共沉淀—喷雾干燥法制备钴酸镧催化材料的研究

论文摘要

本论文采用共沉淀—喷雾干燥法制备了LaCoO3及掺杂的La1-xCexCoO3（x=0．1、0．2、0．3、0．5、0．7、0．9）、LaCo1-yCryO3（y=0．1、0．2、0．3、0．4、0．5）系列钙钛矿型催化剂粉体材料，采用BET比表面积、XRD、SEM、TPR等方法对催化剂粉体材料进行了形貌和结构的表征分析；并进行了对甲烷催化燃烧的催化活性的研究，研究了这些样品在甲烷燃烧中的催化作用，并初步探讨了掺杂对催化剂热稳定性的影响。干燥方法在催化剂的制备中具有重要的作用，喷雾干燥法是制备细颗粒催化剂的一种常用方法，研究表明，利用该方法可以降低钙钛矿型催化剂的形成温度，减小催化剂的晶体粒度，提高催化剂的比表面积。本文研究了不同的制备条件对比表面积、催化活性的影响，找出了最佳的制备条件。并对共沉淀-喷雾干燥法制备的不同掺杂量的催化剂的结构及性能进行了研究，确定了最佳的掺杂比例。对A、B位不同的掺杂及其对催化活性、热稳定性的影响进行了研究。结果表明：利用喷雾干燥制备的催化剂比用普通烘箱干燥制备的催化剂所需的完全形成钙钛矿的温度降低了100℃；结果同时表明，沉淀剂的浓度比例、老化时间、喷雾干燥的条件、焙烧时间和温度等，都对催化剂的制备具有或大或小的影响。试验表明，掺杂比例为x=0．3、y=0．1时的催化剂的催化活性最佳，不同位的掺杂均改变了催化剂的结构组成及其活性。沉淀剂NaOH：Na2CO3的比例为6：1，喷雾干燥，在700℃焙烧5h后，A位掺Ce的催化剂的活性明显增强，起燃温度T10达到391．6℃，虽然掺Cr后的催化剂的起燃温度较高，但温度升至500℃以后，催化剂的转化率迅速提高，且在1200℃焙烧2h后，钙钛矿结构未破坏，并且显示出较好的催化活性，表明LaCoO3掺Cr后，显示出优越的热稳定性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 一 天然气及催化燃烧
• 二 甲烷催化燃烧催化剂
• 1 天然气催化燃烧催化剂研究现状
• 2 钙钛矿催化剂的研究现状
• 2.1 钙钛矿复合氧化物
• 2.2 钙钛矿型催化剂的催化性能
• 2.3 影响钙钛矿催化剂的活性的因素
• 三 本文研究意义
• 四 论文研究的内容
• 五 创新点
• 第二章 实验部分
• 一 试剂及实验装置
• 1 化学试剂名称规格
• 2 实验仪器
• 二 样品制备
• 1 制备方法
• 3前驱体及粉体的制备'>2 LaCoO₃前驱体及粉体的制备
• 3 钴酸镧掺杂前躯体及粉体的制备
• 第三章 结果与讨论
• 一 催化剂的制备条件对催化剂性能的影响
• 3粉体的的晶相结构的影响'>1 制备条件对LaCoO₃粉体的的晶相结构的影响
• 3粉体的比表面积的影响'>2 制备条件对LaCoO₃粉体的比表面积的影响
• 3 不同制备条件下催化剂的还原性
• 3粉体的催化活性的影响'>4 制备条件对LaCoO₃粉体的催化活性的影响
• 5 钴酸镧催化剂粉体的形貌及微结构分析
• 二 掺杂对催化剂的影响
• 1 A位掺杂
• 2 B位掺杂
• 三 不同的掺杂对于热稳定性的影响
• 1 催化剂的物相分析
• 2 催化剂的比表面积
• 3 催化剂的表面分析
• 4 催化剂的催化活性
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文目录