催化技术实际应用的关键。鉴于光催化研究的现状,钙钛矿型复合氧化物作为一种窄带隙半导体材料是一种较为理想的可见光催化剂。但是在钙钛矿的制备存在着一个瓶颈因素,即合成的样品粒子尺寸较大,限制了其光催化活性的进一步提高;同时由于可见光响应的钙钛矿材料具有较窄的带隙结构,导致光生电子的还原能力较弱和复合机率较高。基于以上问题,本论文为了解决钙钛矿材料合成过程中,焙烧导致粒子尺寸团聚长大的问题,将引入抑制剂,通过柠檬酸溶胶-水热的方法合成LaFeO3,以减小样品的粒子尺寸,增大其比表面积,进而提高其可见光催化活性;并在此基础上进一步引入功能分子,通过化学键合来构建LaFeO3与TiO2复合体系,解决LaFeO3光催化活性较低的问题,同时还解决传统方法无法实现有效复合的问题。利用硅烷偶联剂KH550为抑制剂,以硝酸铁、硝酸镧为原料通过柠檬酸溶胶-水热过程制备了LaFeO3纳米粒子。结果表明,所合成的样品具有较小的粒子尺寸和较大的比表面积,并且KH550的用量越大,样品的粒子尺寸越小,其合成机制如下:KH550的引入能生成SiO2颗粒,阻碍LaFeO3微晶的接触、团聚和烧结,进而控制LaFeO3粒子尺寸的长大。光催化测试表明适量KH550加入所合成的样品表现出最好的光催化活性,这主要归因于LaFeO3粒子尺寸的减小。利用一种简单的合成方法通过引入适量KH550来构建了一个桥联的LaFeO3与TiO2的复合体系。结果表明:适量的KH550的引入可以在LaFeO3与TiO2之间形成分子桥联,实现二者的有效复合,从而使光生载流子的分离效率得到极大提高。光催化结果显示,桥联复合体系的可见光活性大大超过了传统方法合成的复合样品。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 半导体光催化技术的研究
• 1.2.1 研究现状及应用
• 1.2.2 半导体光催化氧化技术的基本原理
• 1.2.3 半导体光催化剂的种类
• 1.3 钙钛矿型复合氧化物的研究
• 1.3.1 钙钛矿晶体结构的特点
• 1.3.2 钙钛矿型光催化剂的研究
• 1.3.3 钙钛矿型复合氧化物的合成方法及改进研究
• 1.4 钙钛矿与宽带隙半导体的复合改性
• 1.5 课题的立题依据及研究的内容
• 1.5.1 课题的立题依据
• 1.5.2 课题研究目的及内容
• 第2章 实验材料及实验方法
• 2.1 实验试剂和仪器设备
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器和设备
• 2.2 样品的合成方案
• 3'>2.2.1 柠檬酸络合法制备LaFeO₃
• 3'>2.2.2 KH550 调制合成LaFeO₃
• 2 水热粒子的合成'>2.2.3 TiO₂水热粒子的合成
• 3-桥-TiO₂ 复合体系的建构'>2.2.4 LaFeO₃-桥-TiO₂复合体系的建构
• 2.3 材料表征方法
• 2.3.1 X-射线衍射分析
• 2.3.2 比表面积测试
• 2.3.3 紫外-可见漫反射光谱
• 2.3.4 透射电子显微镜
• 2.3.5 表面光电压谱
• 2.3.6 X-射线光电子能谱
• 2.3.7 傅立叶红外光谱
• 2.4 样品光催化性能评价
• 3 的合成及光催化性能'>第3章 小粒子尺寸LaFeO₃的合成及光催化性能
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 样品的制备
• 3.2.2 样品的表征及活性测试
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 结构表征
• 3.3.2 合成机制分析
• 3.3.3 光催化活性测试
• 3.4 本章小结
• 3-桥-TiO₂ 复合体系的构建及光催化活性'>第4章 LaFeO₃-桥-TiO₂复合体系的构建及光催化活性
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 样品的制备
• 4.2.2 样品的表征及活性测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 结构表征
• 4.3.2 复合机制分析
• 4.3.3 光催化活性测试
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的文章