王铷:Ni-Fe双金属催化剂用于二苯并呋喃加氢脱氧反应研究论文

王铷:Ni-Fe双金属催化剂用于二苯并呋喃加氢脱氧反应研究论文

本文主要研究内容

作者王铷(2019)在《Ni-Fe双金属催化剂用于二苯并呋喃加氢脱氧反应研究》一文中研究指出:中低温煤焦油经加工可作为交通燃料使用,但因其含有一定数量的含氧芳香化合物,催化加氢脱氧反应效果将直接影响燃料品质。按照官能团划分,这些含氧芳香化合物主要是酚类和呋喃类化合物。由于二苯并呋喃分子尺寸大,含量较高,反应活性低,本文选用二苯并呋喃作为煤焦油中呋喃类加氢脱氧反应的模型化合物。传统单金属Ni催化剂加氢能力强,但对C-O键的断裂能力弱。为了提高Ni催化剂加氢脱氧性能,将强亲氧性Fe与其结合,制备了Ni-Fe双金属催化剂,在高压反应釜中于280 ~o C,6.5 MPa条件下对其加氢脱氧性能进行了研究,并阐明了亲氧性Fe在二苯并呋喃加氢脱氧反应中的作用机制。首先,由于载体SBA-15的有序介孔结构有利于大分子二苯并呋喃的传质,选用SBA-15为载体,并采用等体积浸渍法制备了Ni/SBA-15,Fe/SBA-15和不同Fe负载量的Ni-Fe/SBA-15催化剂,通过比较不同催化剂的加氢脱氧性能,考察了亲氧性Fe的负载量对Ni/SBA-15催化性能的影响,其中,5Ni-2Fe/SBA-15具有最优异的加氢脱氧性能;其次,在SBA-15骨架中引入Al,制备了与5Ni-2Fe/SBA-15酸量相当的5Ni/Al-SBA-15催化剂,通过比较含氧中间产物2-环己基环己醇在二者上的产物分布,证实了Fe的亲氧性起主要作用;最后制备了Ni-Fe/Al-SBA-15催化剂,研究了载体酸性对二苯并呋喃加氢脱氧反应的影响。主要结果和结论如下:(1)在280 ℃,6.5 MPa条件下,二苯并呋喃在Ni-Fe双金属催化剂上的反应路径为加氢脱氧路径(HYD),而不是直接脱氧路径(DDO),这是由于后者需要比前者更高的活化能,通常在高温低压条件下发生。(2)适量Fe的加入可以促进C-O键的断裂,提高Ni/SBA-15的加氢脱氧活性。其中,5Ni-2Fe/SBA-15表现出最优异的加氢脱氧性能,二苯并呋喃转化率和目标产物联环己烷及其异构体(BCHs)收率分别为99.9%和82.8%。过量Fe的加入会覆盖部分表面Ni位点,造成加氢脱氧活性弱。(3)通过比较2-环己基环己醇在酸量相当的5Ni-2Fe/SBA-15和5Ni/Al-SBA-15催化剂上的产物分布,证实了Fe的亲氧性在二苯并呋喃加氢脱氧反应中起主要作用,而不是酸性。(4)在5Ni/Al-SBA-15催化剂中加入Fe,亲氧性Fe和载体酸性存在协同作用,反应速率最快,二苯并呋喃时空转化率和BCHs时空收率显著提高。二苯并呋喃在Ni-Fe双金属催化剂上加氢脱氧反应中,含氧中间产物2-环己基环己醇会在亲氧性Fe的作用下发生氢解,直接断裂C-O键生成目标产物BCHs。

Abstract

zhong di wen mei jiao you jing jia gong ke zuo wei jiao tong ran liao shi yong ,dan yin ji han you yi ding shu liang de han yang fang xiang hua ge wu ,cui hua jia qing tuo yang fan ying xiao guo jiang zhi jie ying xiang ran liao pin zhi 。an zhao guan neng tuan hua fen ,zhe xie han yang fang xiang hua ge wu zhu yao shi fen lei he fu nan lei hua ge wu 。you yu er ben bing fu nan fen zi che cun da ,han liang jiao gao ,fan ying huo xing di ,ben wen shua yong er ben bing fu nan zuo wei mei jiao you zhong fu nan lei jia qing tuo yang fan ying de mo xing hua ge wu 。chuan tong chan jin shu Nicui hua ji jia qing neng li jiang ,dan dui C-Ojian de duan lie neng li ruo 。wei le di gao Nicui hua ji jia qing tuo yang xing neng ,jiang jiang qin yang xing Feyu ji jie ge ,zhi bei le Ni-Feshuang jin shu cui hua ji ,zai gao ya fan ying fu zhong yu 280 ~o C,6.5 MPatiao jian xia dui ji jia qing tuo yang xing neng jin hang le yan jiu ,bing chan ming le qin yang xing Fezai er ben bing fu nan jia qing tuo yang fan ying zhong de zuo yong ji zhi 。shou xian ,you yu zai ti SBA-15de you xu jie kong jie gou you li yu da fen zi er ben bing fu nan de chuan zhi ,shua yong SBA-15wei zai ti ,bing cai yong deng ti ji jin zi fa zhi bei le Ni/SBA-15,Fe/SBA-15he bu tong Fefu zai liang de Ni-Fe/SBA-15cui hua ji ,tong guo bi jiao bu tong cui hua ji de jia qing tuo yang xing neng ,kao cha le qin yang xing Fede fu zai liang dui Ni/SBA-15cui hua xing neng de ying xiang ,ji zhong ,5Ni-2Fe/SBA-15ju you zui you yi de jia qing tuo yang xing neng ;ji ci ,zai SBA-15gu jia zhong yin ru Al,zhi bei le yu 5Ni-2Fe/SBA-15suan liang xiang dang de 5Ni/Al-SBA-15cui hua ji ,tong guo bi jiao han yang zhong jian chan wu 2-huan ji ji huan ji chun zai er zhe shang de chan wu fen bu ,zheng shi le Fede qin yang xing qi zhu yao zuo yong ;zui hou zhi bei le Ni-Fe/Al-SBA-15cui hua ji ,yan jiu le zai ti suan xing dui er ben bing fu nan jia qing tuo yang fan ying de ying xiang 。zhu yao jie guo he jie lun ru xia :(1)zai 280 ℃,6.5 MPatiao jian xia ,er ben bing fu nan zai Ni-Feshuang jin shu cui hua ji shang de fan ying lu jing wei jia qing tuo yang lu jing (HYD),er bu shi zhi jie tuo yang lu jing (DDO),zhe shi you yu hou zhe xu yao bi qian zhe geng gao de huo hua neng ,tong chang zai gao wen di ya tiao jian xia fa sheng 。(2)kuo liang Fede jia ru ke yi cu jin C-Ojian de duan lie ,di gao Ni/SBA-15de jia qing tuo yang huo xing 。ji zhong ,5Ni-2Fe/SBA-15biao xian chu zui you yi de jia qing tuo yang xing neng ,er ben bing fu nan zhuai hua lv he mu biao chan wu lian huan ji wan ji ji yi gou ti (BCHs)shou lv fen bie wei 99.9%he 82.8%。guo liang Fede jia ru hui fu gai bu fen biao mian Niwei dian ,zao cheng jia qing tuo yang huo xing ruo 。(3)tong guo bi jiao 2-huan ji ji huan ji chun zai suan liang xiang dang de 5Ni-2Fe/SBA-15he 5Ni/Al-SBA-15cui hua ji shang de chan wu fen bu ,zheng shi le Fede qin yang xing zai er ben bing fu nan jia qing tuo yang fan ying zhong qi zhu yao zuo yong ,er bu shi suan xing 。(4)zai 5Ni/Al-SBA-15cui hua ji zhong jia ru Fe,qin yang xing Fehe zai ti suan xing cun zai xie tong zuo yong ,fan ying su lv zui kuai ,er ben bing fu nan shi kong zhuai hua lv he BCHsshi kong shou lv xian zhe di gao 。er ben bing fu nan zai Ni-Feshuang jin shu cui hua ji shang jia qing tuo yang fan ying zhong ,han yang zhong jian chan wu 2-huan ji ji huan ji chun hui zai qin yang xing Fede zuo yong xia fa sheng qing jie ,zhi jie duan lie C-Ojian sheng cheng mu biao chan wu BCHs。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自太原理工大学的王铷,发表于刊物太原理工大学2019-07-26论文,是一篇关于二苯并呋喃论文,加氢脱氧论文,亲氧性论文,太原理工大学2019-07-26论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自太原理工大学2019-07-26论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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