胡建玲:新型锡氧化物及其复合材料的合成与光催化性能研究论文

胡建玲:新型锡氧化物及其复合材料的合成与光催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者胡建玲(2019)在《新型锡氧化物及其复合材料的合成与光催化性能研究》一文中研究指出:新型高效、可见光驱动的光催化剂一直是光催化领域的研究热点。二氧化钛和卤氧化铋(BiOX,X=C1,Br,I)材料是被广泛应用的高效的两类光催化材料。但是单一纯相的TiO2材料因为带隙较宽,只能在紫外光范围应用。对于纯相的卤氧化铋:BiOCl和BiOBr也有同TiO2同样的缺点——带隙较宽,很难利用可见光;BiOI的能隙虽窄,能够利用大部分可见光,但存在光生载流子容易复合的问题。光生载流子容易复合的问题在新型的非化学计量的锡氧化物——Sn3O4材料中也存在。针对这些问题,本论文采用掺杂、构建n-n型异质结和p-n型异质结的方法来提高光生电子-空穴对的分离和载流子传输速率,扩展可见光吸收的范围,进而提高材料的光催化性能。本文成功制备了Si掺杂Sn3O4光催化材料、TiO2/Sn3O4复合异质结材料、Sn3O4/BiOX(X=Cl,Br I)p-n型异质结光催化材料,并采用多种测试手段对所制备的光催化剂的组成、元素价态、晶体结构、形貌及光催化性能进行了分析讨论,并提出了光催化降解有机污染物可能的机理。具体的工作包括以下几个方面:1.采用溶胶凝胶和水热结合法,制备了具有多级结构的Si掺杂的Sn3O4光催化材料,利用降解甲基橙(MO)溶液来研究Si-Sn3O4的光催化性能,并给出了可能的光催化机理。结果表明,Si-Sn3O4催化剂明显增强了 Sn3O4在可见光下的光催化性能。在可见光照射下50min后,Si-Sn3O4光催化剂对MO的降解率达到了 75%,明显优于未掺杂Sn3O4样品(62%),远远优于P25(9%)。综合Si-Sn3O4的催化性能和Sn3O4的能带结构,其光催化性能增强可归因于:Si的掺杂在Sn3O4表面产生了大量的氧缺陷,氧缺陷在Sn3O4的导带底附近产生氧缺陷态,有效地俘获了光生电子,减小其与光生空穴的复合几率,从而提高了光催化性能。2.通过可扩展的两步法巧妙地合成了新型TiO2/Sn3O4异质结构光催化剂。通过降解MO溶液,对TiO2/Sn3O4球形纳米复合材料在紫外(UV)和可见光照射下的光催化性能分别进行了研究,并给出了可能的光催化机理。特别是在可见光下,TiO2/Sn3O4纳米复合材料具有优异的光催化活性,可见光辐照30min后,MO的降解率为81.2%,远远优于P25(13.4%)、TiO2(0.5%)和纯相Sn3O4(59.1%)纳米材料。这种增强的光催化性能可归因于:①由单分散的TiO2核心诱导生长的TiO2/Sn3O4异质结构,具有良好的亲水性和大的比表面积,这将有利于染料分子和催化剂材料的充分接触,并提供足够的反应表面;②TiO2-Sn3O4异质结构有助于扩展在紫外-可见光范围的光吸收和光生载流子的分离。3.通过结合超声辅助沉淀-沉积法和水热法首次成功制备了Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结光催化剂。通过在模拟太阳光照射下降解罗丹明B(RhB)水溶液,对Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-n异质结的光催化性能分别进行了研究,并基于Sn3O4/BiOCI催化过程中活性物种的研究和Sn3O4、BiOX(X=C1,Br,I)的能带结构,对其可能的光催化的机理进行了详细的讨论。结果表明,所制得的Sn3O4/BiOCl异质结材料具有最优的催化性能,其降解99%的RhB溶液和中间产物所用时间为9分钟,短于Sn3O4/BiOBr和Sn3O4/BiOI材料降解99%的RhB溶液和中间产物的时间——21分钟和12分钟。9分钟后,Sn3O4/BiOCl样品对RhB的降解率(99%)略高于Sn3O4/BiOCl-1/8(95%),明显高于Sn3O4/BiOCl-1/2(78%)、BiOCl(77%)、P25(62%)和Sn3O4(16%)。由此可推测,Bi/Sn为最佳配比时,BiOCl在Sn3O4表面沉积形成了足够多的空间电荷区(内建电场),使光生-电子空穴对有效的分离,从而获得了更高的光催化效率,这说明在异质结催化剂中制备足够多的异质结在提高光催化性能方面起着关键作用。综合Sn3O4/BiOX(X=C1,Br I)的结构、形貌、光学性质、孔径/比表面积的表征结果以及光催化性能的结果分析,其增强的光催化性能可归因于两个主要因素的协同作用:①分层多级结构增大了光在催化剂表面的散射次数,有利于增强催化剂在可见光范围的吸收;②Sn3O4和BiOX(X=C1,Br,I)之间p-n异质结的形成,有助于促进光生载流子的有效分离,加速光生载流子的迁移。另外,Sn3O4/BiOCl复合材料的“活性物质捕获”实验的结果表明,其在降解罗丹明B过程中的主要活性物质是空穴(h+),而羟基自由基(·OH)的重要性则相对较低。

Abstract

xin xing gao xiao 、ke jian guang qu dong de guang cui hua ji yi zhi shi guang cui hua ling yu de yan jiu re dian 。er yang hua tai he lu yang hua bi (BiOX,X=C1,Br,I)cai liao shi bei an fan ying yong de gao xiao de liang lei guang cui hua cai liao 。dan shi chan yi chun xiang de TiO2cai liao yin wei dai xi jiao kuan ,zhi neng zai zi wai guang fan wei ying yong 。dui yu chun xiang de lu yang hua bi :BiOClhe BiOBrye you tong TiO2tong yang de que dian ——dai xi jiao kuan ,hen nan li yong ke jian guang ;BiOIde neng xi sui zhai ,neng gou li yong da bu fen ke jian guang ,dan cun zai guang sheng zai liu zi rong yi fu ge de wen ti 。guang sheng zai liu zi rong yi fu ge de wen ti zai xin xing de fei hua xue ji liang de xi yang hua wu ——Sn3O4cai liao zhong ye cun zai 。zhen dui zhe xie wen ti ,ben lun wen cai yong can za 、gou jian n-nxing yi zhi jie he p-nxing yi zhi jie de fang fa lai di gao guang sheng dian zi -kong xue dui de fen li he zai liu zi chuan shu su lv ,kuo zhan ke jian guang xi shou de fan wei ,jin er di gao cai liao de guang cui hua xing neng 。ben wen cheng gong zhi bei le Sican za Sn3O4guang cui hua cai liao 、TiO2/Sn3O4fu ge yi zhi jie cai liao 、Sn3O4/BiOX(X=Cl,Br I)p-nxing yi zhi jie guang cui hua cai liao ,bing cai yong duo chong ce shi shou duan dui suo zhi bei de guang cui hua ji de zu cheng 、yuan su jia tai 、jing ti jie gou 、xing mao ji guang cui hua xing neng jin hang le fen xi tao lun ,bing di chu le guang cui hua jiang jie you ji wu ran wu ke neng de ji li 。ju ti de gong zuo bao gua yi xia ji ge fang mian :1.cai yong rong jiao ning jiao he shui re jie ge fa ,zhi bei le ju you duo ji jie gou de Sican za de Sn3O4guang cui hua cai liao ,li yong jiang jie jia ji cheng (MO)rong ye lai yan jiu Si-Sn3O4de guang cui hua xing neng ,bing gei chu le ke neng de guang cui hua ji li 。jie guo biao ming ,Si-Sn3O4cui hua ji ming xian zeng jiang le Sn3O4zai ke jian guang xia de guang cui hua xing neng 。zai ke jian guang zhao she xia 50minhou ,Si-Sn3O4guang cui hua ji dui MOde jiang jie lv da dao le 75%,ming xian you yu wei can za Sn3O4yang pin (62%),yuan yuan you yu P25(9%)。zeng ge Si-Sn3O4de cui hua xing neng he Sn3O4de neng dai jie gou ,ji guang cui hua xing neng zeng jiang ke gui yin yu :Side can za zai Sn3O4biao mian chan sheng le da liang de yang que xian ,yang que xian zai Sn3O4de dao dai de fu jin chan sheng yang que xian tai ,you xiao de fu huo le guang sheng dian zi ,jian xiao ji yu guang sheng kong xue de fu ge ji lv ,cong er di gao le guang cui hua xing neng 。2.tong guo ke kuo zhan de liang bu fa qiao miao de ge cheng le xin xing TiO2/Sn3O4yi zhi jie gou guang cui hua ji 。tong guo jiang jie MOrong ye ,dui TiO2/Sn3O4qiu xing na mi fu ge cai liao zai zi wai (UV)he ke jian guang zhao she xia de guang cui hua xing neng fen bie jin hang le yan jiu ,bing gei chu le ke neng de guang cui hua ji li 。te bie shi zai ke jian guang xia ,TiO2/Sn3O4na mi fu ge cai liao ju you you yi de guang cui hua huo xing ,ke jian guang fu zhao 30minhou ,MOde jiang jie lv wei 81.2%,yuan yuan you yu P25(13.4%)、TiO2(0.5%)he chun xiang Sn3O4(59.1%)na mi cai liao 。zhe chong zeng jiang de guang cui hua xing neng ke gui yin yu :①you chan fen san de TiO2he xin you dao sheng chang de TiO2/Sn3O4yi zhi jie gou ,ju you liang hao de qin shui xing he da de bi biao mian ji ,zhe jiang you li yu ran liao fen zi he cui hua ji cai liao de chong fen jie chu ,bing di gong zu gou de fan ying biao mian ;②TiO2-Sn3O4yi zhi jie gou you zhu yu kuo zhan zai zi wai -ke jian guang fan wei de guang xi shou he guang sheng zai liu zi de fen li 。3.tong guo jie ge chao sheng fu zhu chen dian -chen ji fa he shui re fa shou ci cheng gong zhi bei le Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-nyi zhi jie guang cui hua ji 。tong guo zai mo ni tai yang guang zhao she xia jiang jie luo dan ming B(RhB)shui rong ye ,dui Sn3O4/BiOX(X=C1,Br,I)p-nyi zhi jie de guang cui hua xing neng fen bie jin hang le yan jiu ,bing ji yu Sn3O4/BiOCIcui hua guo cheng zhong huo xing wu chong de yan jiu he Sn3O4、BiOX(X=C1,Br,I)de neng dai jie gou ,dui ji ke neng de guang cui hua de ji li jin hang le xiang xi de tao lun 。jie guo biao ming ,suo zhi de de Sn3O4/BiOClyi zhi jie cai liao ju you zui you de cui hua xing neng ,ji jiang jie 99%de RhBrong ye he zhong jian chan wu suo yong shi jian wei 9fen zhong ,duan yu Sn3O4/BiOBrhe Sn3O4/BiOIcai liao jiang jie 99%de RhBrong ye he zhong jian chan wu de shi jian ——21fen zhong he 12fen zhong 。9fen zhong hou ,Sn3O4/BiOClyang pin dui RhBde jiang jie lv (99%)lve gao yu Sn3O4/BiOCl-1/8(95%),ming xian gao yu Sn3O4/BiOCl-1/2(78%)、BiOCl(77%)、P25(62%)he Sn3O4(16%)。you ci ke tui ce ,Bi/Snwei zui jia pei bi shi ,BiOClzai Sn3O4biao mian chen ji xing cheng le zu gou duo de kong jian dian he ou (nei jian dian chang ),shi guang sheng -dian zi kong xue dui you xiao de fen li ,cong er huo de le geng gao de guang cui hua xiao lv ,zhe shui ming zai yi zhi jie cui hua ji zhong zhi bei zu gou duo de yi zhi jie zai di gao guang cui hua xing neng fang mian qi zhao guan jian zuo yong 。zeng ge Sn3O4/BiOX(X=C1,Br I)de jie gou 、xing mao 、guang xue xing zhi 、kong jing /bi biao mian ji de biao zheng jie guo yi ji guang cui hua xing neng de jie guo fen xi ,ji zeng jiang de guang cui hua xing neng ke gui yin yu liang ge zhu yao yin su de xie tong zuo yong :①fen ceng duo ji jie gou zeng da le guang zai cui hua ji biao mian de san she ci shu ,you li yu zeng jiang cui hua ji zai ke jian guang fan wei de xi shou ;②Sn3O4he BiOX(X=C1,Br,I)zhi jian p-nyi zhi jie de xing cheng ,you zhu yu cu jin guang sheng zai liu zi de you xiao fen li ,jia su guang sheng zai liu zi de qian yi 。ling wai ,Sn3O4/BiOClfu ge cai liao de “huo xing wu zhi bu huo ”shi yan de jie guo biao ming ,ji zai jiang jie luo dan ming Bguo cheng zhong de zhu yao huo xing wu zhi shi kong xue (h+),er qiang ji zi you ji (·OH)de chong yao xing ze xiang dui jiao di 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自北京科技大学的胡建玲,发表于刊物北京科技大学2019-06-27论文,是一篇关于光催化论文,四氧化三锡论文,卤氧化铋论文,二氧化钛论文,异质结论文,北京科技大学2019-06-27论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自北京科技大学2019-06-27论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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