论文摘要
血液相容性是生物医用材料的关键问题之一,磷酰胆碱（PC）是细胞膜脂质结构的重要成份,在抗凝血材料方面具有重要的应用前景。本文合成了一系列含磷酰胆碱的聚乳酸共聚物,研究聚乳酸膜表面化学结构与化学组成、及磷酰胆碱的含量对聚乳酸表面亲水性、蛋白质和血小板吸附的影响。本文以三氯氧磷与氯化胆碱反应合成二氯磷酰胆碱,再通过消去反应合成了磷酰胆碱化聚乙二醇,并以其为共引发剂,通过开环反应合成了含磷酰胆碱端基的聚乙二醇-聚乳酸共聚物（PC-PEG-PLA）。以甲基丙烯酸羟基乙酯与二氯磷酰胆碱反应合成2-甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱（MPC）,通过自由基聚合反应合成甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乳酸接枝共聚物poly（MPC-g-PLA）,甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乙二醇-聚乳酸接枝共聚物poly（MPC-g-PEG-b-PLA）。以原子转换自由基聚合法合成了甲基丙烯酸羟基乙酯磷酰胆碱-聚乙二醇嵌段共聚物poly（MPC）-PEG-poly（MPC）。以核磁共振对产物结构进行了表征,证明目标聚合物的合成。将上述聚合物溶于氯仿中,涂膜-溶剂挥发法制备了共聚物膜,以静态接触角仪测定了聚合物表面的亲水性,结果表明PLA中引入PC和PEG结构可使其表面亲水性增强,且表面亲水性与膜表面PC含量和PEG-MPC结构相关,亲水性随PC含量的增高而增强,由P（MPC-g-PEG-b-PLA）得到最低水接触角8.97°。血小板粘附实验和凝血时间测试结果表明,聚乳酸膜表面引入PEG和PC对凝血酶原时间没有显著影响;但高含量PC基团和polyMPC-PEG结构能有效减少血小板粘附。
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摘要ABSTRACT目录第一章 绪论1.1 生物相容性材料1.1.1 研究和发展生物相容性材料的重大意义1.1.2 国内外研究进展1.1.3 材料的组织相容性1.1.4 材料的血液相容性1.1.4.1 生物材料表面的蛋白质吸附行为1.1.4.2 血小板粘附和血液凝固的机理1.1.4.3 材料表面水结构与血液相容性1.1.4.4 凝血过程1.1.5 抗凝血性材料的分子设计1.2 基于细胞膜仿生的磷脂酰胆碱基生物材料1.2.1 细胞膜的流动镶嵌结构模型1.2.2 仿细胞膜的构思1.2.3 含磷脂酰胆碱基材料的抗蛋白吸附机理1.2.4 磷酸胆碱生物相容性的机制1.2.5 含磷脂酰胆基聚合物的应用1.3 本课题的提出第二章 含磷酰胆碱基聚合物的合成与表征2.1 实验部分2.1.1 原料及试剂2.1.2 原料的精制2.1.2.1 氯化胆碱的重结晶2.1.2.2 三氯甲烷的精制2.1.2.3 四氯化碳的精制2.1.2.4 三乙胺的精制2.1.2.5 三氯氧磷的精制2.1.2.6 甲基丙烯酸-2-羟乙基酯（HEMA）的精制2.1.2.7 甲苯的精制2.1.2.8 封管的处理2.1.2.9 实验仪器的处理2.1.3 实验过程2.1.3.1 2-甲基丙烯酰氧基乙基磷脂酰胆碱（MPC）的合成2.1.3.2 聚2-甲基丙烯酰氧基乙基磷脂酰胆碱-聚乳酸P（MPC-g-PLA）的合成2.1.3.3 聚2- 甲基丙烯酰氧基乙基磷脂酰胆碱- 聚乙二醇- 聚乳酸P（MPC-co-PEG-b-PLA）的合成2.1.3.4 聚乳酸-聚乙二醇-磷酰胆碱（PLA-PEG-PC）嵌段共聚物的合成n 的制备'>2.1.3.5 （MPC）n-PEG-（MPC）n的制备2.2 磷酰胆碱化聚乳酸共聚物的表征2.2.1 合成产物核磁表征2.2.2 XPS 测试表征2.2.3 共聚物静态接触角的测定2.2.4 抗凝血测试2.2.4.1 白蛋白吸附实验2.2.4.2 血小板粘附实验2.2.4.3 凝血时间的测定2.3 结果与讨论2.3.1 MPC 单体的合成1H-NMR 分析'>2.3.21H-NMR 分析1H-NMR 分析'>2.3.2.1 MPC 1H-NMR 分析2.3.2.2 Poly（MPC-g-PLA） 1H-NMR 分析1H-NMR 分析'>2.3.2.3 P（MPC-g-PEG-b-PLA） 1H-NMR 分析1H-NMR 分析'>2.3.2.4 PC-PEG-PLA 1H-NMR 分析n-PEG-（MPC）n1H-NMR 分析'>2.3.2.5 （MPC）n-PEG-（MPC）n1H-NMR 分析2.3.3 XPS 测试分析2.3.4 接触角2.3.5 血液相容性结果分析2.3.5.1 白蛋白实验结果2.3.5.2 凝血时间实验2.3.5.3 血小板粘附实验第三章 全文结论附录一 聚合物膜表面静态接触角的数据附录二 聚合物膜表面凝血时间数据参考文献致谢
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