麻鸿鹏：负载纳米Au、Pd催化的酯的Cacyl-O键活化反应研究论文

本文主要研究内容

作者麻鸿鹏（2019）在《负载纳米Au、Pd催化的酯的Cacyl-O键活化反应研究》一文中研究指出：酯作为重要的精细化工产品以及制药工业的原料和中间体,广泛应用于医药、食品、香料、化妆品等领域。近年来均相金属催化的C-O键活化反应的研究为酯的应用带来了新的动力。然而由于传统的均相C-O活化催化体系存在毒性大、难回收、易污染等缺点,研究非均相催化的C-O键活化反应具有深刻的理论意义和应用价值。本论文制备了负载纳米Au、Pd催化剂,并将其应用于酯与卤代烷的酯交换反应以及酯与苯硼酸的Suzuki-Miyaura交叉偶联反应中,实现纳米金属催化的酯的Cacyl-O键活化反应。1.用低浓度赖氨酸保护的浸渍-还原法制备了3 wt%Au/γ-Al2O3,并成功催化了芳基酯与卤代烷的酯交换反应,得到了相应的酯交换产物。反应利用卤代烷作为反应物及溶剂,选用K2CO3作为碱,反应温度为100℃,反应时间为24 h,酯交换产物的产率可达99%。研究结果表明:电子效应与空间位阻均不会对该反应产生明显的影响,但是饱和脂肪酸酯却不会发生该反应。该反应具有良好的官能团耐受性以及底物普适性,且产率较为理想。另外,实验结果表明,3 wt%Au/γ-Al2O3催化剂在循环回收5次以后,催化活性下降15%,具有良好的可回收利用性。2.用低浓度赖氨酸保护的浸渍-还原法制备了3 wt%Pd/γ-Al2O3催化剂,将其用于催化酯与苯硼酸的Suzuki-Miyaura交叉偶联反应中,得到了相应的酮类化合物。4-甲基苯甲酸-2-吡啶基酯与苯硼酸作为反应底物,K3PO4作为碱,H2O为添加物,甲苯作为溶剂,反应温度为120℃,反应时间为48 h,可以得到产率为88%的芳基酮产物。研究结果表明:电子效应不会对该反应产生影响,但导向基中的N的配位能力以及反应底物的取代基位次会对该反应产生一定程度上的影响,且烷基硼酸不会发生该反应。此外,对所制备的3 wt%Pd/γ-Al2O3催化剂进行了8次循环回收,以研究其可重复利用性。研究结果表明:所制备的3 wt%Pd/γ-Al2O3催化剂具有高稳定性以及良好的可回收利用性。该反应具备良好的底物适用性,适合各类2-吡啶基酯与芳基硼酸的Suzuki-Miyaura交叉偶联反应。

Abstract

zhi zuo wei chong yao de jing xi hua gong chan pin yi ji zhi yao gong ye de yuan liao he zhong jian ti ,an fan ying yong yu yi yao 、shi pin 、xiang liao 、hua zhuang pin deng ling yu 。jin nian lai jun xiang jin shu cui hua de C-Ojian huo hua fan ying de yan jiu wei zhi de ying yong dai lai le xin de dong li 。ran er you yu chuan tong de jun xiang C-Ohuo hua cui hua ti ji cun zai du xing da 、nan hui shou 、yi wu ran deng que dian ,yan jiu fei jun xiang cui hua de C-Ojian huo hua fan ying ju you shen ke de li lun yi yi he ying yong jia zhi 。ben lun wen zhi bei le fu zai na mi Au、Pdcui hua ji ,bing jiang ji ying yong yu zhi yu lu dai wan de zhi jiao huan fan ying yi ji zhi yu ben peng suan de Suzuki-Miyaurajiao cha ou lian fan ying zhong ,shi xian na mi jin shu cui hua de zhi de Cacyl-Ojian huo hua fan ying 。1.yong di nong du lai an suan bao hu de jin zi -hai yuan fa zhi bei le 3 wt%Au/γ-Al2O3,bing cheng gong cui hua le fang ji zhi yu lu dai wan de zhi jiao huan fan ying ,de dao le xiang ying de zhi jiao huan chan wu 。fan ying li yong lu dai wan zuo wei fan ying wu ji rong ji ,shua yong K2CO3zuo wei jian ,fan ying wen du wei 100℃,fan ying shi jian wei 24 h,zhi jiao huan chan wu de chan lv ke da 99%。yan jiu jie guo biao ming :dian zi xiao ying yu kong jian wei zu jun bu hui dui gai fan ying chan sheng ming xian de ying xiang ,dan shi bao he zhi fang suan zhi que bu hui fa sheng gai fan ying 。gai fan ying ju you liang hao de guan neng tuan nai shou xing yi ji de wu pu kuo xing ,ju chan lv jiao wei li xiang 。ling wai ,shi yan jie guo biao ming ,3 wt%Au/γ-Al2O3cui hua ji zai xun huan hui shou 5ci yi hou ,cui hua huo xing xia jiang 15%,ju you liang hao de ke hui shou li yong xing 。2.yong di nong du lai an suan bao hu de jin zi -hai yuan fa zhi bei le 3 wt%Pd/γ-Al2O3cui hua ji ,jiang ji yong yu cui hua zhi yu ben peng suan de Suzuki-Miyaurajiao cha ou lian fan ying zhong ,de dao le xiang ying de tong lei hua ge wu 。4-jia ji ben jia suan -2-bi ding ji zhi yu ben peng suan zuo wei fan ying de wu ,K3PO4zuo wei jian ,H2Owei tian jia wu ,jia ben zuo wei rong ji ,fan ying wen du wei 120℃,fan ying shi jian wei 48 h,ke yi de dao chan lv wei 88%de fang ji tong chan wu 。yan jiu jie guo biao ming :dian zi xiao ying bu hui dui gai fan ying chan sheng ying xiang ,dan dao xiang ji zhong de Nde pei wei neng li yi ji fan ying de wu de qu dai ji wei ci hui dui gai fan ying chan sheng yi ding cheng du shang de ying xiang ,ju wan ji peng suan bu hui fa sheng gai fan ying 。ci wai ,dui suo zhi bei de 3 wt%Pd/γ-Al2O3cui hua ji jin hang le 8ci xun huan hui shou ,yi yan jiu ji ke chong fu li yong xing 。yan jiu jie guo biao ming :suo zhi bei de 3 wt%Pd/γ-Al2O3cui hua ji ju you gao wen ding xing yi ji liang hao de ke hui shou li yong xing 。gai fan ying ju bei liang hao de de wu kuo yong xing ,kuo ge ge lei 2-bi ding ji zhi yu fang ji peng suan de Suzuki-Miyaurajiao cha ou lian fan ying 。

论文参考文献

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论文作者分别是来自内蒙古师范大学的麻鸿鹏，发表于刊物内蒙古师范大学2019-07-11论文，是一篇关于负载型纳米催化剂论文,键活化论文,酯交换论文,交叉偶联论文,内蒙古师范大学2019-07-11论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自内蒙古师范大学2019-07-11论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。

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