杨军:AgAuPd/meso-Co3O4高效甲醇氧化催化剂(英文)论文

杨军:AgAuPd/meso-Co3O4高效甲醇氧化催化剂(英文)论文

本文主要研究内容

作者杨军,刘雨溪,邓积光,赵星天,张昆锋,韩卓,戴洪兴(2019)在《AgAuPd/meso-Co3O4高效甲醇氧化催化剂(英文)》一文中研究指出:甲醇是重要的化工原料和溶剂,也是一种典型的挥发性有机物(VOCs),其排放会对人体和大气环境造成危害.迄今为止,最有效的消除低浓度VOCs的方法是催化氧化.该方法具有VOCs去除效率高、起燃温度低、设备简单且无二次污染等优点.众所周知,负载贵金属催化剂对VOCs氧化显示良好的低温活性,但反应气流中的水分会降低贵金属的催化性能.研究表明,与单一贵金属催化剂相比,贵金属合金催化剂不仅具有高的催化活性,而且还具有良好的水热稳定性.尽管已有文献报道了二元贵金属合金催化剂对VOCs的催化氧化,然而VOCs在三元贵金属合金上催化氧化的研究则较少.本文采用三维有序介孔结构的二氧化硅(KIT-6)硬模板法和聚乙烯醇保护的硼氢化钠还原法制备了0.68 wt%和0.93 wt%Ag0.51Au0.65Pd/meso-Co3O4三元贵金属合金催化剂以及0.28 wt%Ag/meso-Co3O4,0.35 wt%Au/meso-Co3O4和0.33 wt%Pd/meso-Co3O4单一贵金属催化剂.利用电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气-程序升温还原技术表征了催化剂的物化性质.催化剂的活性评价在固定床石英微型反应器中进行,反应气组成为0.1%甲醇+氧气+氮气(平衡气),甲醇/氧气摩尔比为1/200,空速约为80000 mL g–1 h–1,利用气相色谱检测反应物和产物的浓度.广角度XRD结果表明具有立方晶相结构.XRD谱中未检测到Ag,Au和Pd的衍射峰,系贵金属负载量低且均匀分散在载体表面所致.贵金属粒径为2.8-4.5 nm.小角度XRD和TEM结果表明具有有序介孔结构.从HAADF-STEM照片可以观察到中的贵金属形成了Ag-Au-Pd合金.BET结果显示,所制得催化剂的比表面积为115-120 m2/g,孔径为5.7-6.0 nm,孔容为0.15-0.16 cm3/g.XPS结果表明,贵金属与载体之间较强的相互作用使0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4具有最低的表面摩尔比,从而使该催化剂表面拥有更多的氧空位,有利于吸附和活化氧气,提高表面吸附氧浓度,从而提高催化活性具有最低的还原温度(即最好的低温还原性),有利于催化活性的提高.因此,高分散的纳米粒子、高的吸附氧浓度、优良的低温还原性以及载体与粒子之间强的相互作用是0.68Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4具有最高催化活性(当空速为80000 mL g–1 h–1时和)的主要原因.在反应温度为110°C和空速为80000 mL g–1 h–1的条件下,向反应体系中分别引入3.0 vol%水蒸气和5.0 vol%二氧化碳,甲醇转化率分别下降6.0%和7.0%;当切断水和二氧化碳后,甲醇转化率均恢复到在无水和二氧化碳时的数值.因此,水和二氧化碳对该催化剂的失活是可逆的.换句话说,0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4具有优良的水热稳定性和抗二氧化碳中毒能力.

Abstract

jia chun shi chong yao de hua gong yuan liao he rong ji ,ye shi yi chong dian xing de hui fa xing you ji wu (VOCs),ji pai fang hui dui ren ti he da qi huan jing zao cheng wei hai .qi jin wei zhi ,zui you xiao de xiao chu di nong du VOCsde fang fa shi cui hua yang hua .gai fang fa ju you VOCsqu chu xiao lv gao 、qi ran wen du di 、she bei jian chan ju mo er ci wu ran deng you dian .zhong suo zhou zhi ,fu zai gui jin shu cui hua ji dui VOCsyang hua xian shi liang hao de di wen huo xing ,dan fan ying qi liu zhong de shui fen hui jiang di gui jin shu de cui hua xing neng .yan jiu biao ming ,yu chan yi gui jin shu cui hua ji xiang bi ,gui jin shu ge jin cui hua ji bu jin ju you gao de cui hua huo xing ,er ju hai ju you liang hao de shui re wen ding xing .jin guan yi you wen suo bao dao le er yuan gui jin shu ge jin cui hua ji dui VOCsde cui hua yang hua ,ran er VOCszai san yuan gui jin shu ge jin shang cui hua yang hua de yan jiu ze jiao shao .ben wen cai yong san wei you xu jie kong jie gou de er yang hua gui (KIT-6)ying mo ban fa he ju yi xi chun bao hu de peng qing hua na hai yuan fa zhi bei le 0.68 wt%he 0.93 wt%Ag0.51Au0.65Pd/meso-Co3O4san yuan gui jin shu ge jin cui hua ji yi ji 0.28 wt%Ag/meso-Co3O4,0.35 wt%Au/meso-Co3O4he 0.33 wt%Pd/meso-Co3O4chan yi gui jin shu cui hua ji .li yong dian gan ou ge deng li zi ti -yuan zi fa she guang pu (ICP-AES)、Xshe xian yan she (XRD)、tou she dian zi xian wei jing (TEM)、gao jiao huan xing an chang -sao miao tou she dian zi xian wei jing (HAADF-STEM)、Xshe xian guang dian zi neng pu (XPS)he qing qi -cheng xu sheng wen hai yuan ji shu biao zheng le cui hua ji de wu hua xing zhi .cui hua ji de huo xing ping jia zai gu ding chuang dan ying wei xing fan ying qi zhong jin hang ,fan ying qi zu cheng wei 0.1%jia chun +yang qi +dan qi (ping heng qi ),jia chun /yang qi ma er bi wei 1/200,kong su yao wei 80000 mL g–1 h–1,li yong qi xiang se pu jian ce fan ying wu he chan wu de nong du .an jiao du XRDjie guo biao ming ju you li fang jing xiang jie gou .XRDpu zhong wei jian ce dao Ag,Auhe Pdde yan she feng ,ji gui jin shu fu zai liang di ju jun yun fen san zai zai ti biao mian suo zhi .gui jin shu li jing wei 2.8-4.5 nm.xiao jiao du XRDhe TEMjie guo biao ming ju you you xu jie kong jie gou .cong HAADF-STEMzhao pian ke yi guan cha dao zhong de gui jin shu xing cheng le Ag-Au-Pdge jin .BETjie guo xian shi ,suo zhi de cui hua ji de bi biao mian ji wei 115-120 m2/g,kong jing wei 5.7-6.0 nm,kong rong wei 0.15-0.16 cm3/g.XPSjie guo biao ming ,gui jin shu yu zai ti zhi jian jiao jiang de xiang hu zuo yong shi 0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4ju you zui di de biao mian ma er bi ,cong er shi gai cui hua ji biao mian yong you geng duo de yang kong wei ,you li yu xi fu he huo hua yang qi ,di gao biao mian xi fu yang nong du ,cong er di gao cui hua huo xing ju you zui di de hai yuan wen du (ji zui hao de di wen hai yuan xing ),you li yu cui hua huo xing de di gao .yin ci ,gao fen san de na mi li zi 、gao de xi fu yang nong du 、you liang de di wen hai yuan xing yi ji zai ti yu li zi zhi jian jiang de xiang hu zuo yong shi 0.68Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4ju you zui gao cui hua huo xing (dang kong su wei 80000 mL g–1 h–1shi he )de zhu yao yuan yin .zai fan ying wen du wei 110°Che kong su wei 80000 mL g–1 h–1de tiao jian xia ,xiang fan ying ti ji zhong fen bie yin ru 3.0 vol%shui zheng qi he 5.0 vol%er yang hua tan ,jia chun zhuai hua lv fen bie xia jiang 6.0%he 7.0%;dang qie duan shui he er yang hua tan hou ,jia chun zhuai hua lv jun hui fu dao zai mo shui he er yang hua tan shi de shu zhi .yin ci ,shui he er yang hua tan dui gai cui hua ji de shi huo shi ke ni de .huan gou hua shui ,0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4ju you you liang de shui re wen ding xing he kang er yang hua tan zhong du neng li .

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自催化学报的杨军,刘雨溪,邓积光,赵星天,张昆锋,韩卓,戴洪兴,发表于刊物催化学报2019年06期论文,是一篇关于挥发性有机物论文,介孔四氧化三钴论文,负载贵金属催化剂论文,合金纳米粒子论文,甲醇氧化论文,催化学报2019年06期论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自催化学报2019年06期论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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