多酚型大孔吸附树脂的制备及吸附机理的研究

论文题目: 多酚型大孔吸附树脂的制备及吸附机理的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 林产化学加工工程

作者: 张力平

导师: 王子健

关键词: 植物单宁,大孔吸附树脂,吸附,氢键作用

文献来源: 北京林业大学

发表年度: 2005

论文摘要: 本论文首次选用缩合类单宁(落叶松单宁和黑荆树单宁)对高分子底物进行化学合成,利用固化单宁在氯球上引入多酚羟基,制备出新型含多酚羟基的大孔吸附树脂,采用苯酚和染料碱性橙制备的模拟废水对其吸附性能及吸附机理进行系统的研究,并对苯酚的实际废水和天然产物黄芩苷进行吸附回收。所得结论如下: 1)所选择的三条合成路线均已成功地制备出了多酚型大孔吸附树脂。通过正交试验和影响因素试验,确定了树脂Ⅰ的最佳合成条件:亚硝酸钠用量1.0g、盐酸浓度3.0mol/L、落叶松单宁用量1.0g、合成温度20℃;树脂Ⅱ的最佳合成条件:氨基树脂2g,加入5ml四氢呋喃,溶胀2h,再加入25ml水和1ml甲醛水溶液,反应30min,然后加入25ml的1%单宁水溶液,在pH值为6.4～6.7,温度为99～100℃的条件下反应7h以上;树脂Ⅲ的最佳制备条件:NaOH浓度1mol/L,反应时间1h,单宁浓度5%,不调固化pH值。 2)树脂Ⅰ的最佳静态吸附条件:碱性橙溶液的pH值为3.0、树脂投加量0.5g、吸附温度30℃;动态吸附试验的最佳吸附条件:流速20ml/min、pH值为3.0;树脂Ⅱ的最佳静态吸附条件:苯酚溶液的pH值为3.0,吸附温度30℃;动态吸附最佳条件:室温下,苯酚的初始浓度为1000mg/L、苯酚溶液的pH值为6,流速1BV/h;吸附树脂Ⅲ的最佳静态吸附条件:碱性橙溶液的pH值为5.0,吸附温度25℃,染料初始浓度100mg/L;吸附树脂Ⅲ的动态吸附条件,在2BV/h的流速下进行。 3)对吸附树脂进行动力学研究,分别用Langmuir和Freundlich进行分析,其吸附过程都较符合Langmuir吸附等温线和Freundlich吸附等温线;吸附树脂的吸附既有外表面吸附也有内部吸附,其中内部吸附对吸附过程的影响比外表面吸附的影响更大;吸附传质过程主要受液膜扩散和颗粒内扩散的共同影响与控制;树脂的吸附量都随着平衡浓度的增大而增大,低温有利于吸附的进行。 4)改性树脂Ⅰ的最佳静态脱附条件:脱附剂为1.5mol/L的NaOH溶液,脱附温度50℃;改性树脂Ⅰ循环使用3次后,对碱性橙的吸附率为80%以上。改性树脂Ⅱ的最佳静态脱附条件:脱附剂为乙醇溶液,脱附温度为室温;树脂Ⅱ循环使用5次后,其吸附容量几乎没有降低;特别是对苯酚实际废水和天然产物黄芩苷的吸附回收,也表现出了良好的吸附特性。吸附树脂Ⅲ的静态脱附条件:脱附剂为0.5mol/L的NaOH溶液,脱附温度为45℃;吸附树脂在45℃条件下脱附5次后,吸附容量几乎没有下降。 通过上述比较,发现树脂Ⅱ在合成工艺和吸附性能方面均表现出良好的性能。

论文目录:

摘要

Abstract

目录

1 绪论

1.1 引言

1.2 我国的植物多酚资源

1.3 植物多酚的研究现状

1.3.1 植物单宁的化学结构与特性

1.3.2 含植物单宁功能高分子的合成方法

1.4 大孔吸附树脂的应用

1.4.1 大孔吸附树脂的物理化学性质

1.4.2 大孔吸附树脂在分离纯化方面的应用

1.4.3 新型大孔吸附树脂的研究进展

1.5 本论文研究的内容

1.5.1 新型大孔吸附树脂的合成路线

1.5.2 新型大孔吸附树脂的表征、性能评价

1.5.3 新型大孔吸附树脂吸附机理的探讨

2 多酚型大孔吸附树脂的合成

2.1 绪言

2.1.1 重氮偶合法合成大孔吸附树脂Ⅰ

2.1.2 Mannich反应制备大孔吸附树脂Ⅱ

2.1.3 环氧氯丙烷法合成大孔吸附树脂Ⅲ

2.2 试验部分

2.2.1 材料与仪器

2.2.2 重氮偶合法合成吸附树脂Ⅰ

2.2.3 Mannich合成大孔吸附树脂Ⅱ

2.2.4 环氧氯丙烷合成大孔吸附树脂Ⅲ

2.3 结果与讨论

2.3.1 重氮偶合法合成大孔吸附树脂Ⅰ

2.3.2 Mannich反应合成大孔吸附树脂Ⅱ

2.3.3 环氧氯丙烷法合成大孔吸附树脂Ⅲ

2.4 小结

2.4.1 重氮偶合法合成吸附树脂Ⅰ

2.4.2 Mannich法合成改性树脂Ⅱ

2.4.3 环氧氯丙烷法合成改性树脂Ⅲ

3 多酚型大孔吸附树脂静态和动态吸附性能

3.1 绪言

3.2 静态试验部分

3.2.1 吸附树脂Ⅰ的吸附性能

3.2.2 吸附树脂Ⅱ的吸附性能

3.2.3 吸附树脂Ⅲ的吸附性能

3.3 动态试验部分

3.3.1 重氮偶合法合成吸附树脂Ⅰ的动态吸附性能

3.3.2 Mannich反应合成吸附树脂Ⅱ的动态吸附性能

3.3.3 环氧氯丙烷法合成吸附树脂Ⅲ的动态吸附性能

3.4 结果与讨论

3.4.1 吸附树脂Ⅰ的吸附性能

3.4.2 吸附树脂Ⅱ的吸附性能

3.4.3 吸附树脂Ⅲ的吸附性能

3.4 小结

3.4.1 吸附树脂Ⅰ

3.4.2 吸附树脂Ⅱ

3.4.3 吸附树脂Ⅲ

4 多酚型大孔吸附树脂吸附动力学性能

4.1 绪言

4.1.1 Langmuir吸附等温线

4.1.2 Freundlich吸附等温线

4.2 试验部分

4.2.1 吸附树脂Ⅰ的动力学特性

4.2.2 吸附树脂Ⅱ的动力学特性

4.2.3 吸附树脂Ⅲ的动力学特性

4.3 结果与讨论

4.3.1 吸附树脂Ⅰ的动力学特性

4.3.2 吸附树脂Ⅱ的动力学特性

4.3.3 吸附树脂Ⅲ的动力学特性

4.4 小结

4.4.1 吸附树脂Ⅰ

4.4.2 吸附树脂Ⅱ

4.4.3 吸附树脂Ⅲ

5 多酚型大孔吸附树脂的脱附性能

5.1 绪言

5.2 试验部分

5.2.1 吸附树脂Ⅰ脱附性能

5.2.2 吸附树脂Ⅱ的脱附性能

5.2.3 吸附树脂Ⅲ的脱附性能

5.3 结果与讨论

5.3.1 吸附树脂Ⅰ脱附性能

5.3.2 吸附树脂Ⅱ的脱附性能

5.3.3 吸附树脂Ⅲ的脱附性能

5.4 小结

5.4.1 吸附树脂Ⅰ

5.4.2 吸附树脂Ⅱ

5.4.3 吸附树脂Ⅲ

6 大孔吸附树脂的表征及吸附机理

6.1 绪言

6.2 多酚型大孔吸附树脂的表征

6.2.1 试验部分

6.2.2 结果与比较

6.3 大孔吸附树脂的电镜分析和红外分析

6.3.1 电镜扫描图

6.3.2 树脂Ⅱ吸附后红外光谱分析

6.3.2 树脂Ⅱ羟基含量分析

6.4 大孔吸附树脂的吸附热力学

6.4.1 树脂Ⅱ吸附热力学函数的计算

6.5 苯酚废水竞争吸附

6.5.1 间苯二酚和邻硝基苯酚标准曲线

6.5.2 对比吸附

6.6 吸附树脂Ⅱ的Zata电位对吸附的影响

6.6.1 吸附树脂Ⅱ的零电位pH的测定

6.6.2 吸附树脂Ⅱ的ζ电位

7 多酚型大孔吸附树脂的应用

7.1 绪言

7.2 试验部分

7.2.1 对实际苯酚废水的吸附

7.2.2 对黄芩苷的吸附回收

7.3 结果与讨论

7.3.1 对实际苯酚废水的吸附回收

7.3.2 对黄芩苷的吸附回收

7.4 小结

7.4.1 树脂Ⅱ对实际苯酚废水的回收

7.4.2 树脂Ⅱ对黄芩苷的回收

8 结论与研究展望

8.1 结论

8.1.1 新型树脂合成方面

8.1.2 新型树脂吸附性能方面

8.1.3 动力学和热力学的研究

8.1.4 吸附机理的研究

8.2 研究展望

参考文献

个人简介

导师简介

博士在读期间发表的论文

致谢

发布时间: 2007-01-10

参考文献

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