本文主要研究内容
作者王桂梅（2019）在《Pt-Fe/HPZSM-5催化剂上肉桂醛液相选择加氢性能研究》一文中研究指出：由于自然资源的供给不足,α,β-不饱和醛的选择性催化加氢制备α,β-不饱和醇满足了有机合成、精细化工、医药等领域的广泛需求,所以,一直以来都是大家关注的热点问题。肉桂醛作为一个典型的α,β-不饱和醛,其液相选择加氢反应经常被大家作为一个探针反应来进行广泛研究,一方面因其加氢产物肉桂醇在工业生产中具有重要的应用价值,另一方面也因为其对于研究催化剂的结构和活性关系来说是一个非常好的模型反应。但是,由于肉桂醛分子中含有多种官能团包括共轭的碳碳双键和碳氧双键,从热力学上来讲碳碳双键更容易被活化从而加氢得到饱和醛产物,所以要想在高反应活性的同时提高肉桂醇的选择性,对催化剂的设计提出了极大的挑战。近年来,分子筛催化材料在石油化工以及生物质转化领域均得到了广泛的应用。具有MFI拓扑结构的ZSM-5沸石因其独特的性能,如硅铝比可调、良好的水热稳定性、优良的择型性、三维的交叉通道、大的比表面积、高的孔容和孔隙率等,被广泛应用于石油化工、精细化工、环境保护等行业。本文首先以工业化高硅铝比的微孔分子筛ZSM-5（Si/Al2=168）为原料,经过碱处理部分脱硅后,获得了具有多级孔结构的HPZSM-5分子筛,它不仅很好保持了ZSM-5原粉的骨架结构,而且形成了兼具介孔和微孔的多级孔结构,非常有利于肉桂醛这类大分子反应的传质和扩散。采用浸渍法将铂纳米粒子负载到多级孔分子筛HPZSM-5上,催化剂前体经过400℃焙烧并经氢气400℃还原后得到5 wt%Pt/HPZSM-5催化剂,用于肉桂醛液相选择加氢反应。与5 wt%Pt/ZSM-5催化剂相比,5wt%Pt/HPZSM-5催化剂的活性和肉桂醇的选择性均得到了小幅提高。添加Fe助剂后铂纳米粒子分散度进一步提高,Pt纳米粒子粒径进一步减小,具有合适Fe/Pt摩尔比的5 wt%PtFe0.25/HPZSM-5催化剂活性得到进一步提高,初始活性可以达到3.41 s-1,肉桂醇的选择性达到87.6%,且重复使用性能良好,循环使用9次后肉桂醛转化率和肉桂醇选择性均未见明显降低。通过对Pt/ZSM-5、Pt/HPZSM-5和PtFe0.25/HPZSM-5催化剂的进一步表征发现,ZSM-5原粉经碱处理部分脱硅后表面酸量得以保持,有利于底物的吸附和活化。通过H2-TPR、CO-IR和XPS进一步表征发现,添加适量Fe助剂后,Pt-Fe之间存在电子转移,可以对铂纳米粒子表面电子性质进行进一步调变,使其表面Pt0物种增多,有利于对氢气分子的活化,催化剂活性再次得到显著提升,因此,PtFe0.25/HPZSM催化剂上获得最高的催化活性和肉桂醇选择性。另外,我们还发现较低硅铝比的ZSM-5（Si/Al2=91）分子筛做载体时,其原粉负载的Pt或Pt-Fe催化剂就可以获得较好的催化性能。碱处理部分脱硅负载的铂基催化剂上其催化性能反而降低。通过对低硅铝比ZSM-5分子筛脱硅前后的吡啶吸附红外光谱表征发现,低硅铝比ZSM-5分子筛原粉本身就具有较强的酸中心,经过碱处理部分脱硅后其表面L酸中心和B酸中心均大幅度减少,导致负载后的铂基催化剂性能较差。
Abstract
you yu zi ran zi yuan de gong gei bu zu ,α,β-bu bao he quan de shua ze xing cui hua jia qing zhi bei α,β-bu bao he chun man zu le you ji ge cheng 、jing xi hua gong 、yi yao deng ling yu de an fan xu qiu ,suo yi ,yi zhi yi lai dou shi da jia guan zhu de re dian wen ti 。rou gui quan zuo wei yi ge dian xing de α,β-bu bao he quan ,ji ye xiang shua ze jia qing fan ying jing chang bei da jia zuo wei yi ge tan zhen fan ying lai jin hang an fan yan jiu ,yi fang mian yin ji jia qing chan wu rou gui chun zai gong ye sheng chan zhong ju you chong yao de ying yong jia zhi ,ling yi fang mian ye yin wei ji dui yu yan jiu cui hua ji de jie gou he huo xing guan ji lai shui shi yi ge fei chang hao de mo xing fan ying 。dan shi ,you yu rou gui quan fen zi zhong han you duo chong guan neng tuan bao gua gong e de tan tan shuang jian he tan yang shuang jian ,cong re li xue shang lai jiang tan tan shuang jian geng rong yi bei huo hua cong er jia qing de dao bao he quan chan wu ,suo yi yao xiang zai gao fan ying huo xing de tong shi di gao rou gui chun de shua ze xing ,dui cui hua ji de she ji di chu le ji da de tiao zhan 。jin nian lai ,fen zi shai cui hua cai liao zai dan you hua gong yi ji sheng wu zhi zhuai hua ling yu jun de dao le an fan de ying yong 。ju you MFIta pu jie gou de ZSM-5fei dan yin ji du te de xing neng ,ru gui lv bi ke diao 、liang hao de shui re wen ding xing 、you liang de ze xing xing 、san wei de jiao cha tong dao 、da de bi biao mian ji 、gao de kong rong he kong xi lv deng ,bei an fan ying yong yu dan you hua gong 、jing xi hua gong 、huan jing bao hu deng hang ye 。ben wen shou xian yi gong ye hua gao gui lv bi de wei kong fen zi shai ZSM-5（Si/Al2=168）wei yuan liao ,jing guo jian chu li bu fen tuo gui hou ,huo de le ju you duo ji kong jie gou de HPZSM-5fen zi shai ,ta bu jin hen hao bao chi le ZSM-5yuan fen de gu jia jie gou ,er ju xing cheng le jian ju jie kong he wei kong de duo ji kong jie gou ,fei chang you li yu rou gui quan zhe lei da fen zi fan ying de chuan zhi he kuo san 。cai yong jin zi fa jiang bo na mi li zi fu zai dao duo ji kong fen zi shai HPZSM-5shang ,cui hua ji qian ti jing guo 400℃bei shao bing jing qing qi 400℃hai yuan hou de dao 5 wt%Pt/HPZSM-5cui hua ji ,yong yu rou gui quan ye xiang shua ze jia qing fan ying 。yu 5 wt%Pt/ZSM-5cui hua ji xiang bi ,5wt%Pt/HPZSM-5cui hua ji de huo xing he rou gui chun de shua ze xing jun de dao le xiao fu di gao 。tian jia Fezhu ji hou bo na mi li zi fen san du jin yi bu di gao ,Ptna mi li zi li jing jin yi bu jian xiao ,ju you ge kuo Fe/Ptma er bi de 5 wt%PtFe0.25/HPZSM-5cui hua ji huo xing de dao jin yi bu di gao ,chu shi huo xing ke yi da dao 3.41 s-1,rou gui chun de shua ze xing da dao 87.6%,ju chong fu shi yong xing neng liang hao ,xun huan shi yong 9ci hou rou gui quan zhuai hua lv he rou gui chun shua ze xing jun wei jian ming xian jiang di 。tong guo dui Pt/ZSM-5、Pt/HPZSM-5he PtFe0.25/HPZSM-5cui hua ji de jin yi bu biao zheng fa xian ,ZSM-5yuan fen jing jian chu li bu fen tuo gui hou biao mian suan liang de yi bao chi ,you li yu de wu de xi fu he huo hua 。tong guo H2-TPR、CO-IRhe XPSjin yi bu biao zheng fa xian ,tian jia kuo liang Fezhu ji hou ,Pt-Fezhi jian cun zai dian zi zhuai yi ,ke yi dui bo na mi li zi biao mian dian zi xing zhi jin hang jin yi bu diao bian ,shi ji biao mian Pt0wu chong zeng duo ,you li yu dui qing qi fen zi de huo hua ,cui hua ji huo xing zai ci de dao xian zhe di sheng ,yin ci ,PtFe0.25/HPZSMcui hua ji shang huo de zui gao de cui hua huo xing he rou gui chun shua ze xing 。ling wai ,wo men hai fa xian jiao di gui lv bi de ZSM-5（Si/Al2=91）fen zi shai zuo zai ti shi ,ji yuan fen fu zai de Pthuo Pt-Fecui hua ji jiu ke yi huo de jiao hao de cui hua xing neng 。jian chu li bu fen tuo gui fu zai de bo ji cui hua ji shang ji cui hua xing neng fan er jiang di 。tong guo dui di gui lv bi ZSM-5fen zi shai tuo gui qian hou de bi ding xi fu gong wai guang pu biao zheng fa xian ,di gui lv bi ZSM-5fen zi shai yuan fen ben shen jiu ju you jiao jiang de suan zhong xin ,jing guo jian chu li bu fen tuo gui hou ji biao mian Lsuan zhong xin he Bsuan zhong xin jun da fu du jian shao ,dao zhi fu zai hou de bo ji cui hua ji xing neng jiao cha 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华东师范大学的王桂梅，发表于刊物华东师范大学2019-07-02论文，是一篇关于铂铁催化剂论文,液相选择加氢论文,肉桂醛论文,肉桂醇论文,基催化剂论文,华东师范大学2019-07-02论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华东师范大学2019-07-02论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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