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对流层大气中亚硝酸的化学行为研究

2020-11-23阅读(682)

对流层大气中亚硝酸的化学行为研究

论文摘要

亚硝酸（HONO）是较为典型的二次污染物，其浓度可直接反映城市大气污染程度。1979年第一次利用差分吸收光谱技术（DOAS）在大气中监测到HONO以后，对它的研究成为大气化学的一个热点问题。白天HONO由于快速光解成为OH自由基的一个重要源，从而对由OH自由基引发的对流层化学和臭氧形成起到十分重要的作用。此外HONO对人体健康也有很大危害。但目前为止HONO的产生机制并不十分清楚。目前国内对HONO还没有系统的研究，尤其对HONO光解生成OH自由基的量化研究基本处于空白，通常会低估HONO光解的重要性。针对HONO源研究的不足和国内系统研究缺乏的现状，本论文在利用DOAS系统进行实际测量的基础上，对大气中HONO的源和它对大气氧化潜力的影响进行了详细研究，利用模型计算和实际测量研究HONO光解生成OH自由基的贡献率，这对于我国大气化学的研究大有裨益，能够缩短我国大气环境化学与国外的差距，同时为现有大气化学模型在国内的应用补充数据。本论文主要包括以下四个部分：第一部分为测量方法研究，主要工作包括设计了长光程DOAS系统，并将其和传统点式仪器进行比对，结果表明两种测量方法之间有很好的相关性和一致性，可见度是影响两种测量方法差异的主要因素。DOAS系统应用的实例研究证明了其同时测量多种污染物的优越性。通过去除背景光中夫朗和费结构和使用标准浓度NO2校正其吸收截面，提高了HONO的测量准确度。第二部分为现场测量，利用DOAS系统在上海市桃浦工业园区和复旦大学分别进行外场实验，系统研究不同污染程度下HONO的浓度和日变化趋势。首次使用DOAS系统进行HONO的四季测量，发现HONO浓度、HONO和NO2的比值季节变化明显，同时HONO的日变化趋势也随季节的变化而改变。第三部分为HONO的源研究，DOAS系统在测量HONO的同时反演气溶胶参数（气溶胶总比表面积），研究发现HONO浓度和PM10浓度、气溶胶总比表面积之间有良好的相关性，因此气溶胶表面的复相反应是HONO主要的源。同时发现HONO和NO2的比值在一定范围内和相对湿度成正比，表面吸附水在HONO的复相反应形成过程中起到重要的作用。第四部分研究HONO光解对整个OH自由基总量的影响。在污染严重的地区进行冬夏季OH自由基贡献率的研究。通过比较HONO光解、O3光解和HCHO光解形成OH自由基的量，可知HONO光解产生OH自由基不仅在清晨占据主导地位，而且占一天OH总量的14％（夏季）-34％（冬季），冬季HONO光解的贡献率更高。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 大气中氮氧化物和亚硝酸
  • 1.1 对流层氮氧化物
  • x的源和汇'>1.1.1 NOx的源和汇
  • 1.1.2 NO y化学的概述
  • 1.2 OH自由基的源
  • 1.3 HONO的重要性
  • 1.4 HONO的源
  • 1.4.1 直接排放
  • 1.4.2 均相反应
  • 1.4.3 复相反应
  • 2的复相反应'>1.4.3.1 煤烟颗粒表面NO2的复相反应
  • 2在地面或气溶胶表面的复相反应'>1.4.3.2 NO2在地面或气溶胶表面的复相反应
  • 1.4.3.3 其它复相反应生成HONO
  • 1.4.4 HONO生成过程中水的作用
  • 1.4.5 复相反应生成HONO的化学反应机制
  • 1.5 大气边界层中HONO的汇
  • 1.6 本论文研究目的和内容
  • 第二章 测量方法
  • 3、NO2和SO2的测量方法'>2.1 O3、NO2和SO2的测量方法
  • 3的测量'>2.1.1 O3的测量
  • 2的测量'>2.1.2 NO2的测量
  • 2的测量'>2.1.3 SO2的测量
  • 2.2 HONO的测量
  • 2.2.1 扩散管技术
  • 2.2.2 化学发光法
  • 2.2.3 DNPH-HPLC
  • 2.2.4 LOPAP
  • 2.2.5 其它方法
  • 2.2.6 DOAS技术
  • 2.3 差分吸收光谱技术（DOAS）
  • 2.3.1 DOAS技术的应用
  • 2.3.2 DOAS的测量原理
  • 2.3.3 光谱处理
  • 2.3.4 数据处理
  • 2.3.5 误差分析
  • 2.3.6 剩余结构的影响和测量下限
  • 第三章 现场测量
  • 3.1 测量地点
  • 3.1.1 桃浦工业园区
  • 3.1.2 复旦大学
  • 3.2 DOAS系统的组成
  • 2,O3和SO2的测量'>3.3 利用DOAS进行NO2,O3和SO2的测量
  • 3.4 DOAS系统和API点式仪器比对研究
  • 3.4.1 比对结果
  • 3.4.2 气象参数对仪器测量差异的影响研究
  • 3.5 DOAS系统应用实例-桃浦污染状况研究
  • 2,SO2,O3的测量结果'>3.5.1 NO2,SO2,O3的测量结果
  • 2,SO2,O3的日变化趋势'>3.5.2 NO2,SO2,O3的日变化趋势
  • 2,SO2的源研究'>3.5.3 NO2,SO2的源研究
  • 3.5.4 桃浦苯系物有机污染物的测量
  • 3.6 利用DOAS进行HONO的测量
  • 3.7 夫朗和费线对DOAS测量的影响研究
  • 3.7.1 背景散射光的成分
  • 3.7.2 背景散射光对测量结果影响评估
  • 3.7.3 消除夫朗和费结构对测量结果的影响
  • 2和HONO的测量'>第四章 NO2和HONO的测量
  • 4.1 测量结果
  • 2,HONO以及HONO和NO2的浓度比（HONO/NO2）的四季变化'>4.2 NO2,HONO以及HONO和NO2的浓度比（HONO/NO2）的四季变化
  • 2'>4.2.1 NO2
  • 4.2.2 HONO
  • 2'>4.2.3 HONO/NO2
  • 2,HONO以及HONO/NO2的日变化'>4.3 NO2,HONO以及HONO/NO2的日变化
  • 2'>4.3.1 NO2
  • 4.3.2 HONO
  • 4.3.3 HONO在夜间的形成速率
  • 2'>4.3.4 HONO/NO2
  • 4.4 日变化趋势的季节变化
  • 第五章 HONO的源研究
  • 2和PM10的测量结果'>5.1 HONO,NO2和PM10的测量结果
  • 2和PM10的关系'>5.2 HONO/NO2和PM10的关系
  • 2和气溶胶参数之间的关系'>5.3 气溶胶参数的反演及HONO/NO2和气溶胶参数之间的关系
  • 5.3.1 反演光谱获得气溶胶参数的原理和方法
  • 5.3.2 利用DOAS进行气溶胶参数的测量
  • 2和气溶胶总比表面积之间的关系'>5.3.3 HONO/NO2和气溶胶总比表面积之间的关系
  • 5.4 相对湿度对HONO形成的影响
  • 5.5 气溶胶中亚硝酸根和HONO
  • 第六章 HONO光解产生OH自由基的研究
  • 2）和J（HONO）的估算'>6.1 J（NO2）和J（HONO）的估算
  • 2-HONO的转化速率'>6.2 NO2-HONO的转化速率
  • 6.3 白天HONO
  • 6.4 OH源的贡献率
  • 6.4.1 HONO的光解
  • 3的光解'>6.4.2 O3的光解
  • 6.4.3 HCHO的光解
  • 6.4.4 OH源的比较
  • 第七章 结论和展望
  • 7.1 结论
  • 7.2 展望
  • 参考文献
  • 附录
  • 致谢

    • 相关论文文献

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